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    Cristalli naturali eterostrutturali di van der Waals con proprietà magnetiche e topologiche

    Strutture cristalline e pattern XRD (diffrazione dei raggi X). (A)-(D) Strutture cristalline. (E)-(F) Modelli di diffrazione dei raggi X in polvere dopo il raffinamento di Rietveld (un metodo utilizzato per caratterizzare i materiali cristallini). Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aax9989

    Le eterostrutture con magnetismo e topologia (geometria) sono materiali promettenti per realizzare stati quantistici topologici esotici. Però, tali materiali sono difficili da ingegnerizzare o sintetizzare. In un nuovo rapporto su Progressi scientifici , Jiazhen Wu e un team di ricerca interdisciplinare nei dipartimenti di ricerca sui materiali, Scienze optoelettroniche, Fisica, Ricerca sulla materia condensata e materiali avanzati in Giappone e Cina, ha riportato lo sviluppo di eterostrutture magnetiche naturali di van der Waals. I costrutti hanno mostrato proprietà magnetiche controllabili pur mantenendo i loro stati superficiali topologici.

    Durante il processo, gli scienziati e i fisici dei materiali hanno gradualmente indebolito l'accoppiamento di scambio antiferromagnetico tra gli strati, aumentando la separazione degli strati magnetici per osservare un effetto Hall anomalo. A una temperatura inferiore a 5K, il fenomeno è stato ben accoppiato con la magnetizzazione per causare isteresi ferromagnetica cioè, applicando un campo magnetico esterno a un ferromagnete provocando l'allineamento dei suoi dipoli atomici. I ricercatori mirano a utilizzare le eterostrutture omogenee con interfacce atomicamente taglienti e proprietà magnetiche intrinseche per studiare fenomeni esotici come l'effetto Hall anomalo quantistico, stati degli assioni isolanti ed effetti magnetoelettrici topologici (l'induzione della magnetizzazione da parte di un campo elettrico e l'induzione della polarizzazione elettrica da parte di un campo magnetico).

    Nella fisica della materia condensata, le eterostrutture magnetiche hanno attirato una notevole attenzione per formare nuove applicazioni nei campi in via di sviluppo della spintronica e della topotronica (nanoelettronica basata su strutture topologiche). Per esempio, tecniche di deposizione ben consolidate che aiutano la crescita del film sottile, compresa l'epitassia a fascio molecolare, la deposizione laser pulsata e lo sputtering hanno accelerato il campo per facilitare proprietà uniche come la magnetoresistenza gigante. Ad esempio, la magnetoresistenza di tunneling aveva precedentemente dimostrato capacità tecniche fondamentali per l'archiviazione di informazioni digitali. Però, gli sviluppi della ricerca sulle eterostrutture magnetiche rimangono limitati a causa delle tecniche di deposizione associate, ostacolando studi ad ampio raggio di sistemi di materiali unici. Tuttavia, i ricercatori hanno recentemente utilizzato il metodo di trasferimento per preparare le eterostrutture di van der Waals in modo complesso con tecniche sofisticate.

    I ricercatori hanno anche recentemente sviluppato eterostrutture combinate con strati magnetici e strati isolanti topologici (TI) per formare stati quantistici topologici esotici. Ma lo sviluppo di una piattaforma ideale per studiare gli effetti quantistici utilizzando un'eterostruttura omogenea contenente interfacce atomicamente nitide e proprietà magnetiche intrinseche rimane sperimentalmente sfuggente. In questo lavoro, Wu et al. riportato eterostrutture van der Waals naturali (MnBi 2 Te 4 ) m (Bi 2 Te 3 ) m con proprietà magnetiche controllabili e stati di superficie topologici (SS). Hanno preparato cristalli singoli utilizzando il metodo del flusso (metodo di crescita dei cristalli) e identificato varianti delle molecole utilizzando misurazioni di diffrazione dei raggi X (XRD) e microscopia elettronica a trasmissione a scansione (STEM). Quando il team di ricerca ha gradualmente indebolito le interazioni di scambio intercalare antiferromagnetico (AFM), i materiali convertiti in un sistema concorrente di ordine magnetico con uno stato ferromagnetico (FM) stabilizzato al di sotto di 5K.

    Eterostrutture magnetiche di van der Waals di (MnBi2Te4)m(Bi2Te3)n. (A-D) Schemi dell'evoluzione delle eterostrutture. Le frecce mostrano l'orientamento di rotazione di Mn con il nero rivolto verso il basso e il bianco rivolto verso l'alto. I punti interrogativi in ​​(C) e (D) mostrano l'incertezza degli orientamenti di spin a causa di interazioni magnetiche complesse. (da E a H) Immagini STEM a campo oscuro anulare ad alto angolo di risoluzione atomica (HAADF) dei composti visualizzati in (A) a (D). Le immagini sono prese lungo un asse di zona perpendicolare all'asse c. QL sta per quintuplo strato e SL sta per septuplo strato. (da I a L) Modelli di diffrazione elettronica ad area selezionata (SAED) dei composti mostrati in (A) a (D). Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aax9989.

    Poiché la magnetizzazione aveva un asse facile fuori piano, i ricercatori hanno osservato un effetto Hall anomalo (AH), ben accoppiato con la magnetizzazione. Hanno studiato le strutture elettroniche non banali di MnBi 4 Te 7 nella massa e in superficie utilizzando calcoli della teoria del funzionale della densità (DFT) per confermare le sue proprietà di isolante topologico antiferromagnetico (AFM TI). Wu et al. ha rilevato sperimentalmente gli stati della superficie utilizzando misurazioni della spettroscopia di fotoemissione risolta in angolo (ARPES) e si aspetta che il nuovo materiale fornisca una piattaforma per studiare vari interessi nella spintronica e nella topotronica.

    Per esempio, il MnBi . recentemente riportato 2 Te 4 composto sintetico è un antiferromagnete van der Waals intrinseco che mostra stati superficiali topologici non banali (SS). Poiché i due materiali di van der Waals Bi 2 Te 3 e MnBi 2 Te 4 dimostrato vincoli reticolari simili, i ricercatori erano desiderosi di testare la possibilità di sintetizzare eterostrutture naturali con strati atomici quintupli (QL) alternati e strati atomici settupli (SL).

    Sulla base del presupposto, i ricercatori hanno preparato campioni policristallini relativi alla formulazione di (MnBi 2 Te 4 ) m (Bi 2 Te 3 ) n e formò MnBi 4 Te 7 e MnBi 6 Te 10 utilizzando una via di reazione allo stato solido. Il team di ricerca ha osservato le nuove eterostrutture utilizzando misurazioni di campo oscuro anulare ad alto angolo (HAADF) e STEM. Le immagini a risoluzione atomica erano altamente coerenti con le strutture cristalline precedentemente ottenute utilizzando misurazioni XRD e allineate con il modello proposto. Hanno inoltre confermato gli elevati gradi di cristallinità dei campioni preparati utilizzando modelli di diffrazione elettronica dell'area selezionata (SAED).

    Modelli XRD di cristalli singoli. (A) MnBi2Te4. (B) MnBi4Te7. La misurazione è stata eseguita su pezzi monocristallini (mostrati nei riquadri) con solo il piano a-b esposto ai raggi X. I riquadri mostrano anche i modelli di struttura basati sugli strati SL e QL van der Waals. a.u., unità arbitrarie. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aax9989.

    Per testare le proprietà fisiche, Wu et al. poi sono cresciuti singoli cristalli di MnBi 2 Te 4 e MnBi 4 Te 7 utilizzando un metodo assistito dal flusso e hanno trovato difficile la sintesi poiché le fasi si sono evolute solo in un intervallo di temperatura molto ristretto. Gli scienziati hanno mostrato MnBi 4 Te 7 essere relativamente più complesso a causa della presenza di strati atomici sia QL che SL (quintuple e settuplo). I ricercatori hanno controllato la superficie fresca dei campioni utilizzando la spettroscopia elettronica Auger e la spettroscopia fotoelettronica a raggi X sotto vuoto spinto e i risultati hanno indicato che i campioni erano puliti e hanno confermato la presenza di tutti gli elementi proposti (manganese [Mn], bismuto [Bi] e tellurio [Te]).

    Per comprendere le strutture magnetiche, Wu et al. successive misure di magnetizzazione condotte dei campioni monocristallini MnBi 2 Te 4 e MnBi 4 Te 7 . I due composti hanno mostrato strutture magnetiche contrastanti. Per ulteriori informazioni sulla struttura elettronica e la topologia di MnBi 4 Te 7, il team di ricerca ha condotto calcoli DFT (teoria del funzionale della densità) utilizzando il metodo funzionale ibrido, che è ampiamente utilizzato per studiare i materiali a banda proibita ridotta. Il team ha dimostrato le strutture a bande del bulk MnBi 4 Te 7 composto con e senza accoppiamento spin-orbita (SOC).

    A SINISTRA:Proprietà magnetiche dei singoli cristalli MnBi2Te4 e MnBi4Te7. (da A a C) Suscettività magnetica e magnetizzazione di MnBi2Te4. I parametri θ e μeff sono la temperatura di Curie-Weiss e il momento efficace, rispettivamente. (D a F) Suscettività magnetica e magnetizzazione di MnBi4Te7 ad alti campi. (G a I) Suscettività magnetica e magnetizzazione di MnBi4Te7 a bassi campi. Le frecce nere con linee tratteggiate in (I) mostrano le direzioni di scansione del campo magnetico. Le eterostrutture e le strutture di spin sono schematicamente mostrate come riquadri in (B), (C), (E), (F), e io). A DESTRA:Strutture in banda DFT di MnBi4Te7. (A) Struttura della banda di massa senza SOC. (B) Struttura della banda di massa con SOC. (C) Struttura a bande di una lastra a cinque strati di van der Waals terminata con QL. (D) Struttura a bande di una lastra a sette strati di van der Waals con terminazione SL. I calcoli sono stati eseguiti assumendo uno stato fondamentale AFM. Lo spessore della banda è proporzionale al contributo degli atomi indicati (A e B) o strati di van der Waals [QL/SL in (C) e (D)]. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aax9989.

    Successivamente, gli scienziati hanno misurato lo stato superficiale di MnBi 4 Te 7 utilizzando ARPES (spettroscopia di fotoemissione ad angolo risolta) a 20 e 300 K con un'energia del fotone di eccitazione di 48 eV simile a un'indagine precedente. Rispetto ai risultati calcolati, hanno osservato che gli stati superficiali misurati derivano principalmente dallo SL-(septuplo strato atomico), sebbene non escludessero contributi dal QL-(quintuple strato atomico). Per spiegare le osservazioni, gli scienziati hanno anche considerato la possibilità che le dimensioni del dominio superficiale QL/SL siano molto più piccole delle dimensioni dello spot del fascio di fotoni impiegato per l'analisi spettroscopica (ARPES).

    Wu et al. osservate fluttuazioni di spin ferromagnetico in MnBi 4 Te 7 al di sopra della temperatura di transizione (T n ) e li ha accreditati ai risultati osservati all'interno del setup. I risultati hanno tuttavia sollevato una questione aperta che richiede ulteriori indagini. In particolare, stati superficiali del MnBi 4 Te 7 erano più complessi di MnBi 2 Te 4 comprendendo le proprietà di superficie e le proprietà magnetiche sintonizzabili delle eterostrutture magnetiche, i ricercatori saranno idealmente in grado di esplorare in futuro fenomeni magnetoelettrici quantizzati sintonizzabili.

    Wu et al. ha anche registrato le proprietà elettriche di MnBi 4 Te 7 cristalli singoli, che differiva notevolmente dal MnBi 2 Te 4 variante. Il composto aveva una conduttività metallica con effetto Hall che mostrava una concentrazione di trasportatore di 2,85 x 10 20 cm -3 a 2 gradi Kelvin. La resistività di Hall aveva una dipendenza dal campo lineare ad alti campi per suggerire un singolo vettore nel composto. Wu et al. caratterizzato le proprietà di trasporto elettrico anomale e strutture magnetiche di MnBi 4 Te 7 cristalli singoli per mostrare ulteriormente la dipendenza delle transizioni spin-flip dalla magnetoresistenza.

    A SINISTRA:struttura della banda superficiale di MnBi4Te7 a un'energia del fotone di 48 eV. (A e C) SS misurata lungo la direzione Γ¯¯−M¯¯¯ a 20 e 300 K, rispettivamente. I grafici di intensità sono simmetrici rispetto alle linee centrali e mediati. (B e D) Le curve di distribuzione dell'energia estratte dalle mappe di intensità di (A) e (C), rispettivamente, nell'intervallo di -0,24 Å−1

    Gli elettroni associati all'interno del composto hanno subito una velocità di dispersione più elevata ai plateau di magnetoresistenza (stato di alta resistenza) rispetto a un campo magnetico inferiore o superiore. Gli scienziati hanno osservato che tali plateau di magnetoresistenza non potevano sopravvivere a temperature più elevate (> 0,35 K) poiché l'attivazione termica potrebbe potenzialmente distruggere gli stati antiferromagnetici spingendo il sistema a entrare in uno stato ferromagnetico. È importante sottolineare che i plateau in conduttività di Hall anomala assomigliavano a stati di isolamento degli assioni e quindi, l'attuale sistema potrebbe anche potenzialmente formare una piattaforma per creare isolanti axion opportunamente sintonizzati. Quando la corrente scorre attraverso gli strati magnetico e non magnetico nella configurazione, gli effetti di magnetoresistenza possono diventare molto più forti, simile a materiali con magnetoresistenza gigante.

    In questo modo, Jiazhen Wu e colleghi hanno riassunto le strutture magnetiche di MnBi . dipendenti dal campo e dalla temperatura 4 Te 7 , indicando il composto come un sistema concorrente di ordine magnetico. Comparativamente, non hanno osservato questa situazione in competizione con MnBi 2 Te 4 . I ricercatori si aspettano che l'ordine magnetico in competizione dei composti induca stati topologici quantistici inesplorati. Le strutture magnetiche esotiche sperimentali dei materiali presenti porteranno a interessi fondamentali nel magnetismo. Il lavoro fornirà anche una nuova piattaforma per la topotronica per realizzare fenomeni magnetoelettronici quantizzati. Il successo dell'isolamento dei materiali di van der Waals fornirà sia agli scienziati dei materiali che ai fisici nuove opportunità per studiare l'interazione tra magnetismo e topologia entro limiti bidimensionali.

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