I materiali bioispirati sono progettati e progettati per imitare le funzioni biologiche della natura; tuttavia l'attuazione rapida è un compito importante ma impegnativo da ricreare in laboratorio. In un recente studio, Wenxin Fan e collaboratori nei dipartimenti interdisciplinari di scienza dei materiali, ingegneria, chimica, biochimica e scienze macromolecolari negli Stati Uniti e in Cina, ha presentato un nuovo paradigma per progettare fogli di idrogel reattivi che potrebbero presentare una deformazione a scatto ultraveloce e inversa. Hanno progettato i fogli di idrogel con un'architettura a doppio gradiente per accumulare energia elastica nei polimeri convertendo l'energia precostituita per uno scatto inverso rapido e il rilascio di energia.

Fan et al. controllato l'entità e la posizione dell'energia immagazzinata nei fogli di idrogel per programmare la loro reazione di scatto e ottenere diverse strutture e comportamenti di attuazione. Successivamente hanno sviluppato un modello teorico per dimostrare il ruolo cruciale dei doppi gradienti e hanno previsto il movimento di scatto di una varietà di diversi materiali di idrogel. Il nuovo principio di progettazione fornirà una guida per progettare materiali di attuazione per applicazioni nell'ingegneria dei tessuti, robotica morbida e come impianti medici attivi. I risultati sono ora pubblicati in Progressi scientifici .

La trasformazione della forma è onnipresente nei sistemi viventi come le piante carnivore che catturano strategicamente le prede, fornendo una fonte naturale di ispirazione per progettare materiali funzionali che trasformano la forma in laboratorio. Gli idrogel reattivi sono in grado di trasformare la forma sotto una varietà di stimoli, con applicazioni promettenti già fornite nella robotica morbida, consegna farmaci, ingegneria dei tessuti e microfluidica.

Gli scienziati hanno utilizzato polimeri termosensibili come poli(N, N-dimetilamminoetil metacrilato) (PDMAEMA) e poli(N-isopropilacrilammide) (PNIPAM) per progettare tali materiali che trasformano la forma. La trasformazione della forma degli idrogel si basa principalmente sui diversi tassi di rigonfiamento degli idrogel in diverse regioni dei materiali, dove l'evoluzione graduale della forma è guidata dalla mancata corrispondenza nel piano e fuori dal piano nel volume variabile degli idrogel. Gli sforzi attuali si concentrano quindi sul miglioramento della complessità della forma per diversificare la risposta dei materiali agli stimoli esterni.

Come esempio, le foglie della venus acchiappamosche possono chiudersi rapidamente e catturare gli insetti in un decimo di secondo, che è distinto dagli idrogel sintetici che finora hanno mostrato solo una trasformazione di forma graduale e relativamente lenta. Il movimento estremamente rapido del Venus flytrap è attribuito all'accumulo e al rapido rilascio di energia che può aiutare l'improvviso, ancora, movimento discontinuo essenziale per sviluppare attuatori ultraveloci con ampie applicazioni nella robotica morbida attraverso la biomimetica. Gli approcci esistenti per ottenere questo tipo di movimento si basano sulla commutazione reversibile tra strutture concave e convesse di fogli polimerici bistabili, ma questa strategia consente solo una complessità strutturale e un comportamento di attuazione limitati. Di conseguenza, rimane la necessità esistente di progettare nuovi principi di movimento a scatto che saranno intrecciati in biomateriali reattivi.

Nel presente lavoro, Fan et al. hanno riportato un design ispirato alla natura di fogli di idrogel reattivi che accumulavano energia elastica e rilasciavano rapidamente energia durante la deformazione a scatto ultraveloce. Utilizzando risultati sperimentali e modelli teorici, gli scienziati hanno dimostrato che il movimento di scatto degli idrogel ha avuto origine dal loro design strutturale a doppio gradiente (gradiente di densità della catena polimerica e gradiente di densità di reticolazione). Negli esperimenti hanno utilizzato fogli di idrogel compositi ridotti di ossido di grafene (rGO)/PDMAEMA con strutture a doppio gradiente come sistema modello e hanno dimostrato che i fogli potrebbero accumulare energia elastica e convertire l'energia termica o chimica pre-memorizzata per scattare rapidamente.

Meccanicamente, il nuovo idrogel potrebbe scattare al contrario in un secondo ( <1 s), liberare l'energia elastica immagazzinata in risposta a stimoli esterni. Fan et al. sono stati in grado di regolare la velocità, angolo e posizione di scatto nel foglio di idrogel per controllare la posizione e l'entità dell'energia preregistrata. Di conseguenza, gli scienziati sono stati in grado di programmare i fogli per ottenere diverse strutture e comportamenti di attuazione. Propongono di estendere i nuovi principi di progettazione della deformazione a scatto ad altri materiali, inclusi idrogel ed elastomeri puri in lavori futuri.

Fan et al. ha progettato per la prima volta l'idrogel composito rGO/PDMAEMA sotto la generazione di radicali liberi di GO (ossido di grafene) indotta dall'ultravioletto (UV) per avviare la polimerizzazione del DMAEMA (monomero) e dell'N, N'-metilen-bis-acrilammide (MBA; agente reticolante). Hanno irradiato una miscela di GO, DMAEMA e MBA hanno riempito uno spazio sigillato con luce UV e hanno mostrato come l'intensità della luce lungo il lato generasse una maggiore concentrazione di radicali liberi sulla superficie GO per una polimerizzazione più rapida. Il processo di fabbricazione ha consentito caratteristicamente una maggiore densità di catena e densità di reticolazione dell'idrogel, che è stato confermato utilizzando la microscopia elettronica a scansione (SEM), microscopia confocale a scansione laser (CLSM), Spettroscopia fotoelettronica a raggi X (XPS) e spettri Raman.

Quando gli scienziati hanno sommerso il materiale idrogel modellato dall'acqua a 20 ⁰ C in 60 ⁰ C superiore alla sua temperatura di transizione di fase del volume, il foglio di idrogel composito originariamente piatto si è curvato verso l'alto. Sostituendolo nel 20 ⁰ C bagnomaria, l'idrogel ha preso una strada completamente diversa per invertire la sua forma, dando luogo a un nuovo stato intermedio. Fan et al. osservato il rapido, snap inverso (in meno di 1 secondo) associato a un angolo di flessione nettamente aumentato da 38 gradi a 540 gradi, per srotolarsi gradualmente e diventare una struttura piatta come prima, in circa 60 min. Gli scienziati hanno dedotto lo scatto inverso dei fogli di idrogel come nuovo meccanismo di trasformazione dell'energia e hanno suddiviso il processo in tre fasi.

(1) Conversione di parte dell'energia effettiva termica/chimica preregistrata (E*) in energia elastica cumulativa durante lo srotolamento del foglio arricciato.

(2) Rilascio istantaneo dell'energia elastica accumulata (E') sotto forma di scatto, e

(3) Rilascio graduale dell'energia di riposo (E") per arricciarsi ulteriormente dopo lo scatto.

La variazione di temperatura nel setup sperimentale ha influenzato la velocità di deformazione del foglio di idrogel. Di conseguenza, Fan et al. sono stati in grado di programmare quantitativamente la velocità di scatto dei fogli sintonizzando l'entità della sua energia preconfezionata con temperature variabili, per stimolare il gel.

Come prova di principio, hanno dimostrato le capacità di attuazione autoregolata, dove il meccanismo di scatto del foglio di idrogel pre-stimolato ha attivato il sollevamento pesi a temperature dell'acqua variabili da 20 ⁰ C a 60 ⁰ C. Il peso massimo che può essere sollevato aumenta al variare della temperatura. Gli scienziati hanno fornito un concetto per controllare lo stoccaggio e il rilascio di energia negli idrogel, consentendo la progettazione di materiali intelligenti con movimento programmabile instillato con capacità di identificazione della massa e regolazione della potenza.

A causa della debole natura polielettrolitica del PDMAEMA, Fan et al. ha anche mostrato che il movimento di scatto potrebbe essere regolato stimolando il pH del gel attraverso la variazione della forza ionica (IS). Come per la stimolazione della temperatura, i fogli di idrogel hanno dimostrato un comportamento meccanicistico simile, in un'ampia gamma di condizioni IS. I nuovi materiali sono stati quindi costruiti con versatilità per superare i limiti esistenti di condizioni operative ristrette nell'ingegneria dei materiali.

Gli scienziati hanno anche dimostrato che gli idrogel compositi reagiscono alla luce del vicino infrarosso (NIR) a causa degli effetti fototermici del costituente rGO. Hanno dimostrato la piegatura programmabile del foglio di gel in un cubo tramite l'esposizione alla luce controllata e l'accumulo di energia all'interno del foglio come esempio, con un grande potenziale in biomedicina per procedure chirurgiche minimamente invasive e nella robotica morbida. Gli scienziati hanno quindi quantificato il processo di scatto per stabilire un criterio generale per lo scatto inverso e hanno attribuito la natura caratteristica alla struttura a doppio gradiente del foglio di idrogel. Gli scienziati hanno verificato il criterio generale dello snap inverso confrontando i comportamenti di deformazione dei fogli di idrogel PNIPAM a due strati con doppi gradienti e quelli con la sola densità di reticolazione. Hanno scoperto che i fogli PNIPAM a doppio gradiente mostravano movimenti di scatto inversi, mentre tutti gli idrogel a gradiente singolo hanno mostrato solo una semplice flessione convenzionale in risposta alla stimolazione termica.

In questo modo, gli scienziati hanno dimostrato un principio generale per progettare idrogel utilizzando la capacità di trasformazione dell'energia per innescare una deformazione a scatto programmabile. Hanno controllato l'entità e il sito del pre-immagazzinamento dell'energia negli idrogel per programmare lo snap inverso e ottenere attuazioni e strutture diverse. Fan et al. accreditato lo snap indotto dalla trasformazione dell'energia alla struttura a doppio gradiente (contenente un gradiente di densità della catena polimerica e un gradiente di densità di reticolazione). Alla fine hanno proposto un modello teorico per interpretare e prevedere lo scatto degli idrogel, che concordava con le osservazioni sperimentali.

L'idrogel a doppia pendenza può funzionare direttamente come un semovente, attuatore intelligente dotato della capacità di identificare i pesi e controllare la potenza sotto stimoli costanti. La ricerca fornirà nuove intuizioni per attivare rapidamente diversi materiali insieme a una guida pratica nella progettazione e nello sviluppo di attuatori autonomi, robotica morbida e impianti medici attivi in ​​futuro.

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