Le N-alchilammine organiche sono importanti prodotti chimici e intermedi con ampie applicazioni nei campi dei prodotti chimici quotidiani, dei pesticidi, dei prodotti farmaceutici, dei tensioattivi e delle scienze della vita. I legami C–N formati dai reagenti alchilanti (alocarburi, alogenuri metallici, ecc.) per produrre ammine di solito soffrono di bassa efficienza atomica, scarsa selettività del prodotto e contaminanti chimici.
Lo sviluppo sostenibile motiva l'esplorazione di percorsi più efficienti ed ecologici per la formazione delle ammine, tra cui n -l'alchilazione di ammine e alcoli attraverso il trasferimento di idrogeno è un modo ecologico per sintetizzare le N-alchilammine, ma la progettazione e la preparazione di catalizzatori eterogenei altamente attivi e stabili è ancora una sfida.
Rispetto al metodo di impregnazione tradizionale, il metallo incapsulato nella zeolite ha il vantaggio di fornire un effetto vincolante unico e produce un effetto sinergico con il sito acido, favorendo una migliore attività catalitica e stabilità.
Per la reazione di N-alchilazione tra ammine e alcoli, lo stato elettronico del sito attivo dei metalli preziosi è un fattore importante che influenza la formazione, la stabilità e la decomposizione dello stato intermedio degli idruri metallici. I cationi di metalli alcalini nella zeolite possono essere considerati un additivo elettronico per modulare lo stato elettronico dei metalli preziosi vicini, il che favorisce la regolazione dell'attività di deidrogenazione e trasferimento di idrogeno nell'amminazione di trasferimento di idrogeno degli alcoli.
Recentemente, il team del Prof. Jun Wang e del Prof. Yu Zhou ha riportato la sintesi del catalizzatore Pt@Beta con rapporto Si/Al regolabile e Na + contenuti per la N-alchilazione di ammine e alcoli aromatici mediante sintesi idrotermale in un unico passaggio di nanoparticelle di Pt (NP) nella struttura cristallina della zeolite BEA tramite un percorso di coidrolisi acida.
In condizioni prive di solventi, Pt@Beta ha ottenuto eccellenti proprietà catalitiche e numero di conversione (TON) e frequenza di conversione (TOF) fino a 6176 e 3390 h -1 , rispettivamente, e ha anche una riutilizzabilità stabile e un'ampia tolleranza al substrato.
Il percorso di reazione e il meccanismo catalitico sono stati rivelati attraverso l'analisi cinetica e gli esperimenti di caratterizzazione in situ. No + nella zeolite BEA regolava lo stato elettronico delle NP Pt, determinando uno stato intermedio Pt-H di moderata intensità durante il processo di reazione, bilanciando efficacemente le due fasi chiave della deidrogenazione e del trasferimento di idrogeno, ottenendo così un efficiente processo catalitico sinergico.
Il lavoro è pubblicato sulla rivista Science China Chemistry .
Ulteriori informazioni: Yue Wu et al, Ruoli sinergici delle nanoparticelle di platino e degli ioni di sodio all'interno delle zeoliti beta nella N-alchilazione delle ammine con alcoli aromatici, Science China Chemistry (2023). DOI:10.1007/s11426-023-1719-y
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