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  • I ricercatori creano nanocinture di carbonio dai bordi a zigzag tanto ricercate

    Figura:(a) Le parti evidenziate dell'immagine mostrano il frammento della parete laterale di un (12, 0) nanotubo di carbonio (ottabenzo[12]ciclacene) che è stato sintetizzato come parte di questo lavoro. Strutture cristallografiche a raggi X del composto che mostrano l'analisi della lunghezza del legame (b), (c) vista laterale e (d) vista dall'alto. Gli atomi evidenziati in rosa sono stati attaccati con gruppi t-butile che sono stati omessi per chiarezza. Credito:HAN Yi

    I chimici NUS hanno sviluppato una strategia per la sintesi atomicamente precisa di nanocinture di carbonio (CNB) completamente coniugate con bordi a zig-zag. La molecola ottenuta, noto come octabenzo[12]ciclacene, è riconosciuto come uno dei primi segmenti sintetici completamente caratterizzati di bordi a zigzag (12, 0) nanotubo di carbonio. Tali strutture molecolari sono state bersagli sfuggenti per i chimici di sintesi negli ultimi 35 anni.

    I nanotubi di carbonio a parete singola (SWCNT) sono una classe speciale di materiali di carbonio comprendenti fogli di grafene in una struttura a tubo cavo con pareti dello spessore di un atomo. Sono considerati uno dei materiali più promettenti per lo sviluppo di dispositivi nanoelettronici di prossima generazione. Però, metodi di produzione attuali come scarica ad arco e vaporizzazione laser, non sono in grado di ottenere una sintesi atomicamente precisa di SWCNT che influenza le loro proprietà elettriche e ottiche. Come metodo alternativo, la ricerca si è concentrata sui CNB che sono molecole a forma di cintura costituite esclusivamente da anelli di benzene fusi insieme in modo circolare. Queste molecole CNB potrebbero potenzialmente servire come seme per la crescita di nanotubi di carbonio strutturalmente ben definiti. Negli ultimi anni, c'è stato un risveglio di interesse per la sintesi organica dal basso verso l'alto dei CNB. Sono stati sintetizzati e completamente caratterizzati CNB con diverse configurazioni come i bordi a poltrona e chirali, rispettivamente. Però, la sintesi di una configurazione unica che coinvolge i frammenti di zigzag bordati (n, 0) I CNT rimangono inafferrabili (vedi Figura (a)).

    Un gruppo di ricerca guidato dal Prof Chi Chunyan del Dipartimento di Chimica, Università Nazionale di Singapore, ha sviluppato una strategia che combina sia la stabilizzazione termodinamica che la protezione cinetica per ottenere una sintesi atomicamente precisa di un bordo a zigzag (12, 0) Segmento SWCNT. La sintesi è stata realizzata utilizzando l'aggiunta di Diels-Alder due volte per costruire prima un precursore privo di deformazioni, seguita da deossigenazione riduttiva per ottenere un completo coniugato, CNB teso. Un concetto noto come benzo-annulazione è stato applicato per aumentare l'energia di stabilizzazione della risonanza in modo da ottenere la stabilità termodinamica del composto finale. Nel frattempo, l'attaccamento dei sostituenti sui bordi a zigzag impedirebbe cineticamente reazioni di cicloaddizione che potrebbero originariamente distruggere la struttura della spina dorsale coniugata.

    Il team di ricerca ha utilizzato diversi strumenti di caratterizzazione avanzati per studiare la struttura della molecola di octabenzo[12]ciclacene che avevano ottenuto. Utilizzando la diffrazione di raggi X a cristallo singolo, hanno scoperto che la molecola adotta una geometria cilindrica altamente simmetrica (Figure (c) e (d)), simile a quello di un nanotubo di carbonio. Una visualizzazione della struttura cristallina, Il software di esplorazione e analisi (Mercury) è stato utilizzato per misurare il diametro interno di questa nanocintura che è di circa 9,2 Ångstrom. I ricercatori hanno anche eseguito un'analisi computazionale della deformazione sulla struttura molecolare ei loro risultati suggeriscono che i gruppi fenilici ai bordi a zigzag svolgono un ruolo importante nel fornire stabilità prevenendo ulteriori reazioni di idrogenazione durante la formazione della struttura del nanobelt.

    Il prof Chi ha detto, "Il nostro approccio sintetico e la strategia di stabilizzazione sviluppati in questo lavoro possono aprire la strada alla costruzione di nuovi tipi di nanostrutture di carbonio e nanotubi di carbonio per varie applicazioni nell'elettronica e nella fotonica".


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