Setup sperimentale. Il nostro sistema OPCPA costruito in casa fornisce impulsi 7fs con una frequenza di ripetizione di 100 kHz. Questi impulsi vengono ridotti a una durata di 3,3 fs tramite la compressione degli impulsi a fibra cava. Gli esperimenti di streaking di attosecondi vengono eseguiti in una linea di luce appositamente costruita. Credito:MBI
Gli impulsi laser ad attosecondi nell'ultravioletto estremo (XUV) sono uno strumento unico che consente l'osservazione e il controllo della dinamica elettronica negli atomi, nelle molecole e nei solidi. La maggior parte delle sorgenti laser ad attosecondi funzionano a una frequenza di ripetizione dell'impulso di 1 kHz (1.000 scatti al secondo), che ne limita l'utilità in esperimenti complessi. Utilizzando un sistema laser ad alta potenza sviluppato presso MBI siamo riusciti a generare impulsi ad attosecondi con una frequenza di ripetizione di 100 kHz. Ciò consente nuovi tipi di esperimenti nella scienza degli attosecondi.
Impulsi di luce nella regione dell'ultravioletto estremo (XUV) dello spettro elettromagnetico, con durate dell'ordine di 100 s di attosecondi (1 as =10 -18 s) consentire agli scienziati di studiare la dinamica ultraveloce degli elettroni negli atomi, nelle molecole e nei solidi. Di solito gli esperimenti vengono eseguiti utilizzando una sequenza di due impulsi laser con un ritardo controllabile tra di loro. Il primo impulso eccita il sistema e il secondo impulso scatta un'istantanea del sistema in evoluzione, registrando un osservabile appropriato. Solitamente la distribuzione della quantità di moto di ioni o elettroni o lo spettro di assorbimento transitorio dell'impulso XUV viene misurata in funzione del ritardo tra i due impulsi. Ripetendo l'esperimento per tempi diversi tra i due impulsi, è possibile creare un filmato della dinamica in studio.
Al fine di ottenere approfondimenti più dettagliati sulla dinamica del sistema in esame, è vantaggioso misurare le informazioni disponibili sull'evoluzione del tempo nel modo più completo possibile. Negli esperimenti con bersagli atomici e molecolari, può essere vantaggioso misurare il momento tridimensionale di tutte le particelle cariche. Ciò può essere ottenuto con un cosiddetto apparato del microscopio di reazione (REMI). Lo schema funziona assicurando singoli eventi di ionizzazione per ogni colpo laser e rilevando elettroni e ioni in coincidenza. Ciò, tuttavia, ha lo svantaggio che la velocità di rilevamento è limitata a una frazione (solitamente dal 10 al 20%) della frequenza di ripetizione dell'impulso laser. Esperimenti pompa-sonda significativi in un REMI non sono possibili con sorgenti di impulsi ad attosecondi di classe da 1 kHz.
In MBI abbiamo sviluppato un sistema laser basato sull'amplificazione ottica parametrica degli impulsi chirped (OPCPA). Nell'amplificazione parametrica, nessuna energia viene immagazzinata all'interno del mezzo di amplificazione; pertanto, viene generato pochissimo calore. Ciò consente l'amplificazione degli impulsi laser a potenze medie molto più elevate rispetto all'attuale laser Ti:Sapphire "cavallo di lavoro", che è più spesso utilizzato nei laboratori ad attosecondi di tutto il mondo. Il secondo vantaggio della tecnologia OPCPA è la capacità di amplificare spettri molto ampi. Il nostro sistema laser OPCPA amplifica direttamente impulsi laser di pochi cicli con durate da 7 fs a potenze medie di 20 W. Si tratta di un'energia di impulso di 200 uJ a una frequenza di ripetizione di 100 kHz. Con questo sistema laser abbiamo precedentemente generato con successo treni di impulsi ad attosecondi.
In molti esperimenti ad attosecondi è vantaggioso avere impulsi ad attosecondi isolati invece di un treno di impulsi ad attosecondi multipli. Per consentire la generazione efficiente di impulsi ad attosecondi isolati, gli impulsi laser che guidano il processo di generazione dovrebbero avere durate di impulso il più vicino possibile a un singolo ciclo di luce. In questo modo l'emissione di impulsi ad attosecondi è confinata a un punto nel tempo portando a impulsi ad attosecondi isolati. Per ottenere impulsi laser quasi a ciclo singolo, abbiamo utilizzato la tecnica di compressione degli impulsi a fibra cava. Gli impulsi da 7 fs vengono inviati attraverso una guida d'onda cava lunga 1 m riempita con gas neon per l'ampliamento spettrale. Utilizzando specchi cinguettanti appositamente progettati, gli impulsi possono essere compressi in durate di impulso fino a 3,3 fs. Questi impulsi sono costituiti da soli 1,3 cicli ottici.
Risultati striscianti di Attosecondi. (a) Traccia di striatura di fotoelettroni misurata. (b) Inviluppo di intensità dell'impulso di attosecondo isolato recuperato (riquadro:il profilo di intensità su scala logaritmica) (c) Intensità spettrale e fase spettrale recuperate. Credito:MBI
Gli impulsi di 1,3 cicli vengono inviati in una linea di luce ad attosecondi sviluppata presso l'MBI. La parte principale dell'energia viene utilizzata per generare impulsi XUV ad attosecondi isolati in un bersaglio di celle a gas. Dopo la rimozione del raggio NIR ad alta potenza, il filtraggio spettrale e la messa a fuoco, circa 10 6 fotoni per colpo laser (corrispondenti a un flusso di fotoni senza precedenti di 10 11 fotoni al secondo) sono disponibili per gli esperimenti.
Per caratterizzare gli impulsi XUV ad attosecondi generati, abbiamo eseguito un esperimento di striatura ad attosecondi. Essenzialmente l'impulso XUV viene utilizzato per ionizzare un mezzo di gas atomico (neon nel nostro caso), mentre un forte impulso NIR viene utilizzato per modulare i pacchetti di onde fotoelettroniche generate dall'XUV. A seconda dell'esatta sincronizzazione degli impulsi XUV e NIR, i fotoelettroni vengono accelerati (guadagnano energia) o decelerati (perdono energia) portando a una caratteristica "traccia di striature". Da questa matrice di dati, è possibile determinare le forme esatte sia dell'impulso NIR, sia dell'impulso XUV. Le forme degli impulsi ad attosecondi sono state recuperate utilizzando un algoritmo di ottimizzazione globale sviluppato per questo progetto. La nostra attenta analisi mostra che i principali impulsi ad attosecondi hanno una durata di 124±3 as. L'impulso principale è accompagnato da due impulsi satellitari adiacenti. Questi derivano dalla generazione di impulsi ad attosecondi mezzo ciclo NIR prima e dopo la generazione di impulsi ad attosecondi principali. I satelliti pre e post impulsi hanno un'intensità relativa di solo 1×10 -3 e 6×10 -4 , rispettivamente.
Questi impulsi ad attosecondi isolati ad alto flusso aprono la porta per studi di spettroscopia pompa-sonda ad attosecondi con una frequenza di ripetizione di 1 o 2 ordini di grandezza superiore alle implementazioni attuali. Stiamo attualmente iniziando esperimenti con questi impulsi in un microscopio a reazione (REMI).
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