Gli scienziati dei materiali mirano a identificare la disposizione atomica delle perovskiti ibride 2D Ruddlesden-Popper (RPP) utilizzando l'imaging non invasivo; tuttavia, il processo è impegnativo a causa della natura isolante e della morbidezza degli strati organici. In un nuovo rapporto ora pubblicato in Science Advances , Mykola Telychko, Shayan Edaltmanesh e Kai Leng, e un team di scienziati in fisica, chimica e materiali presso l'Università Nazionale di Singapore e la Palacky University Repubblica Ceca, hanno dimostrato l'imaging con risoluzione sub-angstrom di strati organici morbidi e strutture inorganiche in un cristallo bidimensionale di perovskite agli alogenuri di piombo. Il team ha ottenuto questo risultato utilizzando la microscopia a tunneling a scansione e la microscopia a forza atomica senza contatto supportata da simulazioni teoriche. I risultati della microscopia a tunneling a scansione hanno svelato la ricostruzione atomica del reticolo inorganico di alogenuro di piombo e la composizione del cristallo, mentre la microscopia a forza atomica ha fornito una visualizzazione indiscussa della superficie dei materiali e delle interazioni di legame con il reticolo inorganico. Il metodo congiunto ha consentito agli scienziati di ottenere immagini su scala atomica e il potenziale elettrostatico del materiale per rivelare canali alternativi di elettroni e lacune quasi 1-D ai confini gemelli vicini.

Perovskiti ibride Ruddlesden-Popper (RPP)

Il team di ricerca ha descritto le perovskiti ibride bidimensionali come una piattaforma straordinaria per applicazioni di dispositivi optoelettronici. Hanno attribuito la produttività della piattaforma a uno stretto legame tra le proprietà eccitoniche e le strutture dei pozzi quantistici di strati organici isolanti morbidi inseriti tra le strutture conduttive di alogenuro di piombo inorganico. La presenza della bidimensionalità ha portato all'emergere di molti fenomeni quantistici, migliorando al contempo in modo significativo la stabilità foto e chimica e la sintonizzabilità delle proprietà optoelettroniche. Sulla base degli effetti dielettrici e quantistici unici, Telychko et al. hanno stabilito le perovskiti come una promettente classe di materiali per applicazioni optoelettroniche di prossima generazione. Il team ha mostrato come il rilassamento strutturale dei reticoli inorganici delle perovskiti 2D porta all'emergere di una varietà di proprietà dei materiali su scala atomica nelle perovskiti ibride che fino a quel momento erano rimaste da studiare. Per comprendere l'influenza dell'architettura del reticolo sulle proprietà intrinseche di interesse, hanno inizialmente utilizzato la microscopia a tunneling a scansione e la microscopia elettronica a trasmissione a scansione, ma poiché alcuni di questi metodi potrebbero causare danni strutturali a causa delle collisioni delle perovskiti con il fascio energetico. Telychko et al hanno utilizzato i recenti progressi nell'imaging di microscopia a forza atomica senza contatto (nCAFM) basata su diapason (qPlus) con una punta funzionalizzata con monossido di carbonio per studi risolti atomicamente. I metodi hanno fornito uno strumento ideale per l'imaging non invasivo su scala sub-angstrom dei cristalli di perovskite e dei loro strati organici isolanti.

Telychko et al. hanno selezionato la famiglia di perovskite piombo-iodio per il processo di imaging combinato e hanno descritto la famiglia di perovskite tramite una formula chimica generale. Il team ha esfoliato meccanicamente i cristalli di perovskite sfusi per produrre fiocchi monostrato e a pochi strati per facilitare il processo di imaging. Usando la STM (microscopia a tunneling a scansione) rappresentativa, i ricercatori hanno ottenuto un pattern periodico simile a un dimero. Al contrario, hanno notato che le immagini ottenute a tensioni di polarizzazione negative contengono caratteristiche abbondantemente sfocate, a causa dell'instabilità dell'imaging dei cationi organici.

Misurazioni al microscopio a forza atomica (ncAFM) senza contatto

Per superare la sfida dell'imaging non invasivo, il team ha quindi utilizzato l'imaging della microscopia a forza atomica (ncAFM) senza contatto della superficie della perovskite per rivelare caratteristiche "simili a una freccia" e svelare la geometria dei cationi organici costituenti del butilammonio (denotati BA ⁺ ). I ricercatori hanno rivelato queste caratteristiche insieme all'architettura reticolare ottaedrica inorganica sottostante tramite l'imaging non invasivo delle strutture di perovskite in quasi-3D. Il team ha ottenuto informazioni più approfondite sull'origine della disposizione unica dei cationi eseguendo la teoria del funzionale della densità su larga scala e i calcoli di van der Waals della perovskite a bassa temperatura per convalidare la struttura della perovskite atomica. In questo modo, Telychko et al. hanno osservato per la prima volta i confini gemelli quasi-1D della composizione del dominio gemello dei cristalli di perovskite. Hanno verificato la composizione del doppio dominio, conducendo misurazioni al microscopio della forza della sonda Kelvin per ottenere nuove informazioni quantitative sulla composizione del dominio su scala nanometrica. I risultati hanno rivelato per la prima volta il potenziale elettrostatico polarizzato attraverso i confini gemelli per consentire la propagazione dell'eccitone a lunga distanza per migliorare le prestazioni dei dispositivi fotovoltaici e optoelettronici a base di perovskite.

In questo modo, Mykola Telychko, Shayan Edaltmanesh e Kai Leng e colleghi hanno combinato la microscopia a tunneling a scansione (STM) e le misurazioni della microscopia a forza atomica senza contatto (ncAFM) per identificare con precisione la configurazione dello stato fondamentale e la microstruttura delle perovskiti ibride Ruddlesden-Popper (RPP). Il metodo di imaging STM ha risolto la ricostruzione atomica simile a un dimero del reticolo inorganico di alogenuro di piombo sottostante, mentre ncAFM ha facilitato la visualizzazione dei cationi di superficie. Il team ha convalidato i risultati dell'imaging combinato con i calcoli della teoria del funzionale della densità, il lavoro ha fornito dettagli sulle strutture atomiche e sulla distribuzione del potenziale elettrostatico nel dominio gemello. I risultati hanno diverse implicazioni per le prestazioni optoelettroniche dei film di perovskite 2D. Utilizzando il metodo di imaging combinato e, più specificamente, basandosi su ncAFM, il team ha sostenuto un enorme potenziale per l'imaging non invasivo di un'ampia gamma di materiali funzionali ibridi organici-inorganici morbidi. La combinazione sinergica di metodi può facilitare una visione più approfondita dei fenomeni optoelettronici tecnicamente rilevanti. + Esplora ulteriormente

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