Nucleazione di domini di fase di orientamento in microflussi nematici a pressione. (A) Illustrazione schematica di un canale con ancoraggio omeotropico sulle superfici superiore e inferiore utilizzate nell'esperimento; IR, infrarossi; ITO, ossido di indio-stagno. (B) Il nematico in un canale appare nero tra i polarizzatori incrociati in assenza di flusso e ottiene una birifrangenza visibile a causa della distorsione del direttore guidato dal flusso che intrappola un dominio dello stato allineato al flusso (da qui in poi chiamato anche stato rabdomante); n denota il direttore nematico. La luce fortemente assorbita dalle pinzette laser riscalda l'NLC, creando un'isola isotropa (Iso) che viene spenta nella fase nematica (N) quando il laser viene spento. Il denso groviglio di difetti diventa grossolano in un unico anello di difetti che intrappola uno stato rabdomante allineato al flusso, identificabile come area verde a bassa velocità. (C) La nucleazione indotta dal laser dei domini rabdomanti può essere automatizzata e la loro forma può essere controllata dinamicamente regolando i parametri di flusso. Le doppie frecce incrociate indicano l'orientamento dei polarizzatori. Le frecce bianche vuote negli angoli in basso a sinistra indicano la direzione e la velocità qualitativa del flusso attraverso la carta. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav4283
Il flusso oscillante e gli impulsi luminosi possono essere utilizzati per creare un'architettura riconfigurabile nei cristalli liquidi. Gli scienziati dei materiali possono progettare con attenzione flussi microfluidici concertati e campi optotermici localizzati per ottenere il controllo sulla nucleazione, crescita e forma di tali domini liquidi. In confronto, i liquidi puri in equilibrio termodinamico sono strutturalmente omogenei. Lavori sperimentali basati su teoria e simulazioni hanno mostrato che se i liquidi sono mantenuti in uno stato controllato di non equilibrio, le strutture risultanti possono essere stabilizzate indefinitamente.
I liquidi scolpiti possono trovare applicazioni in dispositivi microfluidici per incapsulare selettivamente soluti e particelle in compartimenti otticamente attivi per interagire con stimoli esterni per una varietà di applicazioni mediche, applicazioni sanitarie e industriali. In un recente studio pubblicato su Progressi scientifici , Tadej Emeršič e collaboratori in Slovenia e negli Stati Uniti hanno sviluppato cristalli liquidi nematici puri (NLC), dove hanno manipolato dinamicamente difetti e stati riconfigurabili dei materiali mediante l'applicazione simultanea di più campi esterni.
I materiali solidi possono presentare contemporaneamente fasi strutturali distinte, una proprietà che può essere manipolata per ingegnerizzare la funzionalità. Però, in liquidi puri all'equilibrio, tali fasi strutturali che corrispondono a bordi di grano e difetti non si presentano. Mentre i liquidi presentano una serie di caratteristiche interessanti, inclusa la capacità di bagnare le superfici, dimostrare elevati coefficienti di diffusione e assoluta compliance, è difficile includere funzionalità aggiuntive ai liquidi a causa della loro intrinseca omogeneità. Si osserva un comportamento complesso in miscele sintetiche e biologiche multicomponenti e le strutture risultanti sono difficili da manipolare poiché si verificano in situazioni di fuori equilibrio. Tali situazioni generalmente coinvolgono più componenti con miscibilità netta e gradienti anche tra domini idrofili e idrofobici.
Espansione e contrazione di domini rabdomanti nucleati da laser in un moderato microflusso nematico. La durata del dominio è proporzionale alla velocità critica e alla dimensione iniziale. Registrato con polarizzatori incrociati a 30 fps, la dimensione del campo visivo è 480 µm × 120 µm. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav4283
Gli scienziati hanno sviluppato materia attiva sotto forma di colonie viventi e controparti sintetiche bioispirate. Hanno stampato domini idrofobici/idrofili su miscele liquide basandosi su nanoparticelle di tensioattivi e sistemi controllati di non equilibrio per dimostrare il movimento e la transizione tra i diversi regimi reologici. I cristalli liquidi (LC) sono un sistema ideale per studiare i fenomeni di interesse, come la rottura spontanea della simmetria, difetti topologici, ordinamento dell'orientamento e transizioni di fase basate su stimoli esterni.
I cristalli liquidi nematici (NLC) sono la forma più semplice di molecole di cristalli liquidi senza posizioni ordinate, e si differenziano dai liquidi puri a livello dell'orientamento molecolare. Gli NLC hanno una gamma di proprietà che consentono loro di fungere da microreattori e condurre reazioni di polimerizzazione intrinseche per intriganti applicazioni future. Il lavoro attuale nel campo è ancora sperimentale, Per esempio, flussi nematici in ambienti microfluidici, che evidenziano il potenziale cross-talk tra difetti topologici in diversi campi di velocità e orientamento molecolare.
In questo lavoro, gli scienziati hanno osservato per la prima volta l'interfaccia di fase con gli NLC, realizzato sperimentalmente generando domini in fase polare che sono stati controllati combinando il confinamento microfluidico, portate dei fluidi e impulsi laser nella pratica. Emeršič et al. utilizzato il materiale nematico monocomponente pentil-cianobifenile (5CB) in tutti gli esperimenti eseguiti in canali microfluidici lineari con una sezione trasversale rettangolare. Gli scienziati hanno fabbricato i canali con rilievo di polidimetilsilossano (PDMS) e substrati di vetro rivestiti con ossido di indio e stagno (ITO) utilizzando procedure di litografia morbida standard. Hanno quindi riempito i canali microfluidici con 5CB nella sua fase isotropa riscaldata e lo hanno lasciato raffreddare fino alla fase nematica, prima di iniziare gli esperimenti di flusso. Gli scienziati hanno anche trattato chimicamente le pareti dei microcanali per progettare una forte superficie omeotropica per ancorare le molecole 5CB.
Domini rabdomanti in crescita e contrazione in microflussi nematici simulati numericamente. Simulazione di un anello difettoso indotto dal laser in un canale in fase di espansione o restringimento, soggetto a un flusso a pressione forte o debole. In alto:vista dall'alto del canale che mostra il loop dei difetti. In basso:vista laterale che mostra l'evoluzione della struttura del rabdomante. Nel calcolo vengono adottate le costanti elastiche di 5CB. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav4283
Il lavoro ha rappresentato un modello sperimentale ideale di una fase materiale di orientamento quasi bidimensionale (2D). Nello stato stazionario iniziale all'interno di un canale microfluidico, il materiale riscaldato appariva nero. Quando il flusso è stato attivato, a seconda della velocità del flusso, l'aspetto birifrangente è cambiato dal nero ai colori brillanti. I domini allineati al flusso si sono evoluti in questo modo per crescere o annichilirsi con la velocità del flusso.
Gli scienziati dei materiali hanno chiamato il regime di flusso "stato di rabdomante" a causa del profilo incurvato del materiale e lo stato di flusso allineato come "stato di rabdomante" per la sua analogia con il cosiddetto campo di rabdomante nella nematostatica, dove nematostatica è la densità di carica dei materiali nematici elastici, analogo all'elettrostatica. Lo stato rabdomante ha un orientamento anisotropo con un proprio comportamento elastico, difetti topologici e solitoni (un pacchetto d'onda solitario che mantiene la sua forma mentre si propaga a velocità costante). In confronto, lo stato di Bowser è effettivamente isotropo e semplice nella vista 2D semplificata. Gli scienziati sono stati in grado di controllare la forma, scissione e coalescenza di questi domini di fase.
Emeršič et al. condotto tutti gli esperimenti a temperatura ambiente, guidare e controllare il flusso del fluido nel microcanale con un sistema di controllo del flusso microfluidico a pressione. Hanno studiato i regimi di flusso, dinamiche di riorientamento e deformazioni flow-driven di 5CB nei microcanali mediante microscopia a luce polarizzata. Gli scienziati hanno costruito pinzette laser attorno al microscopio ottico invertito con un laser a fibra IR che opera a 1064 nm come fonte di luce, e una coppia di deflettori acustico-ottici azionati da un sistema computerizzato per manipolare con precisione il raggio.
Produrre un flusso costante di domini rabdomanti tagliando lo stato del rabdomante in blocco con un punto laser in movimento. Spostando un'isola isotropa di fase nematica riscaldata dal laser trasversalmente attraverso il confine di fase tra lo stato rabdomante e quello di bowser (nero) si può produrre un treno uniforme di domini rabdomanti. Registrato con polarizzatori incrociati a 30 fps, la dimensione del campo visivo è 480 µm × 120 µm. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav4283
Nello studio, lo stato rabdomante allineato al flusso era stabile con flussi forti ma instabile con flusso debole. A seconda della velocità del flusso, i domini del rabdomante potrebbero crescere e rimpicciolirsi negli esperimenti come si vede nelle simulazioni numeriche. Gli scienziati hanno calcolato i criteri per la crescita e il restringimento dei domini nel tempo e hanno indicato come i domini sono cresciuti, rimpicciolito o annientato lungo il canale.
Applicando con cura le pinzette laser, gli scienziati hanno dimostrato che un flusso costante di domini potrebbe essere prodotto sezionando il rabdomante originale con un punto laser in movimento, dove il laser ha fuso i lati del confine di fase del materiale. Un dominio in crescita a velocità di flusso più elevata potrebbe quindi essere diviso longitudinalmente a metà, con un raggio laser statico a bassa intensità luminosa.
Le pinzette laser hanno permesso il controllo dinamico delle dimensioni, numero e durata dei domini rabdomanti generati, che sono stati ulteriormente manipolati modulando la velocità del flusso periodico. Ad esempio, sotto flusso uniforme, il campo rabdomante allineato uniformemente lungo la direzione del flusso per crescere o restringersi, a seconda del regime della velocità. Gli scienziati sono stati in grado di sintonizzare e controllare attivamente il flusso come un dominio di dimensioni costanti che può essere mantenuto stabilmente per più di dieci secondi.
Rimodellamento sistematico di domini rabdomanti sotto azione laser e flussi oscillatori. (A) Spostando il raggio laser trasversalmente attraverso il rabdomante alla rinfusa, si stacca un "treno" uniforme dei domini. (B) Un raggio statico a una bassa potenza di 80 mW genera una piccola regione isotropica che taglia longitudinalmente a metà un grande dominio rabdomante. (C) La forma e le dimensioni del dominio possono essere mantenute su lunghe scale di tempo e lunghezza modulando periodicamente la pressione di guida attorno al valore che induce la portata media desiderata. (D) Sotto un flusso alternato, un dominio rabdomante inverte l'orientamento ogni volta che viene cambiata la direzione del flusso. Il riorientamento crea difetti puntiformi superficiali e riallinea i fronti, visibile al microscopio come un rapido cambiamento di colore. Il "vecchio" orientamento energeticamente sfavorevole si restringe in uno stretto solitone 2π e pizzica il confine del dominio (frecce nere). (E) L'inversione di flusso sufficientemente rapida crea coppie di punti difettosi collegati da solitoni. Con il flusso spento, la lunghezza caratteristica va all'infinito, e i solitoni si espandono, rivelando il loro profilo distintivo nell'intensità della luce trasmessa (riquadro). In un lento flusso residuo, le parti allineate al flusso si restringono più lentamente delle parti con orientamento sfavorevole. Barre della scala, 20 micron. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav4283
Per di più, nel modello sviluppato da Emeršič et al., hanno mostrato come la direzione del flusso potrebbe essere invertita per il dominio del rabdomante, portando ad una rapida inversione di orientamento dal precedente stato di equilibrio. Inoltre, il campo rabdomante potrebbe accoppiarsi a campi magnetici ed elettrici esterni e gradienti dello spessore del canale per determinare il controllo, regolazione del flusso e sintonizzazione ottica del materiale nematico 5CB. Gli scienziati hanno osservato chiaramente la risposta diretta agli stimoli esterni attraverso la birifrangenza nello studio e hanno determinato che questo fosse un metodo adatto per misurare le proprietà viscoelastiche e reologiche del materiale.
Emeršič et al. immaginare la possibilità di condurre reazioni chimiche in tali volumi chiusi in pratica, come mostrato in precedenza con i modelli a cristalli liquidi. In aggiunta a ciò, sulla base dei principi delineati da Emeršič e collaboratori, un sistema di stampa 3D può essere progettato per contenere liquidi, all'interno delle quali si possono creare e stabilizzare strutture complesse e fuori equilibrio. I modelli sperimentali sviluppati in questo studio utilizzando LC termotropici standard sono anche trasferibili a materiali attivi e biologici con comportamento nematico. Il metodo proposto e dimostrato è uno strumento tecnico nella scienza dei materiali, con potenziali applicazioni in biofisica, chimica e ingegneria chimica.
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