Struttura cristallina e proprietà magnetiche di HoAgGe. (A) proiezione c-Axis della struttura cristallina HoAgGe, con la definizione delle direzioni a e b. (B) suscettibilità alle basse temperature c(T) di HoAgGe sia per H//be H//c sotto 500 Oe, con dc(T)/dT nel riquadro. (C) Magnetizzazione isotermica nel piano (H//b) per HoAgGe a varie temperature. (D) Dipendenza delle transizioni metamagnetiche dalla temperatura, con la linea tratteggiata che indica T1 Credit:Science, doi:10.1126/science.aaw1666
Le fasi esotiche della materia note come spin ice sono definite da spin frustrati che obbediscono alle "regole del ghiaccio" locali, simili ai dipoli elettrici nel ghiaccio d'acqua. I fisici possono definire regole del ghiaccio in due dimensioni per spin simili a Ising nel piano disposti su un reticolo kagome. Le regole del ghiaccio possono portare a diversi ordini ed eccitazioni. In un nuovo rapporto su Scienza , Kan Zhao e un team di fisica sperimentale, cristallografia, e materiali e ingegneria in Germania, gli Stati Uniti e la Repubblica Ceca hanno utilizzato approcci sperimentali e teorici tra cui magnetometria, termodinamica, scattering di neutroni e simulazioni Monte Carlo per stabilire il cristallo HoAgGe come un sistema cristallino per realizzare l'esotico stato di ghiaccio spin kagome. La configurazione presentava una varietà di stati parzialmente e completamente ordinati, nonché fasi indotte dal campo a basse temperature coerenti con i requisiti sperimentali del kagome.
La formazione di fasi esotiche della materia può causare frustrazioni nei sistemi di spin. Per esempio, vincoli locali in una molecola possono portare a un numero macroscopico di stati fondamentali degeneri o ad un esteso stato fondamentale nell'entropia. Nelle configurazioni bidimensionali, le regole del ghiaccio richiedono elaborate disposizioni di spin su reticoli kagome di forma triangolare. Di conseguenza, gli spin ice di Kagome hanno mostrato un comportamento di ordinamento a più stadi al variare della temperatura. Finora i fisici avevano realizzato solo sperimentalmente ghiaccio spin kagome in sistemi di ghiaccio spin artificiale formati da nanobarre di ferromagneti organizzati in reti a nido d'ape. In questo lavoro. Zhao et al. ha utilizzato molteplici approcci sperimentali e teorici per dimostrare il composto intermetallico HoAgGe come un ghiaccio spin kagome esistente in natura con uno stato fondamentale completamente ordinato.
Strutture magnetiche di HoAgGe contro temperatura e campo con H//b. (A) Intensità integrata del picco magnetico (1/3, 1/3, 0) da 13 K fino a 3,8 K secondo la diffrazione del neutrone, con l'intensità integrata del sito nucleare (1, 0, 0) come inserto. (B) Strutture magnetiche raffinate di HoAgGe a 10 K. La cella dell'unità magnetica è indicata dal rombo verde, con i tre siti Ho inequivalenti Ho1, Ho2, e Ho3 etichettato da 1, 2, e 3, rispettivamente, per semplicità. (C) Esagoni in senso antiorario di spin nella struttura parzialmente ordinata di HoAgGe a 10 K, con 1/3 di giri che non partecipano all'ordine a lungo raggio. (D) Intensità integrata del picco magnetico (–1/3, 2/3, 1) e (1/3, 4/3, 1) rispetto al campo a 4 K. (E) Struttura magnetica raffinata di HoAgGe a 4 K. (F) Esagoni di spin in senso orario e antiorario nella struttura magnetica di HoAgGe a 4K, che è esattamente lo stato 3×√3 di terra previsto del ghiaccio di spin kagome. (G) Struttura magnetica raffinata di HoAgGe a H =1,5 T e T =4 K. Il perfezionamento è stato eseguito nel rettangolo verde chiaro 3 × √3. I sei siti Ho non equivalenti sono etichettati dai numeri da 1 a 6 per semplicità. (H) Struttura magnetica raffinata di HoAgGe a H =2,5 T e T =1,8 K. (I) Struttura magnetica raffinata di HoAgGe a H =4 T e T =1,8 K, con i due siti Ho non equivalenti contrassegnati da 1 e 2. La direzione del campo è contrassegnata dalla freccia rossa da (G) a (I). Credito:Scienza, doi:10.1126/science.aaw1666
Il team ha quindi condotto misurazioni della struttura e della magnetometria di HoAgGe. Sebbene le misurazioni della diffrazione di neutroni condotte in passato suggerissero strutture magnetiche non collineari di HoAgGe, questi esperimenti erano basati su campioni di polvere che erano insufficienti per determinare completamente la struttura magnetica in presenza di frustrazione. Zhao et al. ha combinato la diffrazione di neutroni con misurazioni termodinamiche in HoAgGe monocristallino per mostrare la sua temperatura esotica e le strutture magnetiche dipendenti dal campo magnetico, coerenti con la regola del ghiaccio kagome. Per determinare completamente le strutture magnetiche dalla diffrazione di neutroni sulla base di strutture di spin non banali di HoAgGe, Zhao et al. ha eseguito esperimenti di diffrazione di neutroni da cristallo singolo, fino a 1,8 K. Al di sotto di una transizione ad alta temperatura a 11,6 K, il team ha osservato un picco magnetico.
Quando hanno affinato i dati dei neutroni a 4 K, il team ha osservato una struttura magnetica più dettagliata in cui lo stato fondamentale completamente ordinato indicava rotazioni esagonali alternate in senso orario e antiorario. Lo stato fondamentale risultante √3 x √3 rappresentava precisamente il classico ghiaccio spin kagome, come teoricamente previsto. Secondo la regola del ghiaccio kagome, l'accoppiamento ferromagnetico più prossimo dominante deve avvenire tra spin complanari con anisotropia uniassiale simile a Ising dipendente dal sito. Nel presente lavoro, Zhao et al. calcolata e confermata anisotropia Ising-like del campo elettrico cristallino (CEF) per i cristalli HoAgGe.
Calore specifico magnetico e risultati INS di HoAgGe. (A) Contributo magnetico al calore specifico Cm di HoAgGe con le linee tratteggiate che indicano T1, T2, e un ampio picco a 26 K. Si noti che le barre di errore inferiori a 30 K sono più piccole delle dimensioni dei simboli. (Riquadro) Calore specifico di HoAgGe, LuAgGe, e la loro differenza. Quest'ultimo è definito come la somma dei contributi magnetico e nucleare al calore specifico di HoAgGe. (B) dati Cm/T e la corrispondente entropia magnetica Sm, che si avvicina al valore teorico di Rln17 al di sopra di 100 K. (C) Differenza tra il calore specifico magnetico di HoAgGe e quello di Lu1-xHoxAgGe (x =0,52 e 0,73) dopo la normalizzazione (vedi testo). (D) Spettri INS di HoAgGe a 10 K con lunghezza d'onda del neutrone incidente 3 . (E) Tagli Q della costante (1,4
Per confermare ulteriormente l'autenticità di HoAgGe come kagome spin ice, il team di ricerca ha studiato se le regole stabilite per il ghiaccio fossero applicabili anche al di fuori dello stato fondamentale completamente ordinato. Usando la diffrazione di neutroni sotto campi magnetici hanno dimostrato che HoAgGe soddisfa questi requisiti e ha osservato un campo magnetico crescente con cambiamenti improvvisi durante le transizioni metamagnetiche. Per maggiori informazioni, Zhao et al. ha affinato le strutture magnetiche ottenute dalla diffusione dei neutroni e ha notato le transizioni magnetiche risultanti dalla competizione tra il campo magnetico esterno e gli accoppiamenti più deboli che non influenzano la regola del ghiaccio.
Dopo aver stabilito che la regola del ghiaccio kagome si applicava ai cristalli HoAgGe a bassa temperatura, il team ha esaminato i comportamenti termodinamici del ghiaccio spin kagome isolando il contributo magnetico al calore specifico deducendo i contributi dai nuclei, vibrazioni reticolari ed elettroni itineranti del cristallo. Per determinare la misura in cui gli spin ionici Ho del cristallo HoAgGe potrebbero essere visti approssimativamente come Ising, Zhao et al. successivamente discusso gli effetti del campo elettrico cristallino (CEF). Per comprendere direttamente la suddivisione del CEF, hanno condotto esperimenti di scattering neutronico anelastico (INS) di cristalli HoAgGe utilizzando lo spettrometro a tempo di volo avanzato. I risultati hanno indicato quattro modalità CEF a bassa energia che mostrano un'anisotropia di tipo Ising.
Fattore di struttura magnetica dalla simulazione Monte Carlo in una cella unitaria 18 x 18 a (A) T =1 K, (B) T =5 K e (C) T =15 K. Gli assi orizzontale e verticale erano rispettivamente (H, H, 0) e (-K, K, 0). Credito:Scienza, doi:10.1126/science.aaw1666
Sulla base delle evidenze sperimentali, hanno proposto un modello di spin classico contenente spin nel piano simili a Ising su un reticolo di kagome distorto 2-D. Utilizzando simulazioni Monte Carlo del modello di spin classico su un reticolo 18 x 18, hanno riprodotto lo stato fondamentale e lo stato parzialmente ordinato per catturare il modello di spin classico e le principali caratteristiche del magnetismo HoAgGe a basse temperature. Il modello sviluppato nello studio differiva dai casi di ghiaccio kagome sia dipolare che a corto raggio rispetto agli accoppiamenti di scambio e alle interazioni dipolari a lungo raggio, con ulteriori indagini che richiedono uno studio separato.
Simulazioni Monte Carlo del modello di spin classico 2D per HoAgGe. (A) M(H) curva a 1 K per H lungo gli assi aeb. (B) Dipendenza dalla temperatura del calore specifico per rotazione. (C) Entropia magnetica per spin calcolata dal calore specifico. Le tre linee tratteggiate orizzontali corrispondono a ln2 ≈ 0,693 (Ising paramagnetico), 0,501 (ordine di ghiaccio a corto raggio), e 1 3ln2≈0:231 (ordine toroidale), rispettivamente. Per il calcolo è stata utilizzata una cella 18 × 18. Credito:Scienza, doi:10.1126/science.aaw1666
In questo modo, le simulazioni Monte Carlo del modello di spin classico concordavano solo parzialmente con gli esperimenti. La discrepanza può essere stata causata da più, bassi livelli CEF di Ho 3+ ioni. In HoAgGe, la metallicità sopprimeva simultaneamente la scissione CEF di Ho 3+ ioni per migliorare l'accoppiamento di scambio tra loro, rendendo le due scale energetiche paragonabili ai bassi livelli di CEF. Il modello semiclassico risultante può ancora essere mappato su un modello Ising, spiegando così la validità dell'esperimento. Rispetto ad altri spin ice pirocloro, la natura metallica di HoAgGe lo ha reso un ghiaccio kagome ad alta temperatura e può anche portare a ulteriori fenomeni esotici, comprese le interazioni tra correnti elettriche e monopoli magnetici nonché effetti magnetoelettrici metallici.
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