Imaging PINEM convenzionale e olografico. (A) Nel PINEM convenzionale, gli SPP che si propagano sono ripresi con lunghi impulsi di elettroni, rendendo solo il suo inviluppo medio temporale con una risoluzione spaziale Δx ~ τelvg. (B) Nel PINEM olografico locale, due SPP si propagano con vettori d'onda ortogonali k1 e k2 formando uno schema d'onda stazionaria lungo la direzione k1 − k2, che è rappresentato come una modulazione periodica in PINEM (l'ologramma). Il contrasto di interferenza appare solo quando i due impulsi si sovrappongono nello spazio e nel tempo. Riquadro:immagine SEM di una struttura fabbricata. Le regioni nere sono scanalature, che servono come sorgenti di plasmoni. CCD, dispositivi ad accoppiamento di carica CCD. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav8358
Nell'olografia convenzionale una pellicola fotografica può registrare lo schema di interferenza della luce monocromatica diffusa dall'oggetto da riprendere con un raggio di riferimento di luce non diffusa. Gli scienziati possono quindi illuminare l'immagine sviluppata con una replica del raggio di riferimento per creare un'immagine virtuale dell'oggetto originale. L'olografia è stata originariamente proposta dal fisico Dennis Gabor nel 1948 per migliorare la risoluzione di un microscopio elettronico, dimostrato utilizzando l'ottica della luce. Un ologramma può essere formato catturando la distribuzione di fase e ampiezza di un segnale sovrapponendolo a un riferimento noto. Il concetto originale è stato seguito dall'olografia con elettroni, e dopo l'invenzione dei laser, l'olografia ottica è diventata una tecnica popolare per l'imaging 3D di oggetti macroscopici, crittografia delle informazioni e imaging al microscopio.
Però, estendere gli ologrammi al dominio ultraveloce attualmente rimane una sfida con gli elettroni, sebbene lo sviluppo della tecnica consentirebbe la massima risoluzione spazio-temporale combinata possibile per applicazioni di imaging avanzate nella fisica della materia condensata. In un recente studio ora pubblicato in Progressi scientifici , Ivan Madan e un gruppo di ricerca interdisciplinare nei dipartimenti di microscopia ultraveloce e diffusione di elettroni, Fisica, Scienza e tecnologia in Svizzera, Regno Unito e Spagna, dettagliato lo sviluppo di un ologramma utilizzando campi elettromagnetici locali. Gli scienziati hanno ottenuto gli ologrammi elettromagnetici con risoluzione combinata attosecondi/nanometri in un microscopio elettronico a trasmissione ultraveloce (UEM).
Nel nuovo metodo, gli scienziati hanno fatto affidamento sui campi elettromagnetici per suddividere una funzione d'onda elettronica in una sovrapposizione quantistica coerente di diversi stati energetici. La tecnica si discostava dal metodo convenzionale, dove il segnale di interesse e il riferimento sono separati spazialmente e ricombinati per ricostruire l'ampiezza e la fase di un segnale di interesse per formare successivamente un ologramma. Il principio può essere esteso a qualsiasi tipo di configurazione di rilevamento che preveda un segnale periodico in grado di subire interferenze, comprese le onde sonore, Raggi X o forme d'onda di impulsi a femtosecondi.
Evoluzione dell'ologramma plasmonico con passo temporale di 0,33 fs. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav8358.
Ulteriori progressi nello studio dell'olografia hanno portato all'olografia ottica risolta nel tempo, realizzato con successo nel regime dei femtosecondi per una migliore risoluzione spaziale nella spettroscopia elettronica a fotoemissione risolta nel tempo (tr-PEEM). Raggiungere il dominio ultraveloce può anche diventare una realtà, a causa dei recenti sviluppi nella microscopia elettronica a trasmissione ultraveloce che utilizza laser a femtosecondi per creare impulsi di elettroni ultraveloci. Gli sviluppi hanno permesso la ripresa in tempo reale di modalità elettroniche collettive, campi di deformazione e trame magnetiche con una risoluzione di poche centinaia di femtosecondi.
Nel nuovo lavoro, Madani et al. ha dimostrato una tecnica di imaging olografia nel dominio del tempo in un microscopio elettronico a trasmissione ultraveloce (UEM). Hanno basato la tecnica sull'interazione quantistica coerente di pacchetti di onde di elettroni con più campi ottici. Per illustrare il metodo, Madani et al. filmati sensibili alla fase risolti ad attosecondi/nanometri catturati di campi elettromagnetici in rapida evoluzione nelle strutture plasmoniche. Gli scienziati hanno implementato due metodi sperimentali chiave nello studio in un approccio per accedere parallelamente alla coerenza quantistica di stati elettronici generici. Il lavoro sarà rilevante per ulteriori applicazioni dell'ottica quantistica elettronica.
Come semplice implementazione dell'UEM olografico, gli scienziati hanno basato l'interferenza locale di due campi su due polaritoni plasmonici di superficie che si propagano (SPP) (ovvero un'onda di oscillazione collettiva di elettroni liberi lungo un metallo). Hanno descritto il meccanismo di interazione dell'impulso di elettroni con un singolo SPP utilizzando convenzionali fotoni indotti, microscopia elettronica in campo vicino (PINEM) e quindi ha esaminato comparativamente gli ologrammi prodotti tramite l'interferenza tra due SPP in un PINEM olografico locale. Durante il PINEM convenzionale, gli elettroni possono assorbire o emettere quanti di energia fotonica in modo anelastico e filtrare elettroni dispersi in modo anelastico per consentire la formazione di immagini dello spazio reale dei campi plasmonici.
A SINISTRA:illustrazione schematica del PINEM olografico locale, dove due SPP si propagano con vettori d'onda ortogonali k1 e k2 formando uno schema d'onda stazionaria lungo la direzione k1 − k2, che è rappresentato come una modulazione periodica in PINEM (l'ologramma). Il contrasto di interferenza appare solo quando i due impulsi si sovrappongono nello spazio e nel tempo. Riquadro:immagine SEM di una struttura fabbricata. A DESTRA:Immagini olografiche formate da due impulsi di polarizzazione ortogonale a differenti ritardi. (A a D) Micrografie di immagini PINEM per diversi valori del ritardo di tempo relativo Δt tra gli impulsi di fotoeccitazione, come indicato in ogni immagine. Barre della scala, 2 micron. L'SPP emesso dalla fenditura verticale si propaga da sinistra a destra. Di conseguenza, il modello di interferenza si sposta dall'angolo in basso a sinistra all'angolo in alto a destra. (E a H) Modulazione dei conteggi degli elettroni lungo la direzione k1 − k2 indicata in (A), calcolato come media dei conteggi lungo la direzione ortogonale a k1 − k2, presa all'interno del quadrato tratteggiato indicato in (A). (I) Evoluzione dei profili mostrati da (E) a (H) in funzione del ritardo tra i due impulsi; a causa dell'orientamento del campione adottato sperimentalmente, gli effetti di ritardo fanno sì che la pendenza delle frange (vedi linea tratteggiata come guida) venga ridotta di un fattore di 0,71 rispetto alla velocità di fase SPP. (J) Inviluppo del pattern di interferenza in funzione del ritardo tra i due impulsi, con la pendenza del picco (vedi linea tratteggiata come guida) è diminuita anche di un fattore di 0,71 rispetto alla velocità del gruppo SPP. I dati dell'inviluppo sono stati acquisiti in una misurazione separata su un intervallo di ritardo più lungo e con intervalli di tempo maggiori. a.u., unità arbitrarie. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav8358.
Per implementare il concetto olografico PINEM, Madani et al. utilizzato una nanostruttura sperimentale composta da due fenditure perpendicolari, composto da film di argento (Ag) fabbricato mediante macinazione di ioni di gallio (Ga), depositato su una membrana di nitruro di silicio (Si 3 n 4 ). Hanno condotto gli esperimenti in un microscopio elettronico a trasmissione modificato. Nel lavoro, gli scienziati hanno utilizzato una seconda onda SPP come riferimento e hanno creato un modello di interferenza con l'SPP di interesse per formare un ologramma quando entrambe le onde si sono sovrapposte nello spazio e nel tempo. Gli scienziati hanno osservato ologrammi formati dai 2 SPP con relativi ritardi di impulso di -77, -20, 0 e 22 femtosecondi filtrando l'energia di elettroni dispersi anelasticamente.
Madani et al. generalizzato l'approccio olografico utilizzando la coerenza tra i diversi stati energetici della scala quantistica, dove la funzione d'onda dell'elettrone si divide quando interagisce con la luce. Poiché gli elettroni trasportano informazioni sull'ampiezza e sulla fase del campo ottico, anche dopo aver completato l'interazione, gli scienziati hanno sfruttato questo fatto per consentire l'olografia quantistica. Negli esperimenti, hanno fatto uso di un campo luminoso semi-infinito creato dalla riflessione del raggio ottico da uno specchio ottico trasparente di elettroni, per creare un campo di riferimento indipendente dal materiale. La configurazione ha consentito un'ampiezza e una fase spaziale quasi costanti per preparare un campo di riferimento ottimale per l'olografia nello studio.
Principio dell'olografia elettronica spazialmente separata. (A) La distribuzione di energia iniziale del fascio di elettroni è una funzione dell'energia che ha un picco singolo a E =E0 (a destra). L'interazione con il campo di riferimento produce stati di sovrapposizione coerenti con energie E =E0 ± nℏω. La conseguente interazione con un SPP dipende dalla fase relativa tra SPP e campi di riferimento, che si traduce in una distribuzione di energia degli elettroni dipendente dalla posizione. La parte elastica dello spettro elettronico viene quindi utilizzata per formare l'ologramma 2D. Gli spettri a destra sono simulazioni di un modello analitico. (B) Mappa ibrida energia-spazio (spettrogramma) degli elettroni dopo l'interazione con i due campi, come schematizzato in (A). (C) Profili spaziali dell'intensità normalizzata per elettroni elastici (curva blu) e anelastici (curva rossa), come ottenuto da (B) mediando l'energia da -1 a 1 eV per il contributo elastico e da -27 a -12 eV per quello anelastico. (D) Profili energetici al massimo e al minimo della modulazione spaziale mostrata in (B), media su quattro periodi. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav8358.
Nell'ambito di questo studio, la coerenza quantistica di uno stato di elettroni non si riferiva alla coerenza tra gli elettroni, ma a una misura della monocromaticità (singolarità) e della stabilità di fase dell'onda piana dell'elettrone. Madani et al. usava il termine per determinare se un elettrone era in uno stato puro o in uno stato entangled nell'ambiente. In senso quantistico, perciò, la fase tra i diversi stati energetici è stata determinata dall'operatore di evoluzione temporale e non a caso.
Gli scienziati hanno quindi ricostruito la complessa distribuzione del campo elettrico attorno a particelle o nanostrutture 3-D. Hanno mostrato che l'equivalenza matematica dell'olografia plasmonica locale e dell'olografia quantistica spazialmente separata ha permesso di trattare gli ologrammi registrati con lo stesso formalismo delle onde stazionarie che si propagano. Madani et al. ha quindi presentato un'osservazione di questo effetto registrando ologrammi formati dal fronte d'onda inclinato della luce riflessa da uno specchio d'argento e un'onda plasmonica emessa da un foro scavato nello strato d'argento. Il modello risultante mostrava una periodicità che era naturalmente assente da un ologramma inattivo.
Proposta per la determinazione della coerenza degli elettroni fotoemessi. (A) Matrice di densità di uno stato completamente coerente (puro) creato dalla fotoemissione. (B) Spettrogramma spazialmente dipendente formato dopo l'interazione dello stato puro con un SPP. (C) Matrice di densità dello stato completamente misto. (D) Spettrogramma formato dopo l'interazione dello stato misto con un SPP. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav8358.
Utilizzando i calcoli del modello, Madani et al. discriminato tra una distribuzione di elettroni altamente coerente (pura) e completamente incoerente (completamente mista). Per questo, hanno modellato la matrice di densità dei fotoelettroni generati, Per esempio, utilizzando l'illuminazione UV di un bersaglio solido. Hanno quindi coordinato gli stati degli elettroni per interagire con un polaritone plasmonico in viaggio nell'allestimento sperimentale. Osservando la distribuzione dell'energia degli elettroni, gli scienziati sono stati in grado di stabilire se vi fosse coerenza parziale negli elettroni fotoemessi. Sulla base dell'osservazione, hanno proposto un'ulteriore estensione dell'imaging olografico UEM per realizzare praticamente l'UEM olografico quantistico. Gli scienziati prevedono di utilizzare la tecnica per studiare potenziali oggetti di interesse come le polarizzabilità atomiche, eccitoni, fononi, Higgs e altre eccitazioni collettive e quasiparticellari nei sistemi di materia condensata in futuro.
Il presente lavoro ha fornito informazioni sufficienti per ricostruire la matrice di densità completa di uno stato elettronico sconosciuto, simile a un precedente approccio sulla ricostruzione dello stato quantistico con treni di impulsi ad attosecondi. Ma a differenza del lavoro precedente, questo metodo può anche utilizzare campi SPP ben controllati per realizzare una serie di misurazioni proiettive in parallelo.
In questo modo Madan et al. hanno dimostrato approcci olografici sia locali che spazialmente separati basati sulla microscopia elettronica a trasmissione ultraveloce (UEM). Gli scienziati hanno dimostrato che il carattere non locale della tecnica ha permesso di disaccoppiare completamente i campi di riferimento e sonda, che in precedenza non era possibile con tecniche di microscopia ottica o fotoemissione in campo vicino. Il lavoro offre una prospettiva unica per ottenere una risoluzione combinata atomica e inferiore al femtosecondo all'interno di un microscopio a trasmissione. Il metodo consentirà un metodo di rilevamento spaziale risolto delle coerenze negli stati quantistici degli elettroni con un grande potenziale per l'olografia quantistica degli elettroni e applicazioni aggiuntive.
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