Processo di trasferimento e immagini ottiche. (A) Schema del flusso del processo di trasferimento multiplo per fabbricare un nuovo metamateriale Gr/MoSe2/MoS2/WSe2 (diseleniuro di grafene/molibdeno/disolfuro di molibdeno/diseleniuro di tungsteno) su substrato SiO2/Si (biossido di silicio/silicio). Immagini ottiche di (B) Gr/MoS2, (C) Gr/MoS2/WSe2, e (D) Gr/MoSe2/MoS2/WSe2 su substrati SiO2/Si. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aax1325
I nanomateriali eterogenei possono ora facilitare applicazioni avanzate di elettronica e fotonica, ma tale progresso è impegnativo per le applicazioni termiche a causa delle lunghezze d'onda relativamente più corte dei portatori di calore (noti come fononi). In un nuovo studio, ora pubblicato su Progressi scientifici , Sam Vaziri e collaboratori di Theiss Research e dei dipartimenti di Ingegneria Elettrica, Scienza e ingegneria dei materiali presso il National Institute of Standards and Technology (NIST), e il Precourt Institute of Energy presso la Stanford University, Stanford California, hanno dimostrato un isolamento termico insolitamente elevato attraverso eterostrutture ultrasottili.
Hanno raggiunto questo risultato stratificando atomicamente sottili, materiali bidimensionali (2-D) per formare pile artificiali di grafene monostrato (Gr), bisolfuro di molibdeno (MoS 2 ) e diseleniuro di tungsteno (WSe 2 ), con resistenza termica maggiore del biossido di silicio (SiO 2 ). Accanto a un'effettiva conducibilità termica inferiore a quella dell'aria a temperatura ambiente. Utilizzando la termometria Raman, gli scienziati hanno contemporaneamente identificato la resistenza termica tra qualsiasi monostrato 2-D nello stack per formare metamateriali termici come esempi nel campo emergente della fononica. Vaziri et al. proporre applicazioni dei metamateriali nell'isolamento termico ultrasottile, raccolta di energia termica e per instradare il calore all'interno di geometrie ultracompatte.
Dispositivi elettronici e fotonici avanzati come transistor ad alta mobilità elettronica, i laser a cascata quantica e i cristalli a banda proibita fotonici sfruttano la natura fermionica dei portatori di carica durante il controllo del voltaggio o il confinamento. Quindi fanno uso di lunghe lunghezze d'onda dei fotoni durante la loro interferenza. Tuttavia, la nanoingegneria termica e il campo emergente della fononica offrono solo alcuni esempi, nonostante la domanda esistente di applicazioni per la gestione del calore. Questa discrepanza deriva dalle lunghezze d'onda corte delle vibrazioni che trasportano calore nei solidi, dove la natura bosonica dei fononi può anche contribuire alla sfida di controllare attivamente il trasporto di calore nei solidi dove non può essere voltaggio-dipendente come i portatori di carica.
Caratterizzazione ottica e STEM di eterostrutture vdW. (A) Schema della sezione trasversale del sandwich Gr/MoSe2/MoS2/WSe2 su substrato SiO2/Si, con il laser Raman incidente. (B) Spettro Raman di tale eterostruttura nel punto indicato dal punto rosso nell'immagine ottica dell'inserto. Le firme Raman di tutti i materiali nella pila sono ottenute simultaneamente. Lo spettro Raman del grafene è appiattito per escludere l'effetto di fotoluminescenza (PL) del MoS2. arb.u., unità arbitrarie. (da C a F) Immagini in sezione trasversale STEM di eterostrutture a quattro strati (C) e tre strati (da D a F) su SiO2. In (D), MoSe2 e WSe2 sono approssimativamente allineati lungo l'asse della zona 1H [100], e in (E e F), gli strati sono disallineati di ~21° rispetto all'asse della zona 1H [100]. Il grafene monostrato sopra ogni eterostruttura è difficile da distinguere a causa del numero atomico molto più basso degli atomi di carbonio. (G) Spettri PL del monostrato MoS2, monostrato WSe2, e un'eterostruttura Gr/MoS2/WSe2 dopo ricottura. Il PL è fortemente spento nell'eterostruttura a causa dell'accoppiamento intimo tra gli strati. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aax1325
I fisici avevano precedentemente tentato di manipolare le proprietà termiche dei solidi utilizzando film e superreticoli non laminati per ridurre la conduttività termica al di sotto dei materiali costitutivi per ottenere infine la manipolazione termica tramite disordine strutturale e un'elevata densità di interfaccia per introdurre ulteriore resistenza termica. Hanno trovato una conduttività termica insolitamente bassa nei nanofili di silicio nanoingegnerizzato e germanio a causa della forte dispersione dei confini dei fononi e hanno ottenuto grandi conduttività termiche in materiali isotopicamente puri come il diamante, grafene e arseniuro di boro tramite scattering fononico ridotto.
I materiali bidimensionali (2-D) hanno così permesso una nuova frontiera con sottili sub-nanometri, singoli monostrati per controllare i comportamenti dei dispositivi su scale di lunghezza atomica. Gli esempi esistenti includono nuovi transistor ad effetto di campo tunnel e fotovoltaici ultrasottili ad alta efficienza. Nel presente lavoro, Vaziri et al. ha utilizzato l'assemblaggio van der Waals (vdW) di strati bidimensionali atomicamente sottili per ottenere una resistenza termica insolitamente elevata attraverso le eterostrutture. Hanno mostrato una resistenza termica equivalente a SiO . spesso 300 nm 2 attraverso eterostrutture vdW sottili sub-2 nm con interfacce senza residui. Stratificando monostrati 2-D eterogenei con diverse densità atomiche e modalità vibrazionali, il team di ricerca ha dimostrato il potenziale per adattare le proprietà termiche su scala atomica; nell'ordine della lunghezza d'onda fononica. La base strutturale dei nuovi metamateriali fononici con proprietà insolite non si trova comunemente in natura. Il presente lavoro rappresenta applicazioni uniche dei materiali 2-D e delle loro deboli interazioni vdW per l'assemblaggio per bloccare o guidare il flusso di calore.
Caratterizzazione di sonde elettriche e di scansione. (A) Schema in sezione trasversale della struttura di prova che mostra la configurazione a quattro sonde. La corrente elettrica scorre nello strato superiore del grafene, e il calore si disperde attraverso gli strati, nel substrato. (B) Immagine ottica di una struttura di prova a quattro sonde. I dispositivi sono back-gated dal substrato di Si attraverso SiO2 a 100 nm. (C) Caratteristiche di trasferimento misurate di tre pile di strutture di prova, Gr/MoS2/WSe2, Gr/WSe2, e dispositivi di controllo solo Gr nel vuoto (~10-5 torr). Tutte le misurazioni mostrano la proprietà ambipolare del canale superiore del grafene. (D) KPM di un dispositivo eterostruttura Gr/MoS2/WSe2 non coperto. Il grafico mostra il potenziale di superficie lungo il canale (mediato sulla larghezza del canale) in diverse condizioni di polarizzazione. Il piccolo salto di potenziale vicino agli elettrodi Pd rappresenta la differenza relativa della funzione di lavoro (~120 mV). Le mappe KPM non rivelano altre eterogeneità nel potenziale di superficie, confermando la qualità spazialmente uniforme di questi dispositivi. Il riquadro mostra la mappa KPM a polarizzazione zero. (E) Mappa termica SThM dell'eterostruttura Gr/MoS2/WSe2, qui ricoperto con 15-nm Al2O3, rivelando un riscaldamento omogeneo attraverso il canale. Ciò conferma l'uniformità dell'accoppiamento termico intercalare nelle pile. Le dimensioni del dispositivo sono le stesse del riquadro (D). Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aax1325.
Il team di ricerca ha ottenuto una sezione trasversale di un'eterostruttura a quattro strati con grafene (Gr) su MoSe 2 (diseleniuro di molibdeno), MoS 2 (disolfuro di molibdeno) e WSe 2 (diseleniuro di tungsteno) su un SiO 2 /Si substrato. Usando un laser Raman, hanno sondato simultaneamente i singoli strati nella pila con la precisione di un singolo strato. Il team di ricerca ha coltivato separatamente i materiali monostrato 2-D utilizzando la deposizione chimica da vapore e li ha trasferiti per evitare polimeri e altri residui. Per confermare la microstruttura, proprietà termiche ed elettriche delle eterostrutture, Vaziri et al. utilizzato tecniche estese di caratterizzazione dei materiali, compresa la microscopia elettronica a trasmissione a scansione (STEM), spettroscopia di fotoluminescenza (PL), Microscopia a sonda Kelvin (KLM) e microscopia termica a scansione (SThM) insieme alla spettroscopia Raman e alla termometria. Utilizzando le tecniche, hanno rivelato la firma di ogni monostrato di materiale 2-D nella pila e quella del substrato di Si. Utilizzando più immagini STEM, il team di ricerca ha rivelato lacune vdW atomicamente intime senza contaminanti, permettendo loro di osservare lo spessore totale delle eterostrutture. Hanno quindi confermato l'accoppiamento interstrato su ampie aree superficiali utilizzando la spettroscopia PL.
Resistenza termica delle eterostrutture. (A) Aumento della temperatura misurato ΔT rispetto alla potenza elettrica in ingresso per ogni singolo strato in un'eterostruttura Gr/MoS2/WSe2, compreso il substrato di Si, mostrato nell'inserto. Grafene (cerchi rosa), MoS2 (diamanti blu), WSe2 (triangoli rossi), e Si (quadrati neri). Tutte le misurazioni vengono eseguite a VG <0 (vedi sezione S6). Le pendenze degli accoppiamenti lineari (linee tratteggiate) rappresentano la resistenza termica Rth tra ogni strato e il dissipatore di calore. (B) Confronto delle resistenze termiche totali (cioè, dello strato superiore di grafene) misurata mediante termometria Raman e SThM per diverse eterostrutture vdW. I valori di Rth ottenuti da queste due tecniche corrispondono all'interno dell'incertezza delle misurazioni. Tutti i dispositivi hanno la stessa area attiva di ~40 μm2. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aax1325
Per misurare il flusso di calore perpendicolare ai piani atomici dell'eterostruttura, Vaziri et al. modellato le pile sotto forma di dispositivi elettrici a quattro sonde. Hanno usato il riscaldamento elettrico per quantificare con precisione la potenza in ingresso e hanno confermato che la conduzione e il riscaldamento della corrente sullo strato superiore di grafene erano ordini di grandezza maggiori rispetto a MoS 2 e WSe 2 . Per dimostrare l'uniformità della temperatura superficiale di questi dispositivi, hanno utilizzato metodi di caratterizzazione superficiale KPM e SThM e quindi quantificato la temperatura di ogni singolo strato utilizzando la spettroscopia Raman. Poiché il potere calorifico del grafene ( P ) è aumentato nel sistema, la temperatura di ogni strato è aumentata in un Gr/MoS 2 /WSe 2 configurazione dell'eterostruttura. Grazie al riscaldamento uniforme, i ricercatori hanno analizzato facilmente le resistenze termiche dal basso verso l'alto. L'eccellente accordo tra i due metodi di termometria di Raman e SThM ha convalidato i valori ottenuti nel setup.
Gli scienziati hanno analizzato la resistenza termica al confine (TBR) tra gli strati responsabili della resistenza termica molto grande perpendicolare alle eterostrutture. Le misurazioni della conduttanza al limite termico (TBC) nello studio sono state le prime per le interfacce atomicamente intime tra monostrati 2-D/2-D e hanno formato la prima TBC riportata tra WSe 2 e SiO 2 monostrati . Hanno mostrato che i TBC ottenuti per Gr/SiO 2 e MOSe 2 /SiO 2 interfacce concordate con studi precedenti, mentre TBC del monostrato WSe 2 /SiO 2 l'interfaccia era relativamente più bassa, il che non era inaspettato a causa dei modi fononici di flessione relativamente minori disponibili per la trasmissione nel monostrato. Secondo i risultati, Il TBC per un'interfaccia 2-D/2-D era inferiore al TBC con un SiO . 3-D 2 substrato. Il TBC più basso registrato nell'opera apparteneva a Gr/WSe 2 e il team di ricerca ha spiegato le osservazioni utilizzando la formula di Landauer. Il team di ricerca ha ottenuto la trasmissione fononica all'interfaccia utilizzando il modello di disadattamento acustico (AMM) come rapporto tra la densità di massa dei due materiali. I ricercatori hanno catturato le tendenze della TBC utilizzando un semplice modello di flusso di calore attraverso le interfacce sviluppate nello studio.
Riepilogo delle tendenze TBC (conduttanza al confine termico). (A) Schema di tutti i TBC misurati (in MW m-2 K-1) attraverso eterostrutture costituite da, in senso orario da in alto a sinistra, grafene (Gr), Gr/MoS2, Gr/WSe2, e Gr/MoS2/WSe2, il tutto su substrati SiO2/Si. (B) Valori TBC misurati delle interfacce 2D/2D e 2D/3D (con SiO2) (diamanti rossi, asse sinistro) e il prodotto calcolato della densità fononica degli stati (PDOS), trasmissione fononica, e df/dT (cerchi blu, asse destro). I valori calcolati sono normalizzati al minimo raggiunto per Gr/WSe2 (vedi tabella S2). La linea tratteggiata tra i simboli di simulazione è una guida per l'occhio. TBC inferiore si nota alle interfacce tra i materiali 2D/2D e quelli tra i materiali con una maggiore discrepanza nella densità di massa. Sono stati misurati tre dispositivi per ogni struttura, in due o più posizioni distinte del laser Raman. Non si osservano variazioni significative di TBC tra campioni con diversi (dis)allineamenti di strato, nell'incertezza sperimentale. Tutti i valori sono a temperatura ambiente. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aax1325
In questo modo, Sam Vaziri e collaboratori hanno acquisito conoscenze per realizzare interfacce termiche su misura atomica e hanno dimostrato il loro potenziale per progettare metamateriali estremamente isolanti dal punto di vista termico. I metamateriali di nuova concezione hanno dimostrato proprietà senza precedenti in natura. Le eterostrutture forniscono un esempio nei campi emergenti della fononica per manipolare le proprietà termiche dei solidi su scale di lunghezza paragonabili alle lunghezze d'onda dei fononi. I materiali stratificati 2-D offrono promettenti, schermi termici ultraleggeri e compatti per dirigere il calore lontano dai punti caldi nell'elettronica. Il team di ricerca prevede di tradurre i metamateriali per migliorare in futuro l'efficacia dei raccoglitori di energia termoelettrica e dei dispositivi termicamente attivi come le memorie a cambiamento di fase.
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