In uno studio pubblicato sulla rivista National Science Review , un materiale sintetizzato dal Dr. Shen Yu è stato utilizzato per introdurre l'idroperossido nel sistema di sintesi dei silicati di titanio.
Inizialmente, ha trattato questo materiale come campione di riferimento per un altro progetto e ha condotto test di desolforazione ossidativa catalitica su questo catalizzatore. Casualmente, scoprì che questo catalizzatore rimuoveva completamente tutti gli solfuri tiofenici in pochi minuti, molto più efficiente di tutti gli altri catalizzatori.
"Mi sono quasi convinto che potrebbe esserci qualcosa che non va nelle mie operazioni", afferma il Dr. Yu.
Il supervisore, il Prof. Li-hua Chen e il Prof. Bao-Lian Su, hanno ritenuto che si dovessero svolgere indagini sistematiche per confermare se ci fossero dei siti catalitici speciali in questo materiale. Il team ha inoltre utilizzato una serie di tecniche avanzate di spettroscopia per determinare i siti attivi all'interno. Hanno scoperto che un nuovo Ti esa-coordinato (TiO6 ) esistevano siti sulla superficie dei mesopori.
Tale TiO6 i siti erano asimmetrici e distribuiti singolarmente, essendo in grado di accogliere molecole ospiti ingombranti. Poiché le molecole reagenti possono accedere solo alla superficie del mesoporo e solo TiO6 siti possono essere osservati sulla superficie del mesoporo. Questo team ha attribuito le prestazioni superiori della desolforazione ossidativa catalitica al nuovo TiO6 singoli siti.
"Siamo davvero entusiasti di individuare i siti attivi specifici, ma dovremmo capire perché sono così attivi", afferma il prof. Chen.
Il Dr. Yu ha quindi condotto calcoli teorici per approfondire la conoscenza del meccanismo catalitico. Scoprì che due gruppi Ti-OH del TiO6 il sito può interagire con l'ossidante tramite un'ulteriore rete di legami idrogeno e portare a un percorso di reazione a bassa energia. "Sembrano due vecchi amici che possono facilmente collaborare e portare a termine qualsiasi incarico", afferma il dottor Yu.
Per dimostrare che questo materiale non era una situazione occasionale, il Dr. Yu ha eseguito indagini sperimentali sistematiche e caratterizzazioni approfondite per rivelare il meccanismo di formazione dei siti Ti.
È stato identificato un prodotto di idrolisi unico di TiOOH. TiOOH possiede una capacità di ionizzazione 155 volte superiore rispetto al prodotto di idrolisi convenzionale di TiOH, il che significa che una notevole quantità di TiOO – formato e distribuito all'interfaccia elettrostatica tramite l'interazione elettrostatica con micelle di tensioattivo caricate positivamente.
Dopo aver rimosso le micelle del tensioattivo, si sono formati mesopori e sulla superficie dei mesopori sono stati localizzati siti Ti. In particolare, questo TiOO – può essere trasformato solo in TiO6 siti. "Queste nuove scoperte attireranno sicuramente una grande attenzione per la progettazione di centri catalitici altamente accessibili e altamente attivi all'interfaccia per stimolare lo sviluppo della catalisi dell'interfaccia", afferma il prof. Su.
La costruzione precisa di siti catalitici rappresenta un'enorme sfida nel campo della catalisi che mira a massimizzare l'efficienza catalitica dei catalizzatori. La relazione tra la struttura del sito catalitico e il modello di distribuzione con la reazione catalitica target è ancora oggetto di studio.
Questo lavoro fornisce un tipico esempio di progettazione precisa della struttura e dell'ubicazione dei siti attivi, che potrebbe contribuire alla nuova era della catalisi dell'interfaccia con un consumo energetico ridotto al minimo e un'elevata efficienza.
Ulteriori informazioni: Shen Yu et al, Ingegneria della struttura superficiale TiO6 singoli siti per una desolforazione ossidativa profonda senza precedenti, National Science Review (2024). DOI:10.1093/nsr/nwae085
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