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    Transizione vetrosa di spin e orbitali di elettroni in un cristallo puro

    Fig. Reticolo di pirocloro senza/con distorsioni (pannelli sinistro/destro). Come risultato delle distorsioni, emergono l'accoppiamento ferromagnetico (linea blu) e l'accoppiamento antiferromagnetico (linea rossa). Gli accoppiamenti ferromagnetici/antiferromagnetici tendono a rendere gli spin paralleli/antiparalleli. Quindi, le spire di morobdeno poste agli angoli dei tetraedri mostrano vetri vitrei, configurazioni disordinate. Credito:Università di Osaka

    Un gruppo di ricerca congiunto dell'Università di Osaka e dell'Università di Tokyo ha scoperto il meccanismo della transizione vetrosa che gli elettroni possono sperimentare nei cristalli di ossido di pirocloro. I ricercatori mostrano che le distorsioni nel reticolo atomico causano l'accoppiamento di due tipi di gradi di libertà di rotazione degli spin e la formazione di uno stato vetroso alla stessa temperatura. Questo lavoro farà luce sulla nostra comprensione del meccanismo delle transizioni vetrose, che è uno dei problemi irrisolti più fondamentali in fisica.

    Gli ossidi di pirocloro sono minerali che hanno la formula chimica A 2 B 2 oh 7 , dove A è solitamente uno ione di terre rare e B è un metallo di transizione, in questo caso, molibdeno. Gli ioni metallici nel cristallo formano tetraedri che condividono gli angoli. Gli elettroni negli ioni sono essenzialmente legati al nucleo ma possono ancora orbitare attorno al nucleo e ruotare su se stessi. In un senso, questo è simile ai movimenti dei pianeti nel sistema solare:i pianeti orbitano attorno al sole mentre ruotano anche su se stessi.

    Gli scienziati hanno scoperto che le orbite e gli spin degli elettroni sui diversi angoli dei tetraedri interagiscono tra loro in modo complesso. Alcune coppie di spin vogliono allineare i loro assi di spin in parallelo, ma altri vogliono allinearsi in modo antiparallelo. Sfortunatamente, non c'è modo possibile di incontrarli tutti contemporaneamente, quindi gli scienziati dicono che gli spin sono "frustrati". Il risultato sono molte configurazioni equivalenti e gli spin finiscono per bloccarsi puntando in direzioni diverse anche a basse temperature. Questo è noto come un vetro di rotazione, poiché ha una dinamica molto simile al raffreddamento del vetro fuso allo stato solido. Questo è, il vetro a cui siamo abituati nelle nostre finestre e tazze è in uno stato intermedio tra solido e liquido. Le molecole sono fissate in posizione, come un solido, poiché non hanno abbastanza energia per muoversi, ma sono disposti senza un ordine a lungo raggio, un po' come un "liquido congelato".

    "Sebbene alcuni sistemi siano noti per mostrare tali comportamenti a causa della casualità estrinseca, chiamato 'disturbo spento, " abbiamo dimostrato che questo non è necessario per capire la vetrosità del sistema pirocloro, " dice il primo autore Kota Mitsumoto.

    Mentre la natura sembra spesso favorire forme simmetriche, ci sono casi in cui i cristalli tetraedrici sono più stabili quando un lato è allungato e un altro è compresso, in un processo chiamato distorsione di Jahn-Teller. I ricercatori hanno scoperto che questo cambiamento ha accoppiato lo spin e i gradi di libertà orbitali, che li ha fatti subire transizioni vetrose alla stessa temperatura critica. "Siamo stati felici di poter aiutare a risolvere un enigma di lunga data sull'origine del vetro rotante senza disordine, " aggiunge l'autore senior Hajime Yoshino.

    Il team ha utilizzato simulazioni al computer insieme a calcoli teorici per dimostrare che, a questa temperatura critica, la risposta non lineare ai campi magnetici esterni diventa molto grande, come previsto per una transizione vetrosa.

    "Abbiamo dimostrato, per la prima volta, come può avvenire una transizione vetrosa termodinamica su un reticolo periodico senza casualità spenta, " afferma Mitsumoto. "Ci auguriamo che i nostri risultati possano migliorare la comprensione della transizione vetrosa in generale".


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