Gli scienziati dei materiali devono essere in grado di esercitare un controllo ultrarapido della materia utilizzando un forte campo elettromagnetico su scala atomica per comprendere le dinamiche di ionizzazione e le eccitazioni nei solidi. I ricercatori possono accoppiare impulsi terahertz della durata di picosecondi a nanostrutture metalliche per generare campi elettrici estremamente localizzati e intensi. In un nuovo rapporto ora su Progressi scientifici , Angela Vella e un team di ricerca presso il CNRS e l'Istituto universitario di Francia hanno controllato l'emissione di ioni di campo attraverso nanopunte metalliche. Il campo vicino terahertz ha indotto un'evaporazione atermica ultraveloce degli atomi di superficie come ioni sulla scala temporale subpicosecondo con la punta che funge da amplificatore di campo. L'interazione ultraveloce di ioni terahertz ha offerto un controllo senza precedenti sugli impulsi ultraveloci di ioni liberi all'immagine, analizzare e manipolare la materia su scala atomica. In questo lavoro, Vela et al. ha dimostrato la microscopia a sonda atomo di terahertz come una nuova piattaforma per la microscopia con risoluzione atomica e chimica.

Le basi della tomografia con sonda atomica

La capacità di accoppiare campi elettromagnetici a nanostrutture allo stato solido per controllare le proprietà di base della materia su scala nanometrica sta attirando sempre più interesse per una varietà di applicazioni tra cui chimica, catalisi, microscopia elettronica e imaging a rilevamento di gas e ultraveloce. Il principio di base della tomografia a sonda atomica (APT) prevede l'emissione di ioni positivi da una punta affilata come tecnica di imaging basata sull'evaporazione di campo controllata di atomi da un campione nanometrico a forma di ago sotto un forte campo elettrico. La tecnica era interessante per la sua capacità di fornire una risoluzione spaziale sub-nanometrica nelle tre dimensioni dello spazio, con elevata sensibilità chimica attraverso interi elementi periodici e i loro isotopi.

Tomografia a sonda atomica assistita da laser

All'inizio, il metodo di tomografia con sonda atomica era limitato ai materiali conduttivi a causa dell'uso di impulsi ad alta tensione per innescare l'evaporazione degli ioni. Lo sviluppo della tomografia a sonda atomica assistita da laser (La-APT) ha consentito l'analisi di materiali semiconduttori e dielettrici. Durante La-APT, gli scienziati hanno fatto evaporare il campione atomo per atomo tramite le azioni combinate di un alto campo DC e un impulso laser ultracorto. A causa dei limiti esistenti, il potenziale dell'APT basato su terahertz per eseguire l'imaging ad alta risoluzione è stato molto promettente, sebbene essenziale per acquisire una consapevolezza più profonda della fisica sottostante delle interazioni terahertz-impulso-materia. I ricercatori hanno mostrato il miglioramento dei campi terahertz in nanopunte polarizzate positivamente per innescare l'emissione di ioni caricati positivamente dalla superficie della nanostruttura per presentare uno strumento APT assistito da terahertz ad alta risoluzione chimica e spaziale.

Durante gli esperimenti, il team si è concentrato su un forte campo terahertz a ciclo singolo generato da plasma d'aria a due colori su una punta di alluminio polarizzata a diversi kilovolt. Hanno combinato un impulso nel vicino infrarosso (NIR) con l'impulso terahertz e lo hanno focalizzato in modo lineare su una punta di alluminio polarizzata a diversi kilovolt. Utilizzando le misurazioni del tempo di volo, hanno recuperato il rapporto massa/carica, e dalla posizione di impatto sul sistema di rilevamento hanno ricostruito il volume evaporato utilizzando una legge di proiezione inversa. I ricercatori hanno notato le tracce temporali degli impulsi terahertz generati per due direzioni o polarità di campo invertite misurate mediante campionamento elettro-ottico all'esterno della camera della sonda atomica. Vela et al. misurato il campo terahertz all'apice del campione utilizzando questo campo per guidare l'emissione di elettroni dalla punta di alluminio polarizzata negativamente sotto illuminazione NIR per mostrare come la punta ha funzionato come un diodo raddrizzatore ultraveloce. Il team ha notato la stessa deviazione dall'impulso terahertz incidente dovuto alla risposta dell'antenna alla punta. I risultati hanno indicato che l'ampiezza dell'impulso terahertz è circa 2000 volte superiore al campo terahertz incidente. Per confrontare il fattore di miglioramento del campo, il team ha utilizzato il software commerciale Lumerical nel dominio del tempo a differenze finite per prendere in considerazione la geometria della punta. Il team ha aumentato l'ampiezza del campo terahertz al suo massimo di 5,5 V/nm per eseguire l'emissione del campo ionico utilizzando impulsi terahertz. Hanno quindi verificato sperimentalmente questo valore del campo vicino terahertz utilizzando il filtraggio dell'energia degli elettroni.

Studiare la punta in alluminio nell'APT assistita da terahertz e la sua eccitazione a doppia frequenza

Per eseguire l'evaporazione del campo ionico utilizzando impulsi terahertz, Vela et al. polarizzare positivamente la punta di alluminio a 9 kV e impostare l'impulso terahertz con polarità positiva alla sua ampiezza massima di 5,5 V/µm corrispondente a un campo vicino di 10,5 V/nm. Gli scienziati hanno presentato gli spettri di massa ottenuti con la stessa polarizzazione utilizzando impulsi laser terahertz e NIR. La ricostruzione 3-D del volume evaporato ha mostrato piani atomici ben risolti per tre direzioni cristallografiche come individuato utilizzando l'analisi NIR. Il team ha ottenuto la ricostruzione dell'immagine dell'APT utilizzando l'erosione di campo e ha calcolato la risoluzione spaziale delle immagini 3D utilizzando l'approccio della trasformata di Fourier. Utilizzando l'eccitazione a doppia frequenza della punta in alluminio, hanno registrato il tasso di evaporazione in funzione del ritardo tra gli impulsi laser NIR e terahertz.

In situazioni in cui l'impulso terahertz ha preceduto l'impulso NIR, la velocità di evaporazione è stata ritenuta stabile e il suo valore pari a quello ottenuto solo da impulsi terahertz e quindi non influenzato dall'eccitazione del laser NIR. La sovrapposizione temporale tra il NIR e l'impulso THz ha mantenuto i tassi di evaporazione invariati. Quando gli impulsi NIR hanno preceduto l'impulso terahertz, la velocità di evaporazione è aumentata fino al suo massimo in meno di 0,5 picosecondi. Il meccanismo fisico di evaporazione sottostante ha contribuito alla risoluzione chimica e spaziale della sonda atomica assistita da impulsi terahertz rispetto agli impulsi NIR. I risultati dell'eccitazione a doppia frequenza nel nanotip AI hanno contribuito alla prova sperimentale dell'evaporazione degli ioni atermici mediante impulsi terahertz.

Veduta

In questo modo, Angela Vella e colleghi hanno mostrato come ultraveloci, l'evaporazione del campo non termico degli atomi di superficie come ioni mediante impulsi terahertz a ciclo singolo potenziati dalla punta ha aperto la strada all'analisi dei materiali con risoluzioni spaziali e chimiche. Il metodo può anche facilitare la chimica risolta nel tempo in campi elettrici elevati per aprire nuove vie nella chimica indotta dal campo. La stretta diffusione di energia degli ioni evaporati in campo da impulsi terahertz a ciclo singolo aprirà la strada all'utilizzo di fasci di particelle cariche per l'imaging, analisi e modificazione della materia dalla microscala alla nanoscala.

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