Caratterizzazione di CsPbI3 QD. a Un'immagine rappresentativa della microscopia elettronica a trasmissione (TEM). b Spettro di assorbimento allo stato stazionario, con il picco dell'eccitone sul bordo della banda a ~1,98 eV. c Spettri di assorbimento transitorio a banda larga (TA) a tempi di ritardo variabili, pompati a 2,64 eV (470 nm), che mostrano un assorbimento fotoindotto trascurabile nella regione del vicino infrarosso. L'inserto è uno schema che mostra la natura proibita della transizione intra-CB dagli stati split-off dell'orbita di spin del bordo di banda agli stati di elettroni leggeri e pesanti a energia più elevata. Credito:Comunicazioni sulla natura (2022). DOI:10.1038/s41467-022-33314-9
Un gruppo di ricerca guidato dal Prof. Wu Kaifeng e Zhu Jingyi dell'Istituto di Fisica Chimica di Dalian dell'Accademia delle Scienze cinese ha recentemente riportato l'osservazione di uno spostamento eccitonico di Bloch-Siegert in CsPbI3 punti quantici di perovskite (QD), che fanno avanzare l'attuale comprensione fondamentale per l'interazione coerente luce-materia nei materiali a stato solido a bassa dimensione.
Lo studio è stato pubblicato su Nature Communications il 22 settembre.
L'interazione coerente tra un sistema a due livelli e un campo di luce periodico contiene parti d'onda sia co- che controrotanti, che corrispondono rispettivamente al cosiddetto effetto Stark ottico e allo spostamento di Bloch-Siegert. Osservare quest'ultimo è sempre stato impegnativo, non solo perché è debole, ma è spesso accompagnato da uno spostamento Stark molto più forte.
In questo studio, i ricercatori hanno riportato un forte spostamento eccitonico di Bloch-Siegert in CsPbI3 perovskite QD a temperatura ambiente. La struttura della banda e l'accoppiamento spin-orbita di questo materiale hanno portato a regole di transizione quasi-particellare spin-selettive, analoghe alla selettività della valle nei dichalcogenuri dei metalli di transizione (TMD), offrendo così un nuovo terreno di gioco per testare gli effetti eccitonici sull'effetto Stark ottico e turno Bloch-Siegert.
È importante sottolineare che, a differenza dei TMD la cui interazione eccitonica dipendeva sensibilmente dai loro substrati sottostanti, potenzialmente responsabili della disparità negli studi sopra menzionati sui TMD, l'interazione eccitonica in questi QD colloidali era deterministicamente forte, poiché erano uniformemente circondati da un basso indice di rifrazione leganti organici e solventi.
I ricercatori hanno scoperto che controllando l'elicità della luce, potevano in gran parte limitare l'effetto Stark ottico e lo spostamento di Bloch-Siegert a diverse transizioni di spin, specialmente quando la luce della pompa era sintonizzata dal visibile all'infrarosso, ottenendo uno spostamento di Bloch-Siegert forte come quattro meV.
Il rapporto tra gli spostamenti di Bloch-Siegert e quelli ottici di Stark è risultato essere sistematicamente superiore a quello previsto dall'immagine delle quasi-particelle a 12 diverse lunghezze d'onda della pompa. Tenendo conto degli stati Floquet co-e controrotanti degli stati terra, eccitone e bieccitone, hanno riprodotto quantitativamente le osservazioni sperimentali con un'energia di legame del bieccitone di 65 meV.
"Il nostro nuovo modello rappresenta un'immagine fisica unificata dell'interazione tra l'effetto Stark ottico, l'effetto Stark ottico bieccitonico e lo spostamento Bloch-Siegert in materiali a bassa dimensione che mostrano forti interazioni con molti corpi", ha affermato il prof. Wu. + Esplora ulteriormente
