Confronto delle dinamiche di spin 5d6s e 4f in Gadolinio e Terbio. Pannelli superiori:modello di rotazione con risoluzione orbitale. Le frecce gialle rappresentano il flusso di energia dagli elettroni eccitati dal laser nel reticolo (Gep) e nei sistemi di spin 5d e 4f. Notare i diversi accoppiamenti spin-to-reticolo 4f α4f in (A) Tb (J =L + S =6, L =3) e (B) Gd (J =S =7/2, L =0). In contrasto, le costanti di scambio inter e intra-atomico (Jij e Jintra) sono di grandezza comparabile. Pannelli inferiori:illustrazione della dinamica di spin 5d6s e 4f circa 1 ps dopo l'eccitazione del laser. Mentre in (B), gli spin 4f (frecce gialle) sono fortemente eccitati da moti reticolari e inclinati rispetto a Mz, in un), rimangono freddi e allineati lungo la direzione di magnetizzazione Mz. Gli spin 5d6s (frecce rosse) sono inoltre accoppiati agli elettroni di valenza eccitati otticamente α5d e quindi vibrano attorno ai momenti 4f. Credito: Progressi scientifici , doi:10.1126/sciadv.abb1601
Il magnetismo delle terre rare è dominato da elettroni 4f localizzati, rispetto ai metalli di transizione interni (che sono per lo più costituiti da lantanidi) e non possono essere eccitati direttamente attraverso un impulso laser ottico. Di conseguenza, la smagnetizzazione ultraveloce dei metalli delle terre rare comporta un processo distinto in contrasto con altri elementi della tavola periodica. Durante la smagnetizzazione dei metalli delle terre rare, i ricercatori coinvolgono l'eccitazione dei magnoni, una quasiparticella, vista come un'onda di spin quantizzata. In un nuovo rapporto ora pubblicato su Progressi scientifici , B. Frietsch e un team di scienziati multidisciplinari in fisica, astronomia, matematica e supercalcolo in Germania, Svezia e Repubblica Ceca, ha districato la dinamica ultraveloce dei momenti magnetici della banda di valenza 5d6s e 4f nel metallo del terbio (Tb) utilizzando la spettroscopia di fotoemissione risolta nel tempo. Sulla base dei risultati della smagnetizzazione, hanno stabilito l'accoppiamento degli spin 4f alla struttura reticolare attraverso il momento orbitale per fornire un meccanismo essenziale che guida la dinamica della magnetizzazione nei materiali tecnici con una forte anisotropia magnetica.
Comprensione dei fenomeni di spin ultraveloce
Un obiettivo fondamentale della fisica della materia condensata è comprendere la natura dei fenomeni di spin ultraveloci in condizioni di forte non equilibrio. Quando i ricercatori eccitano un materiale usando un impulso ottico a femtosecondi, gli elettroni di valenza vengono spinti fuori equilibrio entro la durata dell'impulso laser. Gli elettroni di valenza risiedono tipicamente in un guscio esterno di un atomo associato e possono partecipare a un legame chimico. Nel lasso di tempo in cui il sistema raggiunge l'equilibrio termico tra gli elettroni eccitati, reticolo e sistemi di spin, il mezzo attraversa uno stato transitorio di non equilibrio per un breve periodo. Durante questo stato possono verificarsi fenomeni precedentemente sconosciuti, finora non registrato in condizioni di equilibrio termico del sistema magnetico.
Il distinto comportamento di non equilibrio dei sistemi di spin offre quindi l'opportunità di comprendere gli accoppiamenti decisivi tra elettroni, fononi e spin che guidano la dinamica della magnetizzazione dopo l'eccitazione del laser a femtosecondi. Gli scienziati avevano precedentemente stabilito la smagnetizzazione ultraveloce del nichel e persino proposto meccanismi di accoppiamento spin-reticolo relativo ai metalli delle terre rare. In questo lavoro, Frietsch et al. pellicole preparate del metallo delle terre rare terbio a 10 nm di spessore per esperimenti di spettri di fotoemissione ad angolo risolti (ARPES), dove hanno combinato una linea di luce di generazione di armoniche di ordine superiore (HHG) con una stazione terminale ad altissimo vuoto e hanno utilizzato il laser nel vicino infrarosso (NIR) come impulso di pompa con le sue armoniche come impulso di sonda per comprendere i fenomeni di spin.
Spettri di fotoemissione in banda di valenza e MLD di Tb a 90 K. Spettri ARPES sondati con luce p-polarizzata per direzioni di magnetizzazione opposte nel piano (rosso e blu) ad emissione normale ϑ =0∘. Lo spettro di differenza riempito di grigio evidenzia la MLD, che è stato valutato per il componente di spin 8S7/2. L'energia di legame delle bande di valenza di spin 5d (VB) di minoranza (↓) e maggioranza (↑) e la scissione di scambio sono state estratte a ϑ =8∘. Credito: Progressi scientifici , doi:10.1126/sciadv.abb1601 
Gli scienziati hanno utilizzato il dicroismo lineare magnetico (MLD) negli spettri di fotoemissione risolti in angolo (ARPES), che era paragonabile all'effetto Kerr magneto-ottico. Il segnale MLD era proporzionale alla magnetizzazione del campione durante l'equilibrio termico. Quando hanno confrontato il dicroismo lineare magnetico delle componenti a basso e alto spin di Tb, non hanno osservato una differenza significativa. Per comprendere la dinamica della magnetizzazione con Tb, perciò, gli scienziati hanno confrontato i momenti 5d e 4f con i risultati precedentemente riportati sul gadolinio (Gd), un altro metallo delle terre rare. Frietsch et al. ha guidato sperimentalmente il sistema magnetico fuori dall'equilibrio e ha combinato misurazioni della divisione dello scambio della banda di valenza e del dicroismo lineare magnetico per comprendere la dinamica degli spin 5d e 4f. Quando hanno confrontato la dinamica orbitale risolta dei momenti 5d e 4f nei due metalli delle terre rare Gd e Tb, l'eccitazione ottica sembrava agire più velocemente e in modo più efficiente per Tb rispetto al sottosistema di spin 5d di Gd.
Dinamica di magnetizzazione di momenti 5d itineranti e 4f localizzati nei metalli delle terre rare Gd e Tb. I pannelli superiori mostrano la risposta della suddivisione dello scambio in banda di valenza 5d, e i pannelli inferiori mostrano il transitorio MLD del livello 4f per (A) Gd e (B) Tb, rispettivamente. Le barre di errore sugli ultimi punti dati mostrano 2 SD. Le linee continue risultano dalle nostre simulazioni di dinamica di spin risolte in orbite utilizzando parametri di input ab initio per Jij e Jintra. Nei pannelli inferiori, viene mostrata la magnetizzazione ridotta calcolata. Nei pannelli superiori, la dinamica calcolata dei momenti magnetici 5d viene convertita nella scissione dello scambio transitorio tramite calcoli di principi primi. Credito: Progressi scientifici , doi:10.1126/sciadv.abb1601
Accoppiamento spin-fonone
Per comprendere ulteriormente le opinioni qualitative emerse nello studio, il team ha analizzato le dinamiche di magnetizzazione con un modello di spin orbitale risolto. Durante gli esperimenti, Frietsch et al. eccitato la dinamica di spin 5d e 4f utilizzando fluttuazioni termiche del sistema di elettroni e un bagno di calore fononico. Hanno determinato le dinamiche di magnetizzazione di entrambi i metalli accoppiando il sottosistema di spin 4f totale al sistema fononico. Mentre il forte accoppiamento spin-fonone supportava la dinamica ultraveloce del femtosecondo (un quadrilionesimo di secondo) in Tb, un debole accoppiamento spin-fonone ha portato a una dinamica più lenta del picosecondo (un trilionesimo di secondo) del momento magnetico 4f in Gd.
In contrasto, il team ha notato che il momento magnetico 5d mostra una risposta ultraveloce in entrambi i metalli, poiché gli elettroni della banda di valenza sono stati accoppiati al sistema 4f ed eccitati direttamente dall'impulso laser in questo caso. Il momento magnetico 5d di Tb è quindi quasi parallelo alla dinamica ultraveloce del momento magnetico 4f molto più grande del metallo. La disposizione non collineare dei due momenti in loco rappresentava i diversi gradi di eccitazione dei sottosistemi di spin 5d e 4f. I dati di simulazione della dinamica di spin concordavano con il lavoro sperimentale.
Ab initio ha calcolato la densità parziale e totale degli stati di Tb. Un orbitale di minoranza di spin 4f occupato si trova a 3 eV di energia di legame, Gli stati 4f occupati a maggioranza di spin si trovano a 7-8 eV di energia di legame, e la varietà degli stati 4f non occupati si trova al di sopra dell'energia di Fermi EF. Gli stati 5d spin-polarizzati formano un'ampia banda di diversi eV vicino all'energia di Fermi. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.abb1601.
Il risultato
In questo modo, le misurazioni della sonda della pompa hanno rivelato dinamiche di smagnetizzazione ultraveloce molto diverse per i metalli delle terre rare del terbio (Tb) e del gadolinio (Gd). Nel frattempo il momento di spin 5d e il momento 4f localizzato in Tb hanno dimostrato costanti di decadimento notevolmente simili. Il comportamento peculiare tra Tb e Gd ha permesso ai ricercatori di individuare un meccanismo essenziale per la dinamica della magnetizzazione ultraveloce accoppiando lo spin 4f al reticolo tramite il momento orbitale, che ha portato a eccitazioni ultraveloci di magnon. Per avere un'ulteriore prospettiva del loro lavoro, il team ha confrontato i risultati con precedenti esperimenti sulla smagnetizzazione.
Utilizzando la spettroscopia fotoelettronica risolta nel tempo e nell'angolo, B. Frietsch e colleghi hanno registrato la scissione dello scambio della banda di valenza e il dicroismo lineare magnetico 4f per comprendere le dinamiche di spin fondamentalmente diverse di due metalli delle terre rare (Tb e Gd). I risultati evidenziano le interazioni reticolari come ingrediente decisivo per comprendere la commutazione ottica su microscala nei metalli delle terre rare.
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