Lo stato di carica superficiale del co-catalizzatore svolge un ruolo importante nella fotocatalisi. Però, la regolazione sullo stato di carica superficiale dei co-catalizzatori, in particolare modificando le loro microstrutture e l'ambiente di coordinamento, rimane quasi inesplorata. Recentemente, Il gruppo di ricerca di Hai-Long Jiang dell'Università della Scienza e della Tecnologia della Cina ha fatto progressi molto interessanti in questo aspetto fabbricando un cocatalizzatore in lega a singolo atomo. Credito:Science China Press
Fotocatalisi, convertire l'energia solare in energia chimica, è stata riconosciuta come una soluzione molto promettente agli attuali problemi energetici e ambientali. Le prestazioni del sistema fotocatalitico dipendono in gran parte dallo stato di carica superficiale dei siti attivi (solitamente co-catalizzatori), poiché la giunzione Schottky tra fotosensibilizzatore e co-catalizzatore facilita il trasferimento di carica tra loro e infine alle molecole reagenti, promuovendo l'adsorbimento e l'attivazione di quest'ultimo.
In contrasto con i rapporti esistenti incentrati sui co-catalizzatori, come lo sviluppo di metalli non nobili, controllo della dimensione e della distribuzione delle particelle, sfaccettature cristalline esposte e il loro contatto di interfaccia con fotosensibilizzanti, la regolamentazione sullo stato di carica superficiale dei co-catalizzatori, modificando le loro microstrutture, offre vaste opportunità per aumentare la fotocatalisi, eppure rimane estremamente raro.
In questo lavoro, Il gruppo di ricerca del Dr. Jiang dell'Università della Scienza e della Tecnologia della Cina ha raggiunto l'obiettivo di ottimizzare gli stati di carica superficiale del Pt attraverso il controllo della microstruttura bimetallica Pd@Pt e dell'ambiente di coordinamento del Pt.
Le NP Pd@Pt strutturate a nucleo-guscio bimetallico sono state fabbricate in situ e stabilizzate da una struttura metallo-organica fotosensibile e rappresentativa (MOF), UiO-66-NH 2 . La microstruttura del Pd 10 Il co-catalizzatore @Ptx può essere controllato con precisione dal core-shell alla lega a singolo atomo (SAA), durante il quale l'ambiente di coordinamento Pt cambia, regolando in modo preciso e semplice il contenuto di Pt.
Date le diverse funzioni di lavoro di Pd e Pt, la carica tra Pd e Pt è ridistribuita, accompagnato da un cambiamento dell'ambiente di coordinamento Pt, ottenendo così la regolazione dello stato di carica superficiale dei siti Pt.
Di conseguenza, tutti i Pd@Pt/MOF presentano un'eccellente attività di produzione di idrogeno fotocatalitico grazie ai siti di Pt ricchi di elettroni che hanno beneficiato dell'effetto di ridistribuzione della carica. Inoltre, il Pd . ottimizzato 10 @Pt 1 /MOF composito con co-catalizzatore SAA, che presenta il Pt più ricco di elettroni, mostra un'attività di produzione di idrogeno fotocatalitico eccezionalmente elevata, superando di gran lunga le sue controparti corrispondenti (vedi nell'immagine).
Questo è il primo rapporto sulla co-catalisi SAA verso la fotocatalisi. Fornisce la strategia di progettazione e il protocollo sintetico per la fabbricazione di catalizzatori SAA e apre una nuova strada alla fotocatalisi basata su SAA. Inoltre, in alternativa alla classica strategia di giunzione Schottky, questo lavoro introduce un nuovo approccio all'ottimizzazione dello stato di carica regolando la microstruttura del co-catalizzatore (in particolare il controllo dell'ambiente di coordinamento), verso una fotocatalisi potenziata.
