Concetto e configurazione sperimentale - (a) Concetto del reticolo transitorio indotto dall'impulso di pompa a infrarossi sagomato in un dielettrico trasparente. Il segnale della sonda diffratto dal reticolo transitorio viene raccolto nel campo lontano. (b) Il reticolo transitorio indotto da Kerr ha un periodo ed è inclinato rispetto all'asse della sonda di un angolo α. La lunghezza del reticolo transitorio è di poche decine di micron mentre il campione può essere molto più spesso. c Progettazione dell'allestimento sperimentale. (d) Vista ingrandita della configurazione nella casella tratteggiata di (c) per mostrare i fasci interagenti e la configurazione di imaging. Nella regione di interazione, i fasci sono in configurazione ad onda piana. Loro sono, perciò, messa a fuoco nel piano focale posteriore dell'obiettivo del microscopio. L'obiettivo del relè visualizza il piano focale posteriore della fotocamera con un fattore di ingrandimento di 1. La lunghezza focale degli obiettivi del microscopio è di 3,6 mm. Credito:Luce:scienza e applicazioni, 10.1038/s41377-021-00562-1
L'imaging ultraveloce svolge un ruolo importante in fisica e chimica per studiare la dinamica dei femtosecondi di campioni non uniformi. Il metodo si basa sulla comprensione dei fenomeni indotti da un impulso di pompa laser ultracorto utilizzando successivamente un impulso di sonda ultracorto. L'emergere di tecniche di imaging ultraveloce di grande successo con un frame rate estremamente elevato si basa sulla codifica della lunghezza d'onda o della frequenza spaziale. In un nuovo rapporto ora in Luce:scienza e applicazioni , Chen Xie, Remi Meyer, e un team di scienziati in Cina e Francia ha utilizzato un metodo di microinnesto indotto da pompa per fornire una caratterizzazione dettagliata in situ di un debole impulso di sonda. Il metodo è non distruttivo e veloce da eseguire e quindi la diagnostica della sonda in situ può essere ripetuta per calibrare le condizioni sperimentali. La tecnica consentirà all'imaging precedentemente inaccessibile di diventare fattibile in un campo della scienza superveloce su micro e nanoscala.
Fisica e chimica superveloci
Il concetto di interazioni laser materia in fisica e chimica ultraveloci si basa sull'imaging ad alta risoluzione spaziale e temporale. In questo lavoro, Xie e Meyer et al. ha descritto una diagnostica in situ altamente sensibile per impulsi di sonda deboli per risolvere il problema dell'imaging ultraveloce ad alta risoluzione spaziale. Il team ha prima derivato il segnale diffratto e ha presentato la configurazione ottica per poi dimostrare la sua funzionalizzazione in qualsiasi configurazione di polarizzazione. Quindi hanno recuperato sperimentalmente il ritardo assoluto della pompa-sonda e risolto il problema della rimozione dell'inclinazione anteriore dell'impulso utilizzando uno strumento di visualizzazione. Per impostare l'esperimento, hanno formato un campo di interferenza a due onde all'interno di un campione dielettrico da un singolo fascio di pompa utilizzando un modulatore spaziale di luce per garantire la sincronizzazione tra le due onde di pompa. Nella configurazione sperimentale, il team ha utilizzato una sorgente laser amplificatore di impulsi cinguettio in titanio-zaffiro per fornire 50 impulsi di femtosecondi a una lunghezza d'onda centrale di 790 nm per eseguire tutte le misurazioni integrando il segnale su 50 colpi a una frequenza di ripetizione di 1 KHz.
(a) Segnale di cross-correlazione di picco in funzione dell'intensità della pompa. Le croci mostrano i dati sperimentali e un adattamento quadratico viene mostrato come linea continua. (riquadro) Segnale di correlazione incrociata in funzione del ritardo pompa-sonda per diverse intensità di pompa, che mostrano la posizione e la forma del picco sono invarianti con la potenza della pompa. (b) Segnale cross-correlazionale. Segnale di correlazione incrociata in funzione del ritardo pompa-sonda per le quattro combinazioni di orientamenti di polarizzazione della pompa e della sonda. Credito:Luce:scienza e applicazioni, 10.1038/s41377-021-00562-1
Un reticolo transitorio basato su Kerr valido per tutte le combinazioni di polarizzazioni pompa-sonda
In questo lavoro, Xie e Meyer et al. ha mostrato come il micro-reticolo indotto dalla pompa può essere generato dall'effetto elettronico Kerr, un fenomeno in cui l'indice di rifrazione di un materiale cambia a causa di un campo elettrico applicato, per fornire una caratterizzazione dettagliata in situ di un debole impulso di sonda. Gli scienziati hanno convalidato il segnale diffratto misurato e hanno mostrato la validità della misurazione per tutte le combinazioni di polarizzazione della pompa in ingresso e della sonda. Hanno prima riferito sulla validazione della tecnica, seguita dall'ottimizzazione dell'impulso della sonda. Quindi hanno ottimizzato la durata dell'impulso della sonda per caratterizzare entrambe le polarizzazioni e hanno mostrato come il metodo sia molto utile per rilevare differenze di fase spettrali nel percorso ottico della pompa e dei fasci della sonda.
Cambio ritardo pompa-sonda tramite traslazione del campione. (a) Evoluzione del segnale TG in funzione della posizione del campione nello zaffiro (da 0 a 200 µm). (b) Baricentro del segnale TG in funzione dello spostamento del campione; i dati sperimentali sono in ottimo accordo con il modello. La barra di errore è dovuta alla precisione di determinazione del baricentro, legato alla precisione di posizionamento della linea di ritardo. Credito:Luce:scienza e applicazioni, 10.1038/s41377-021-00562-1
Visualizzazione della dispersione angolare. (a) Concetto della diffrazione di un impulso di sonda angolarmente disperso dal reticolo transitorio. Il reticolo transitorio campiona efficacemente l'impulso cinguettato al ritardo della sonda della pompa e diffrange il corrispondente sottoimpulso sulla ROI (regione di interesse) nel primo ordine di diffrazione. (b) Risultato sperimentale tipico. Segnale diffratto in funzione del ritardo e dell'angolo di deviazione in direzione y. Credito:Luce:scienza e applicazioni, 10.1038/s41377-021-00562-1
Confinamento spaziale della sincronizzazione
Durante gli esperimenti, Xie e Meyer et al. ha definito il criterio di sincronizzazione della pompa e degli impulsi della sonda per una precisa posizione di messa a fuoco nel campione e ha localizzato la regione di interazione tra la pompa e la sonda fino a decine di micrometri. La forte localizzazione dell'esperimento ha permesso loro di recuperare l'effetto della differenza nelle velocità di gruppo sulla sincronizzazione pompa-sonda. L'impulso della sonda può generare un'inclinazione anteriore dell'impulso, che possono limitare gli esperimenti di imaging ultraveloci. Per risolvere questo, Xie e Meyer et al. utilizzava un compressore a prisma privo di aberrazioni utilizzando due prismi perfettamente paralleli, sebbene il parallelismo possa deviare sperimentalmente di diversi milliradianti. Questa deviazione ha un impatto drammatico sull'impulso della sonda. Il team ha quindi utilizzato il reticolo transitorio per offrire una visualizzazione semplice dell'inclinazione anteriore dell'impulso e quindi l'ha risolto in modo efficace regolando con precisione il parallelismo tra i prismi del compressore. Il lavoro ha mostrato un eccellente accordo tra gli esperimenti e le simulazioni. La diagnostica del reticolo transitorio introdotta in questo lavoro è stata utile per rimuovere con precisione l'inclinazione anteriore dell'impulso anche per lievi variazioni nell'angolo di deviazione del compressore del prisma.
Correlazione incrociata di impulsi con dispersione angolare e temporale. Sul tavolo, ogni traccia mostra l'efficienza di diffrazione in unità arbitrarie in funzione del ritardo (asse verticale) e della direzione spaziale ky (asse orizzontale, ky = [-1,03; 1.03] μm−1). La tabella a sinistra mostra i risultati sperimentali per 15 diverse combinazioni di chirp temporale ϕ2 e dispersione angolare. La dispersione angolare è stata caratterizzata numericamente dal disadattamento dell'angolo del prisma. Il valore della fase del secondo ordine ϕ2 è stato caratterizzato dagli inserimenti del prisma nel compressore del prisma (prima riga 3 mm, seconda fila 2 mm, e ultima riga 0 mm. Quest'ultima è la posizione per la compressione ottimale del polso). Per ogni traccia, la scala dell'asse orizzontale è stata convertita in lunghezza d'onda utilizzando il coefficiente di dispersione angolare. Quando viene rimossa la dispersione angolare (colonna centrale), tutte le lunghezze d'onda hanno la stessa direzione ky. In questo caso, la larghezza laterale dello spot è semplicemente determinata dalla dimensione del fascio gaussiano. Per mostrare la coerenza dei risultati, la colonna più a destra mostra tre casi (A, B, C) dove è stata integrata la formula analitica per l'efficienza di diffrazione del reticolo transitorio utilizzando i parametri estratti dalle simulazioni ZEMAX del compressore prisma disallineato. Credito:Luce:scienza e applicazioni, 10.1038/s41377-021-00562-1
Veduta
In questo modo, Chen Xie, Remi Meyer e colleghi hanno ideato un metodo diagnostico in situ estremamente localizzato per consentire la caratterizzazione e la sincronizzazione di un debole impulso di sonda con una pompa di maggiore intensità. La diagnostica è altamente flessibile per diverse geometrie di attraversamento pompa-sonda per caratterizzare l'impulso della sonda. La tecnica è valida anche per una varietà di durate degli impulsi ed è rilevante anche in presenza di aberrazioni sferiche e ampiamente applicabile nella maggior parte degli esperimenti di imaging ultraveloce e pump-probe. I risultati hanno diverse applicazioni e possono essere utili per determinare fenomeni transitori su scala micron e per comprendere le interazioni laser-materia all'interno della materia condensata.
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