Schizzo schematico dell'esperimento di scattering con due processi concorrenti. Il raggio di raggi X molli (freccia blu, da sinistra) colpisce il campione magnetico (area circolare) dove si disperde dal microscopico, schema di magnetizzazione simile a un labirinto. In questo processo, un fotone di raggi X viene prima assorbito da un elettrone del nucleo di Cobalto 3p (a). Lo stato eccitato risultante può quindi rilassarsi spontaneamente (b), emettendo un fotone in una nuova direzione (freccia viola). Questa luce diffusa viene registrata come segnale di interesse negli esperimenti. Però, se un altro fotone di raggi X incontra uno stato già eccitato, si verifica un'emissione stimolata (c). Qui, vengono emessi due fotoni identici nella direzione del raggio incidente (freccia blu verso destra). Questa luce porta solo poche informazioni sulla magnetizzazione del campione e di solito è bloccata per ragioni pratiche. Credito:MBI Berlino
I laser a raggi X a elettroni liberi offrono intensi, impulsi ultracorti di raggi X, che può essere utilizzato per l'immagine di oggetti di scala nanometrica in un unico scatto. Quando la lunghezza d'onda dei raggi X è sintonizzata su una risonanza elettronica, i modelli di magnetizzazione possono essere resi visibili. Quando si utilizzano impulsi sempre più intensi, però, l'immagine della magnetizzazione svanisce. Il meccanismo responsabile di questa perdita di intensità di diffusione magnetica risonante è stato ora chiarito.
Proprio come nella fotografia con il flash, brevi ma intensi lampi di raggi X possono essere utilizzati per registrare immagini o modelli di diffrazione dei raggi X che "congelano" il movimento che è più lento della durata dell'impulso a raggi X. Il vantaggio dei raggi X rispetto alla luce visibile è che gli oggetti su scala nanometrica possono essere individuati a causa della corta lunghezza d'onda dei raggi X. Per di più, se la lunghezza d'onda dei raggi X è sintonizzata in corrispondenza di particolari energie per le transizioni elettroniche, i ricercatori possono produrre un contrasto unico, Per esempio, per rendere visibile la magnetizzazione di diversi domini all'interno di un materiale. La frazione di raggi X diffusi da un modello di dominio magnetico, però, diminuisce quando l'intensità dei raggi X nel polso è aumentata. Mentre questo effetto è stato osservato nelle prime immagini di domini magnetici registrate con un laser a raggi X a elettroni liberi nel 2012, una varietà di spiegazioni è stata proposta per spiegare questa perdita di intensità dei raggi X sparsi.
Un team di ricercatori di MBI Berlin, insieme ai colleghi italiani e francesi, ha ora registrato con precisione la dipendenza dell'intensità di scattering magnetico risonante in funzione dell'intensità dei raggi X incidente per unità di area (la "fluenza") su un campione di dominio ferromagnetico. Tramite l'integrazione di un dispositivo per rilevare l'intensità di ogni singolo colpo che colpisce l'area del campione reale, sono stati in grado di registrare l'intensità di diffusione su tre ordini di grandezza in influenza con una precisione senza precedenti, nonostante le variazioni intrinseche da colpo a colpo del fascio di raggi X che colpisce i piccoli campioni. Gli esperimenti con i raggi X molli sono stati effettuati presso il laser a raggi X ad elettroni liberi FERMI di Trieste, Italia.
Dipendenza dalla fluenza del segnale di diffusione magnetica per due diverse durate di impulsi di raggi X molli. In caso di emissione stimolata, che è responsabile di una simile dipendenza dalla fluenza alla transizione da Co 2p a valenza, entrambe le curve dovrebbero coincidere in questa rappresentazione. Anziché, gli impulsi 120 fs più lunghi portano a una dispersione significativamente inferiore. Ciò è ben spiegato da un modello che tiene conto solo della smagnetizzazione ultraveloce indotta dal fascio di raggi X molli stesso (linee continue, le aree ombreggiate rappresentano l'incertezza del modello). Credito:MBI Berlino
La magnetizzazione è una proprietà direttamente accoppiata agli elettroni di un materiale, che costituiscono il momento magnetico attraverso il loro movimento di rotazione e orbitale. Per i loro esperimenti, i ricercatori hanno utilizzato modelli di domini ferromagnetici che si formano in multistrati contenenti cobalto, un materiale prototipo spesso utilizzato negli esperimenti di diffusione magnetica ai laser a raggi X. Nell'interazione con i raggi X, la popolazione di elettroni è disturbata e i livelli di energia possono essere alterati. Entrambi gli effetti potrebbero portare a una riduzione della dispersione, o attraverso una riduzione transitoria della magnetizzazione effettiva nel materiale dovuta al rimescolamento di elettroni con spin diverso, oppure non essendo più in grado di rilevare la magnetizzazione a causa dello spostamento dei livelli di energia. Per di più, è stato dibattuto se l'insorgenza di emissione stimolata ad alte fluenze di raggi X somministrate durante un impulso della durata di circa 100 femtosecondi possa essere responsabile della perdita di intensità di scattering. Il meccanismo in quest'ultimo caso è dovuto al fatto che nell'emissione stimolata, la direzione di un fotone emesso viene copiata dal fotone incidente. Di conseguenza, il fotone di raggi X emesso non contribuirebbe al raggio diffuso dalla direzione originale, come abbozzato in Fig.1.
Nei risultati presentati in Lettere di revisione fisica , i ricercatori mostrano che mentre la perdita di diffusione magnetica in risonanza con i livelli del nucleo di Co 2p è stata in passato attribuita all'emissione stimolata, per la diffusione in risonanza con i livelli di base Co 3p più bassi, questo processo non è significativo. I dati sperimentali sull'intero intervallo di fluenza sono ben descritti considerando semplicemente l'effettiva smagnetizzazione che si verifica all'interno di ciascun dominio magnetico, che i ricercatori dell'MBI avevano precedentemente caratterizzato con esperimenti basati su laser.
Data la breve durata dei livelli centrali di Co 3p di circa un quarto di femtosecondo, che è dominato dal decadimento Auger, è probabile che gli elettroni caldi generati dalla cascata Auger in concerto con i successivi eventi di scattering di elettroni portino a un rimescolamento degli elettroni di spin up e spin down che estinguono transitoriamente la magnetizzazione. Poiché questa magnetizzazione ridotta si manifesta all'interno della durata degli impulsi di raggi X utilizzati (70 e 120 femtosecondi) e persiste per un tempo molto più lungo, l'ultima parte dell'impulso a raggi X interagisce con un modello di dominio in cui la magnetizzazione è effettivamente svanita. Ciò è in linea con l'osservazione che si osserva una minore riduzione della diffusione magnetica quando si colpisce il campione magnetico con lo stesso numero di fotoni di raggi X entro una durata dell'impulso più breve (Fig.2). In contrasto, se l'emissione stimolata fosse il meccanismo dominante, ci si aspetterebbe il comportamento opposto.
Oltre a chiarire il meccanismo in atto, i risultati hanno importanti ramificazioni per futuri esperimenti a colpo singolo su materiali magnetici con laser a raggi X a elettroni liberi. Simile alla situazione in biologia strutturale, dove l'imaging di molecole proteiche da intensi impulsi laser a raggi X può essere ostacolato dalla distruzione della molecola durante l'impulso, i ricercatori che studiano le nanostrutture magnetiche devono anche scegliere con saggezza la fluenza e la durata dell'impulso nei loro esperimenti. Con la dipendenza dalla fluenza della diffusione magnetica risonante mappata, i ricercatori dei laser a raggi X ora hanno una linea guida per progettare di conseguenza i loro futuri esperimenti.