I matematici del Center for Advanced Mathematics for Energy Research Applications (CAMERA) del Lawrence Berkeley National Laboratory (Berkeley Lab) hanno sviluppato un algoritmo matematico per decifrare la dinamica rotazionale delle particelle di torsione in grandi sistemi complessi dai modelli di diffusione dei raggi X osservati in ambienti altamente sofisticati esperimenti di spettroscopia di correlazione fotonica a raggi X (XPCS).

Questi esperimenti, progettati per studiare le proprietà di sospensioni e soluzioni di colloidi, macromolecole, e polimeri, sono stati stabiliti come fattori scientifici chiave per molti degli aggiornamenti in corso di sorgenti luminose coerenti che si verificano all'interno del Dipartimento dell'Energia degli Stati Uniti (DOE). I nuovi metodi matematici, sviluppato dal team CAMERA di Zixi Hu, Jeffrey Donatelli, e James Sethian, hanno il potenziale per rivelare molte più informazioni sulla funzione e le proprietà dei materiali complessi di quanto fosse possibile in precedenza.

Le particelle in sospensione subiscono un moto browniano, oscillando mentre si muovono (traducono) e girano (ruotano). Le dimensioni di queste fluttuazioni casuali dipendono dalla forma e dalla struttura dei materiali e contengono informazioni sulla dinamica, con applicazioni in biologia molecolare, scoperta di nuovi farmaci, e scienza dei materiali.

XPCS funziona focalizzando un fascio coerente di raggi X per catturare la luce diffusa dalle particelle in sospensione. Un rilevatore rileva i modelli di macchie risultanti, che contengono diverse piccole fluttuazioni nel segnale che codificano informazioni dettagliate sulla dinamica del sistema osservato. Per sfruttare questa capacità, i prossimi aggiornamenti della sorgente luminosa coerente presso l'Advanced Light Source (ALS) del Berkeley Lab, Sorgente di fotoni avanzati di Argonne (APS), e Linac Coherent Light Source di SLAC stanno pianificando alcuni degli esperimenti XPCS più avanzati al mondo, sfruttando la coerenza e la luminosità senza precedenti.

Ma una volta raccolti i dati da tutte queste immagini, come si ricavano informazioni utili da loro? Una tecnica da cavallo di battaglia per estrarre informazioni dinamiche da XPCS consiste nel calcolare la cosiddetta autocorrelazione temporale, che misura come cambiano i pixel nei pattern speckle dopo un certo passaggio di tempo. La funzione di autocorrelazione unisce le immagini fisse, proprio come un film d'altri tempi prende vita mentre le immagini da cartolina strettamente correlate volano via.

Gli attuali algoritmi sono stati principalmente limitati all'estrazione di moti traslazionali; pensa a un Pogo stick che salta da un punto all'altro. Però, nessun algoritmo precedente era in grado di estrarre informazioni sulla "diffusione rotazionale" su come le strutture ruotano e ruotano, informazioni fondamentali per comprendere la funzione e le proprietà dinamiche di un sistema fisico. Raggiungere queste informazioni nascoste è una grande sfida.

Allontanando la luce

Una svolta è arrivata quando gli esperti si sono riuniti per un workshop CAMERA su XPCS nel febbraio 2019 per discutere le esigenze emergenti critiche nel campo. L'estrazione della diffusione rotazionale era un obiettivo chiave, e Hu, uno studente laureato in matematica all'Università di Berkeley; Donatelli, il CAMERA Lead for Mathematics; e Sethian, Professore di Matematica all'UC Berkeley e Direttore CAMERA, si sono uniti per affrontare il problema a testa alta.

Il risultato del loro lavoro è un nuovo e potente approccio matematico e algoritmico per estrarre informazioni rotazionali, ora lavora in 2D e facilmente scalabile in 3D. Con notevolmente poche immagini (meno di 4, 000), il metodo può facilmente prevedere i coefficienti di diffusione rotazionale simulati entro pochi punti percentuali. I dettagli dell'algoritmo sono stati pubblicati il ​​18 agosto nel Atti dell'Accademia Nazionale delle Scienze .

L'idea chiave è andare oltre la funzione di autocorrelazione standard, cercando invece le informazioni extra sulla rotazione contenute nelle funzioni di cross-correlazione angolare-temporale, che confrontano il modo in cui i pixel cambiano sia nel tempo che nello spazio. Questo è un grande salto nella complessità matematica:semplici matrici di dati si trasformano in tensori di dati a 4 vie, e la teoria che correla l'informazione rotazionale a questi tensori implica un'analisi armonica avanzata, algebra lineare, e analisi tensoriale. Per mettere in relazione le informazioni di rotazione desiderate con i dati, Hu ha sviluppato un modello matematico altamente sofisticato che descrive come si comportano le correlazioni angolari-temporali in funzione della dinamica rotazionale da questo nuovo complesso insieme di equazioni.

"C'erano molti misteri stratificati da svelare per costruire un buon quadro matematico e algoritmico per risolvere il problema, " ha detto Hu. "C'erano informazioni relative sia alle strutture statiche che alle proprietà dinamiche, e queste proprietà dovevano essere sfruttate sistematicamente per costruire un quadro coerente. Presi insieme, rappresentano una meravigliosa opportunità per intrecciare molte idee matematiche. Ottenere questo approccio per raccogliere informazioni utili da ciò che a prima vista sembra essere terribilmente rumoroso è stato molto divertente."

Però, risolvere questo insieme di equazioni per recuperare la dinamica rotazionale è impegnativo, in quanto consiste di diversi strati di diversi tipi di problemi matematici difficili da risolvere tutti in una volta. Per affrontare questa sfida, il team si è basato sul precedente lavoro di Donatelli sulle proiezioni iterative multilivello (M-TIP), che è progettato per risolvere complessi problemi inversi in cui l'obiettivo è trovare l'input che produce un output osservato. L'idea di M-TIP è quella di suddividere un problema complesso in sottoparti, usando la migliore inversione/pseudoinversione possibile per ogni sottoparte, e iterare attraverso quelle sottosoluzioni finché non convergono a una soluzione che risolve tutte le parti del problema.

Hu e i suoi colleghi hanno preso queste idee e hanno costruito un metodo gemello, "Stima multilivello per spettroscopia di correlazione (M-TECS), " Risolvere il complesso insieme di equazioni a strati attraverso sottopassaggi sistematici.

"La cosa potente dell'approccio M-TECS è che sfrutta il fatto che il problema può essere separato in parti lineari ad alta dimensione e parti non lineari e non convesse a bassa dimensione, ognuno dei quali ha soluzioni efficienti per conto proprio, ma si trasformerebbero in un problema di ottimizzazione estremamente difficile se fossero invece risolti per tutti in una volta, ", ha detto Donatelli.

"Questo è ciò che consente a M-TECS di determinare in modo efficiente la dinamica rotazionale da un sistema di equazioni così complesso, mentre gli approcci di ottimizzazione standard avrebbero problemi sia in termini di convergenza che di costi computazionali."

Aprendo la porta a nuovi esperimenti

"XPCS è una tecnica potente che avrà un ruolo di primo piano nell'aggiornamento della SLA. Questo lavoro apre una nuova dimensione a XPCS, e ci permetterà di esplorare le dinamiche di materiali complessi come molecole rotanti all'interno di canali d'acqua, " disse Alexander Hexemer, Responsabile del programma per l'informatica presso la SLA.

Hu, che ha vinto il Premio Bernard Friedman di UC Berkeley per questo lavoro, è entrato a far parte di CAMERA, parte della divisione di ricerca computazionale del Berkeley Lab, come nuovo membro. "Questo tipo di co-design matematico e algoritmico è il segno distintivo di una buona matematica applicata, in cui la nuova matematica gioca un ruolo fondamentale nella risoluzione di problemi pratici in prima linea nell'indagine scientifica, " disse Sethian.

Il team CAMERA sta attualmente lavorando con scienziati della linea di luce presso l'ALS e l'APS per progettare nuovi esperimenti XPCS che possano sfruttare appieno l'approccio matematico e algoritmico del team per studiare nuove proprietà della dinamica rotazionale da materiali importanti. Il team sta anche lavorando per estendere il proprio lavoro di framework matematico e algoritmico per recuperare tipi più generali di proprietà dinamiche da XPCS, nonché applicare questi metodi ad altre tecnologie di imaging di correlazione.

Questo lavoro è supportato da CAMERA, che è finanziato congiuntamente dall'Office of Advanced Scientific Computing Research e dall'Office of Basic Energy Sciences, entrambi all'interno dell'Office of Science del Dipartimento dell'Energia degli Stati Uniti.