Scienziati guidati dalla Rice University e dal Los Alamos National Laboratory hanno scoperto proprietà elettroniche in dispositivi su scala quantistica che potrebbero avere un impatto sul crescente campo dell'optoelettronica a basso costo basata sulla perovskite.

In un documento di Nature Communications ad accesso aperto, ricercatori guidati dagli scienziati di Los Alamos Aditya Mohite e Jean-Christophe Blancon, entrambi si uniranno a Rice quest'estate, studiato il comportamento degli eccitoni intrappolati in pozzi quantistici fatti di cristallino, composti di perovskite a base di alogenuri.

Di conseguenza, sono stati in grado di creare una scala in base alla quale i laboratori possono determinare l'energia di legame degli eccitoni, e quindi le strutture band gap, in pozzi quantici di perovskite di qualsiasi spessore. Ciò potrebbe a sua volta aiutare nella progettazione fondamentale dei materiali semiconduttori di prossima generazione.

I dispositivi optoelettronici basati su pozzo quantistico di perovskite convertono e controllano la luce su scala quantistica, reazioni al di sotto dei 100 nanometri che seguono regole diverse da quelle dettate dalla meccanica classica.

Le celle solari che trasformano la luce in elettricità sono dispositivi optoelettronici. Così sono i dispositivi che trasformano l'elettricità in luce, compresi i diodi a emissione di luce (LED) e gli onnipresenti laser a semiconduttore che alimentano i lettori di codici a barre, stampanti laser, lettori di dischi e altre tecnologie. Qualsiasi passo verso la massimizzazione della loro efficienza avrà un ampio impatto, secondo i ricercatori.

Gli eccitoni al centro della loro ricerca sono quasiparticelle elettricamente neutre che esistono solo quando gli elettroni e le lacune elettroniche si legano in un solido isolante o semiconduttore, come i pozzi quantistici usati per intrappolare le particelle per lo studio.

I pozzi quantistici utilizzati nello studio sono stati sintetizzati dal laboratorio del chimico Mercouri Kanatzidis della Northwestern University e dal Mohite Lab. Erano basati su composti di perovskite con una particolare struttura a strati nota come fase di Ruddlesden-Popper (RPP). Questa classe di materiali ha proprietà elettroniche e magnetiche uniche e ha trovato impiego nelle batterie metallo-aria.

"Comprendere la natura degli eccitoni e generare una legge di scala generale per l'energia di legame degli eccitoni è il primo passo fondamentale richiesto per la progettazione di qualsiasi dispositivo optoelettronico, come le celle solari, laser o rilevatori, " disse Mohite, che diventerà professore associato di ingegneria chimica e biomolecolare alla Rice.

In precedenza, i ricercatori hanno scoperto che potevano sintonizzare la risonanza degli eccitoni e dei portatori liberi all'interno degli strati di perovskite RPP modificando il loro spessore atomico. Questo sembrava cambiare la massa degli eccitoni, ma gli scienziati non hanno potuto misurare il fenomeno fino ad ora.

"Variando lo spessore di questi semiconduttori ci ha dato una comprensione fondamentale del quasi-dimensionale, fisica intermedia tra materiali 2-D monostrato e materiali 3-D, " ha detto l'autore principale Blancon, attualmente ricercatore a Los Alamos. "Abbiamo ottenuto questo risultato per la prima volta con materiali non sintetici".

Il ricercatore di Los Alamos Andreas Stier ha testato i pozzi sotto un campo magnetico di 60 tesla per sondare direttamente la massa effettiva degli eccitoni, una caratteristica che è fondamentale sia per la modellizzazione degli eccitoni che per la comprensione del trasporto di energia nei materiali perovskite 2-D.

Portare i campioni a Rice ha permesso ai ricercatori di esporli contemporaneamente a temperature ultra-basse, campi magnetici elevati e luce polarizzata, una capacità offerta solo da uno spettroscopio unico, il Rice Advanced Magnet con ottica a banda larga (RAMBO), supervisionato dal co-autore e fisico Junichiro Kono.

La spettroscopia ottica avanzata eseguita da Blancon a Los Alamos (una capacità che sarà presto disponibile presso Rice nel laboratorio di Mohite) ha offerto una sonda diretta delle transizioni ottiche all'interno degli RPP per derivare le energie di legame degli eccitoni, che è la base della legge di scala degli eccitoni rivoluzionaria con lo spessore del pozzo quantistico descritta nel documento.

Abbinando i loro risultati al modello computazionale progettato da Jacky Even, un professore di fisica all'INSA Rennes, Francia, i ricercatori hanno determinato che la massa effettiva degli eccitoni nei pozzi quantici di perovskite fino a cinque strati è circa due volte più grande rispetto alla loro controparte 3-D bulk.

Mentre si avvicinavano a cinque strati (3,1 nanometri), Blancon ha detto, l'energia di legame tra elettroni e lacune era significativamente ridotta ma ancora maggiore di 100 milli-elettronvolt, rendendoli abbastanza robusti da poter essere sfruttati a temperatura ambiente. Per esempio, Egli ha detto, che consentirebbe la progettazione di dispositivi a emissione luminosa efficienti con sintonizzabilità del colore.

I dati combinati del modello sperimentale e del computer hanno permesso loro di creare una scala che predice l'energia di legame degli eccitoni nelle perovskiti 2-D o 3-D di qualsiasi spessore. I ricercatori hanno scoperto che i pozzi quantici di perovskite con uno spessore superiore a 20 atomi (circa 12 nanometri) sono passati dall'eccitone quantistico alle classiche regole di trasporto libero normalmente osservate nelle perovskiti 3-D a temperatura ambiente.

"Questa è stata una grande opportunità per noi di dimostrare le capacità uniche di RAMBO per l'uso nella ricerca sui materiali ad alto impatto, " disse Kono. "Con un eccellente accesso ottico, questo sistema di magneti pulsati basato su mini-bobina ci consente di eseguire vari tipi di esperimenti di spettroscopia ottica in campi magnetici elevati fino a 30 tesla."

I ricercatori hanno notato che sebbene gli esperimenti siano stati condotti a temperature ultra fredde, quanto osservato dovrebbe valere anche per la temperatura ambiente.

"Questo lavoro rappresenta un risultato fondamentale e non intuitivo in cui determiniamo un comportamento di ridimensionamento universale per le energie di legame degli eccitoni nelle perovskiti ibride 2-D di Ruddlesden-Popper, " Ha detto Mohite. "Questa è una misura fondamentale che è rimasta inafferrabile per diversi decenni, ma la sua conoscenza è fondamentale prima della progettazione di qualsiasi dispositivo optoelettronico basato su questa classe di materiali e potrebbe avere implicazioni in futuro per la progettazione di, Per esempio, diodi laser a soglia zero e materiale eterogeneo multifunzionale per l'optoelettronica".