Il catalizzatore UiO-66-X converte direttamente CH4 in ossigenato con selettività del 100% utilizzando H2O2 come ossidante. Credito:Fang Geqian
Il metano, principalmente da gas naturale, gas di scisto e idrato di metano, è uno dei combustibili fossili più economici. Tuttavia, rimane una grande sfida realizzare la valorizzazione selettiva del metano in condizioni miti a causa della polarizzabilità intrinsecamente piccola e dell'elevata energia di dissociazione del legame CH in CH4 così come la maggiore reattività degli ossigenati target.
Recentemente, un gruppo di ricerca guidato dal Prof. Wang Xiaodong e dal Prof. Lin Jian del Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) dell'Accademia Cinese delle Scienze (CAS), in collaborazione con il Prof. Zhu Chun dell'Università di Guizhou, ha sviluppato UiO -66 catalizzatori per strutture metallo-organiche (MOF) con proprietà elettronica sintonizzabile, che potrebbero aumentare l'ossidazione selettiva del metano.
Questo studio è stato pubblicato in Angewandte Chemie International Edition il 29 giugno.
L'eccessiva ossidazione dei prodotti target e la lisciviazione dei siti metallici sono generalmente inevitabili sulle specie metalliche supportate. Nel frattempo, le specie strutturate metal-oxo su ossidi o strutture metalliche sfuse hanno una reattività inferiore e fungono semplicemente da supporto o co-catalizzatore per migliorare il CH4 conversione.
Per risolvere queste sfide, i ricercatori hanno sviluppato i soli catalizzatori MOF UiO-66 modificati da vari ligandi (NH2 -BDC, H2 BDC e NO2 -BDC) per convertire direttamente CH4 per ossigenare con selettività al 100% utilizzando H2 O2 come ossidante in condizioni lievi.
I nodi Zr-oxo con questi modificatori hanno mostrato diverse proprietà elettroniche che hanno influenzato l'ancoraggio delle specie ·OH per formare Zroxo efficaci -·Siti OH, che potrebbero promuovere l'attivazione del legame C-H di CH4 con la barriera energetica più bassa rispetto a UiO-66-H. + Esplora ulteriormente