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    Nuova strategia per controllare la distribuzione dei siti acidi nelle zeoliti

    Astratto grafico. Credito:Catalisi ACS (2022). DOI:10.1021/acscatal.1c05896

    Le zeoliti sono uno dei catalizzatori selettivi della forma. Le caratteristiche delle zeoliti, che derivano dal confinamento strutturale sulle dimensioni molecolari, sono cruciali per la catalisi selettiva di forma.

    I siti dell'acido catalitico in diverse posizioni delle zeoliti mostrano un distinto effetto di confinamento per le molecole dei reagenti, particolarmente riflesso nella reazione di carbonilazione del dimetiletere (DME) che catalizza la zeolite mordenite (MOR).

    Recentemente, un gruppo di ricerca guidato dal Prof. Liu Zhongmin dell'Istituto di Fisica Chimica di Dalian dell'Accademia Cinese delle Scienze (CAS) ha sviluppato una nuova strategia per rimuovere preferenzialmente i siti acidi nei canali dell'anello a 12 membri (12-MR) di Zeolite MOR mediante un trattamento di sililazione con trimetilclorosilano (TMCS), che potrebbe migliorare le prestazioni della carbonilazione del DME.

    Questo studio è stato pubblicato su ACS Catalysis il 1 aprile.

    I canali ad anello a 8 membri (8-MR) della zeolite MOR sono preferiti per la carbonilazione selettiva del DME, mentre i canali 12-MR più grandi possono ospitare più vie di reazione, che causeranno una rapida disattivazione della zeolite MOR. Pertanto, è necessario rimuovere selettivamente i siti acidi nei canali 12-MR di MOR per migliorare le sue prestazioni catalitiche nella reazione di carbonilazione del DME.

    I ricercatori hanno utilizzato la trasformata di Fourier infrarossa a riflettanza diffusa in situ (DRIFT) e 29 Tecniche spettroscopiche di risonanza magnetica nucleare (NMR) di Si cross-polarization (CP) per studiare l'interazione delle molecole TMCS con i gruppi idrossilici a ponte all'interno di diverse posizioni della zeolite H-mordenite (HMOR).

    Hanno scoperto che le molecole TMCS collegavano la struttura HMOR tramite una reazione di idrolisi tra gruppi cloro e Brønsted H + atomi per coprire i siti acidi. A causa della limitazione dello spazio, il trattamento di sililazione ha mantenuto selettivamente la maggior parte dei siti acidi (80%) nella posizione desiderata mediante TMCS sostituendo il Brønsted H + atomi all'interno dei canali 12-MR nella zeolite HMOR, portando a una migliore selettività e una durata molto più lunga nella reazione di carbonilazione del DME. + Esplora ulteriormente

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