Gli scienziati dell'Oak Ridge National Laboratory del Dipartimento dell'Energia stanno lavorando per comprendere sia la natura complessa dell'uranio che le varie forme di ossido che può assumere durante le fasi di lavorazione che potrebbero verificarsi durante il ciclo del combustibile nucleare. Una migliore comprensione degli ossidi di uranio, che alimentano la stragrande maggioranza della flotta nucleare degli Stati Uniti, potrebbe portare allo sviluppo di combustibili migliorati o di materiali per lo stoccaggio dei rifiuti.

I ricercatori dell'ORNL hanno affrontato questo problema in modo computazionale con l'aiuto del Compute and Data Environment for Science (CADES) del laboratorio. Attraverso CADES, I membri dello staff di ORNL hanno accesso a risorse informatiche che gli ingegneri adattano a progetti specifici, consentendo la gestione e l'analisi di enormi set di dati troppo ingombranti per essere affrontati diversamente.

Gli ossidi di uranio amorfo sono comuni, ma la mancanza di un ordine strutturale coerente al loro interno può essere difficile da modellare. Per affrontare questa sfida e accelerare il processo di identificazione di nuove fasi di ossido di uranio, gli scienziati del Nuclear Security Advanced Technologies Group di ORNL hanno valutato l'energia di 4, 600 diverse potenziali strutture cristalline di composizioni di ossido di uranio.

Utilizzando algoritmi genetici, strumenti computazionali progettati per risolvere in modo efficiente i problemi secondo la teoria della selezione naturale, il team ha studiato queste strutture su un cluster di calcolo ad alte prestazioni CADES chiamato Metis, un sistema Cray XK7 a due armadi.

Questo metodo li ha aiutati a costruire relazioni statistiche tra la stabilità strutturale e l'ambiente locale dell'uranio, due fattori che influenzano la cristallinità delle forme solide. L'interpretazione di queste informazioni potrebbe portare a una comprensione più concreta di come si formano i materiali di uranio cristallino e amorfo nel ciclo del combustibile nucleare.

"Il nostro obiettivo principale è cercare di capire alcune di queste fasi amorfe per gli ossidi di uranio, " ha detto Ashley Shields, un associato postdottorato ORNL. "Si presentano durante il ciclo del combustibile nucleare e sono difficili da studiare, ma speriamo che il nostro approccio computazionale ci aiuti a caratterizzare meglio i campioni di questi materiali".

Dopo aver stabilito che il progetto richiedeva una quantità significativa di potenza di calcolo, Il personale CADES ha fornito a Shields e al suo team l'accesso esclusivo all'intero sistema Metis per 15 giorni per valutare queste strutture utilizzando il pacchetto software Universal Structure Predictor Evolutionary Xrystallography (USPEX) e il Vienna ab initio Simulation Package (VASP).

"Dato il gran numero di calcoli che abbiamo dovuto eseguire per costruire questo database di strutture, avevamo davvero bisogno dell'aiuto del team CADES, " ha detto Shields. "Senza il loro supporto, così come i recenti progressi nella potenza di calcolo e la ricerca di altri gruppi per sviluppare algoritmi genetici specificamente applicati a problemi di previsione della struttura, questo progetto non sarebbe stato possibile".

Shields e il suo team hanno identificato una fase cristallina potenzialmente stabile per un materiale, U2O7, che è stata osservata solo sperimentalmente come fase amorfa. Per saperne di più su questa fase, hanno studiato 2, 700 possibili geometrie di cristallo per U2O7 oltre alle 4, 600 strutture originali. I loro risultati sono pubblicati in Materiali ottici .

Poiché un materiale U2O7 amorfo può essere prodotto da UO3 amorfo, Andrew Miskowiec e Jennifer Niedziela dell'NSAT hanno condotto esperimenti volti a cristallizzare U2O7 da campioni di UO3. Per sostenere questo sforzo, Shields ha confrontato gli effetti simulati della pressione sulle fasi note dell'UO3 e la struttura prevista dell'U2O7, identificare le pressioni in cui possono verificarsi cambiamenti strutturali osservabili sperimentalmente.

"Non abbiamo ancora trovato U2O7 cristallino in laboratorio, ma quello che abbiamo trovato è stato un comportamento di pressione davvero insolito nell'UO3 amorfa, che ci ha portato a una fisica davvero interessante che stiamo ancora lavorando per comprendere appieno, "Ha detto Scudi.

Nonostante manchino prove definitive dell'esistenza degli U2O7 cristallini, il team ha notato caratteristiche nella struttura prevista che corrispondono bene alle caratteristiche dell'U2O7 amorfo. Hanno identificato potenziali geometrie di coordinamento, o modelli atomici, in linea con il materiale. La più sorprendente tra queste osservazioni è stata la scoperta di unità di perossido nella struttura prevista.

"Si è già dimostrato utile avere questo database di strutture perché chiaramente solo guardando le fasi cristalline note per un materiale come UO3 non fornisce informazioni sufficienti per spiegare tutti i comportamenti di un campione amorfo dello stesso materiale, "Ha detto Scudi.

L'ingegnere dei sistemi Linux Ketan Maheshwari e l'analista di sistemi informatici Michael Galloway di CADES hanno aiutato a impostare i componenti computazionali coinvolti nel progetto, dalla modifica del codice sorgente per eseguire USPEX in modo più efficiente su Metis alla creazione di script di post-elaborazione, minuscole operazioni che estraggono informazioni dai risultati computazionali, per decifrare l'output scientifico.

"Per aiutare il team a funzionare su una scala così ampia e a utilizzare con successo le GPU, abbiamo installato e testato VASP su larga scala su Metis e risolto i problemi necessari per garantire che il lavoro fosse svolto in modo tempestivo ed efficiente, " disse Maheshwari.

Shields prevede che questo progetto in corso continuerà per almeno un altro anno e attende altri studi che applichino i concetti di apprendimento automatico e intelligenza artificiale alla ricerca sulla chimica dell'uranio. Attualmente, sta compilando un database simile composto da fluoruri di uranio, un altro sottoinsieme chiave di materiali coinvolti nel ciclo del combustibile nucleare.