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    Gli atomi oscillanti commutano la polarizzazione elettrica dei cristalli

    (a) Densità elettronica stazionaria nel piano grigio mostrato in Fig. 1. (b) Variazione della densità elettronica con un tempo di ritardo di 2,8 picosecondi (ps) dopo l'eccitazione dei cristalliti di solfato di ammonio. I cerchi segnano le posizioni atomiche, le frecce nere indicano il trasferimento di carica elettronica tra uno degli atomi di ossigeno e il gruppo SO3 di un singolo ione solfato. Gli spostamenti vibrazionali degli atomi sono inferiori allo spessore della linea dei cerchi e, così, invisibile su questa scala di lunghezze. (c) Il trasferimento dell'addebito inverso avviene con un tempo di ritardo di 3,9 ps. Credito:MBI Berlino

    I cristalli ferroelettrici mostrano una polarizzazione elettrica macroscopica, una sovrapposizione di molti dipoli su scala atomica che originano da elettroni e nuclei atomici spazialmente separati. Si prevede che la polarizzazione macroscopica cambi quando gli atomi vengono messi in movimento, ma la connessione tra polarizzazione e moti atomici è rimasta sconosciuta. Un esperimento a raggi X risolto nel tempo ha rivelato che minuscole vibrazioni atomiche spostano le cariche negative su una distanza 1000 volte maggiore tra gli atomi e commutano la polarizzazione macroscopica su una scala temporale di un milionesimo di milionesimo di secondo.

    I materiali ferroelettrici hanno applicazioni in sensori elettronici, memoria e dispositivi di commutazione. In tale contesto, veloce, cambiamenti controllati delle loro proprietà elettriche sono essenziali per implementare funzioni specifiche in modo efficiente. Ciò richiede di comprendere la connessione tra struttura atomica e proprietà elettriche macroscopiche, compresi i meccanismi fisici che governano la dinamica più rapida possibile delle polarizzazioni elettriche macroscopiche.

    I ricercatori del Max Born Institute di Berlino hanno ora dimostrato come le vibrazioni atomiche modulano la polarizzazione elettrica macroscopica del prototipo di solfato di ammonio ferroelettrico [Fig. 1] su una scala temporale di pochi picosecondi (1 picosecondo (ps) =1 milionesimo di milionesimo di secondo). Nell'ultimo numero della rivista Dinamiche strutturali , riportano un esperimento a raggi X ultraveloci che permette di mappare il moto di cariche su distanze dell'ordine del diametro di un atomo (10 -10 m =100 picometri) in modo quantitativo. Nelle misurazioni, un impulso di eccitazione ultracorto fissa gli atomi del materiale, una polvere di piccoli cristalliti, in vibrazione. Un impulso di raggi X duri ritardato viene diffratto dal campione eccitato e misura la disposizione atomica momentanea sotto forma di un modello di diffrazione di raggi X su polvere. La sequenza di tali istantanee rappresenta un filmato della cosiddetta mappa della densità elettronica da cui deriva la distribuzione spaziale degli elettroni e delle vibrazioni atomiche per ogni istante di tempo ([Fig. 2]).

    Il pannello superiore mostra una variazione della lunghezza del legame S-O in funzione del tempo di ritardo. La variazione massima di 0,1 pm è 1000 volte inferiore alla lunghezza del legame stesso, cioè., i moti atomici non possono essere osservati in Fig. 2. Pannello centrale:Trasferimento di carica da un atomo di ossigeno al gruppo SO3 dello ione solfato (frecce nere a sinistra in Fig. 2) in funzione del tempo di ritardo. Pannello inferiore:Modifica della polarizzazione macroscopica P lungo l'asse c che è la somma di tutte le variazioni microscopiche di dipolo dei dipoli S-O locali all'interno degli ioni solfato (frecce rosse e blu in Fig. 1 in basso a destra). Credito:MBI Berlino

    Le mappe della densità elettronica mostrano che gli elettroni si muovono su distanze di 10 -10 m tra atomi che sono più di mille volte più grandi dei loro spostamenti durante le vibrazioni [Fig. 3]. Questo comportamento è dovuto alla complessa interazione dei campi elettrici locali con le nuvole di elettroni polarizzabili attorno agli atomi e determina il dipolo elettrico momentaneo su scala atomica. Applicando un nuovo concetto teorico, la distribuzione di carica dipendente dal tempo nel mondo atomico è legata alla polarizzazione elettrica macroscopica [Fig. 3]. Quest'ultimo è fortemente modulato dalle minuscole vibrazioni atomiche e inverte completamente il suo segno nel tempo con i moti atomici. La frequenza di modulazione di 300 GHz è fissata dalla frequenza delle vibrazioni atomiche e corrisponde a un'inversione completa della polarizzazione microscopica entro 1,5 ps, molto più veloce di qualsiasi dispositivo di commutazione ferroelettrico esistente. Sulla superficie di un cristallite, la massima polarizzazione elettrica genera un campo elettrico di circa 700 milioni di volt per metro.

    Questo è un reticolo cristallino di solfato di ammonio ferroelettrico [(NH4)2SO4] con tetraedri di ammonio (NH4+) inclinati (azoto:blu, idrogeno:bianco) e solfato (SO42-) tetraedri (zolfo:giallo, ossigeno:rosso). La freccia verde mostra la direzione della polarizzazione macroscopica P. Frecce blu:dipoli locali tra atomi di zolfo e di ossigeno. Le mappe di densità elettronica mostrate nel pannello in basso a sinistra, nella figura 2, e il film è ripreso nell'aereo mostrato in grigio. In basso a sinistra:densità elettronica stazionaria di atomi di zolfo e ossigeno, visualizzando valori elevati sullo zolfo (rosso) e valori minori sugli ossigeni (giallo). In basso a destra:Modifica dei dipoli locali con un tempo di ritardo di 2,8 picosecondi (ps) dopo l'eccitazione dei cristalliti di solfato di ammonio. Uno spostamento anisotropo di carica riduce il dipolo che punta a destra e aumenta gli altri 3 dipoli. Credito:MBI Berlino

    I risultati stabiliscono la diffrazione dei raggi X ultraveloce risolta nel tempo come metodo per collegare le dinamiche di carica su scala atomica alle proprietà elettriche macroscopiche. Questa nuova strategia consente di testare calcoli quantomeccanici delle proprietà elettriche e di caratterizzare un'ampia classe di materiali polari e/o ionici in vista del loro potenziale per l'elettronica ad alta velocità.

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