Un gruppo di ricerca ha progettato un catalizzatore tandem per migliorare l'elettroriduzione del nitrato in ammoniaca. Accoppiando catalizzatori a singolo atomo di Cu con Co3 adiacente O4 nanofogli, il team ha regolato con successo l'energia di adsorbimento degli intermedi nel processo di elettroriduzione dei nitrati, promuovendo la sintesi dell'ammoniaca.
I loro risultati sono pubblicati su Nature Communications . Il team era guidato dal prof. Zeng Jie e dal prof. Geng Zhigang dell'Università di Scienza e Tecnologia della Cina (USTC) dell'Accademia cinese delle scienze (CAS).
Conversione del nitrato (NO3 - ) dalle acque reflue all'ammoniaca (NH3 ) non solo offre un approccio efficace al trattamento delle acque reflue, ma è anche promettente come metodo sostenibile per la sintesi dell'ammoniaca. Tuttavia, le diverse configurazioni di adsorbimento degli intermedi contenenti azoto nell'NO3 - Il processo di elettroriduzione rappresenta una sfida, rendendo difficile per un singolo catalizzatore ottimizzare l'adsorbimento simultaneamente.
Mentre gli elettrocatalizzatori a base di Cu sono vantaggiosi per NO3 - assorbimento, un problema chiave è l'eccessivo accumulo di nitriti (NO2 - ) che comporterebbe la rapida disattivazione dei catalizzatori e una cinetica lenta delle successive fasi di idrogenazione.
Per superare queste limitazioni, i ricercatori hanno progettato un elettrocatalizzatore tandem combinando singoli atomi di Cu ancorati su carbonio drogato con N con adiacenti Co3 O4 nanofogli (indicati come Co3 O4 /Cu1 -N-C). Questa combinazione innovativa sfrutta i punti di forza di entrambi i componenti:la capacità del Cu di adsorbire NO3 - e Co3 O4 di adsorbire NO2 - . Questo catalizzatore a doppia funzione mira a ottimizzare le energie di legame degli intermedi, facilitando così il processo di elettroriduzione da NO3 - a NH3 in modo più efficiente.
Nello specifico, i ricercatori hanno sintetizzato il Co3 O4 /Cu1 -N-C catalizzatore attraverso una serie di passaggi, inclusa la pirolisi di ZIF-8 drogato con Cu per ottenere singoli atomi di Cu su carbonio drogato con N, seguita dalla deposizione di Co3 O4 nanofogli. La struttura e la composizione del catalizzatore sono state caratterizzate utilizzando varie tecniche come la microscopia elettronica a trasmissione a scansione di campo scuro anulare ad alto angolo (HAADF-STEM), la spettroscopia a raggi X a dispersione di energia (EDS) e l'assorbimento di raggi X vicino alla struttura del bordo ( XANES) spettroscopia.
Queste analisi hanno confermato la riuscita combinazione di singoli atomi di Cu e Co3 O4 nanofogli, nonché la distribuzione uniforme dei centri catalitici.
Infine, il test delle prestazioni dei catalizzatori è stato condotto in una cella di tipo H a tre elettrodi, con la concentrazione di NH3 prodotto quantificato utilizzando il metodo del blu di indofenolo. Il test ha rivelato che Co3 O4 /Cu1 -N-C ha raggiunto un tasso di produzione di ammoniaca di 114,0 mgNH3 h -1 cm -2 nel NO3 - reazione di elettroriduzione, che era 2,2 volte e 3,6 volte più alta di quella di Cu1 -N-C e Co3 O4 , rispettivamente.
Le indagini meccanicistiche hanno dimostrato che Co3 O4 regola efficacemente la configurazione di adsorbimento di NO2 - e migliora il suo legame, accelerando così il processo complessivo di elettroriduzione da NO3 - a NH3 .
Questa ricerca evidenzia un nuovo approccio per affrontare i limiti dei singoli catalizzatori nell'elettroriduzione dei nitrati utilizzando un sistema catalitico tandem. Non solo fornisce una comprensione più approfondita dei meccanismi catalitici coinvolti, ma pone anche le basi per sviluppi futuri nella progettazione di elettrocatalizzatori avanzati per applicazioni simili.
Ulteriori informazioni: Yan Liu et al, Efficiente elettroriduzione tandem del nitrato in ammoniaca attraverso l'accoppiamento di singoli atomi di Cu con Co3 adiacenti O4 , Comunicazioni sulla natura (2024). DOI:10.1038/s41467-024-48035-4
Informazioni sul giornale: Comunicazioni sulla natura
Fornito dall'Università della Scienza e della Tecnologia della Cina
