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  • L'osservazione diretta del magnetismo intercalare dipendente dallo stacking di van der Waals

    Epitassia a fascio molecolare (MBE) Crescita di monostrato e doppio strato di CrBr3 su HOPG (grafite pirolitica altamente orientata). (A e B) modelli RHEED (diffrazione di elettroni ad alta energia a riflessione) con ordini di diffrazione indicati di (A) il substrato HOPG nudo e (B) il film CrBr3 cresciuto con MBE. (C e D) Immagini STM (Scanning Tunneling Microscopy) di (C) il monostrato di CrBr3 con isole a doppio strato (D). I parametri di scansione erano i seguenti:Vb =1,1 V, io =100 pA, T =5 K per (C) e Vb =1,5 V, io =100 pA, T =5 K per (D). (E) Immagine risolta atomicamente di un CrBr3 monostrato con una struttura atomica sovrapposta. I parametri di scansione erano i seguenti:Vb =1,5 V, io =500 pA, T =5 K. Le costanti reticolari sono state determinate essere 6,3 per i vettori primitivi a e b, coerente con i valori di massa. (F) Illustrazioni delle viste dall'alto e laterali della struttura atomica CrBr3 monostrato. Gli atomi di Cr formano un reticolo a nido d'ape racchiuso da atomi di Br. All'interno del reticolo a nido d'ape Cr, le superfici superiore e inferiore degli atomi di Br formano triangoli singoli ma con orientamento opposto, indicato da linee verdi continue e tratteggiate, rispettivamente. (G) Immagine AFM di CrBr3 monostrato con copertura parziale. Viene mostrato un profilo di taglio lineare attraverso il monostrato e il substrato nudo con un'altezza del monostrato di ~6,5 . Credito:Scienza, doi:10.1126/science.aav1937

    Gli scienziati dei materiali mirano a controllare la struttura cristallina di un solido, in un approccio potente per manipolare le loro proprietà fondamentali. I ricercatori possono ottenere questo controllo nei materiali van der Waals (vDW) modificando l'ordine di impilamento mediante rotazione e traslazione tra gli strati vDW. In un recente studio pubblicato su Scienza , Weijong Chen e un gruppo di ricerca nei dipartimenti interdisciplinari di fisica, materiale avanzato, dispositivi di nanoelettronica e calcolo quantistico, e la scienza e l'ingegneria dei materiali in Cina e negli Stati Uniti hanno osservato il magnetismo intercalare dipendente dall'impilamento nel tribromuro di cromo semiconduttore magnetico bidimensionale (CrBr 3 ).

    Hanno raggiunto questo obiettivo attraverso la crescita riuscita di un monostrato e di un doppio strato del materiale utilizzando l'epitassia a fascio molecolare (MBE). I ricercatori hanno utilizzato la microscopia e la spettroscopia a effetto tunnel a scansione spin-polare in situ per correlare direttamente la struttura del reticolo atomico con l'ordine magnetico osservato. Hanno osservato il monostrato individuale di CrBr 3 per essere ferromagnetico, ma l'accoppiamento tra gli strati nel doppio strato dipendeva dall'ordine di impilamento per essere ferromagnetico o antiferromagnetico. Le osservazioni fatte nel lavoro apriranno la strada alla manipolazione del magnetismo 2-D con il controllo dell'angolo di torsione dello strato.

    Comprendere il tipo di impilamento van der Waals (vdW) è fondamentale per determinare le proprietà dei materiali vdW stratificati. Le deboli interazioni vdW tra gli strati possono consentire agli scienziati di controllare i gradi di libertà rotazionali e traslazionali tra gli strati per creare una serie di nuovi materiali con simmetrie e funzionalità di impilamento distinte. Mentre il lavoro precedente si è concentrato sulle proprietà elettroniche e ottiche dell'impilamento vdW, gli scienziati hanno fatto recenti scoperte sul magnetismo in materiali bidimensionali utilizzando tecniche di esfoliazione meccanica ed epitassia molecolare. Tra i materiali magnetici 2-D recentemente scoperti, la famiglia del trialogenuro di cromo CrX 3 (dove X può essere cloro, bromo o iodio) hanno ricevuto grande attenzione. Tali strutture magnetiche possono portare a una serie di fenomeni emergenti tra cui la magnetoresistenza a tunnel gigante, controllo elettrico del magnetismo 2-D e generazione di seconde armoniche ottiche giganti non reciproche.

    Tunneling spin-polarizzato di CrBr3 monostrato. (A) Spettri di tunneling spin-polarizzati sotto campi magnetici fuori piano positivi e negativi (±0,3 T). L'inserto illustra la geometria sperimentale. Si presume che la magnetizzazione all'apice della punta sia un segnale dI/dV di spin up (B) in funzione del campo magnetico. Vb è stato fissato a 1,4 V. Il campo magnetico fuori piano è stato spostato verso l'alto (dati neri) e verso il basso (dati rossi). Il ciclo di isteresi ferromagnetico è delineato come linee continue rettangolari. Gli inserti disegnano le due configurazioni dell'allineamento di magnetizzazione tra la punta di Cr e il film monostrato di CrBr3. La componente nel piano della magnetizzazione all'apice della punta di Cr, se del caso, non contribuisce al contrasto magnetico in dI/dV. Credito:Scienza, doi:10.1126/science.aav1937

    A differenza del triioduro di cromo (CrI 3 ), i ricercatori hanno scoperto l'accoppiamento interstrato nel tribromuro di cromo atomicamente sottile (CrBr 3 ) essere ferromagnetico. Nel presente lavoro, Chen et al. quindi utilizzato in situ microscopia a scansione a effetto tunnel polarizzato con spin e spettroscopia per stabilire una correlazione diretta tra l'accoppiamento magnetico interstrato e le strutture di impilamento in CrBr 3 . Il team inizialmente è cresciuto CrBr 3 film appena tagliati, substrati di grafite pirolitica altamente orientata (HOPG) mediante epitassia a fascio molecolare (MBE). Hanno monitorato la superficie del campione durante la crescita in situ con la riflessione di diffrazione elettronica ad alta energia (RHEED). I modelli RHEED a strisce hanno confermato un film sottile monostrato cristallino 2-D di CrBr 3, che Chen et al. verificata mediante microscopia a effetto tunnel.

    Su ulteriore deposizione, gli scienziati dei materiali hanno abilitato il doppio strato di CrBr 3 isole per formare ammassi triangolari periodicamente distanziati. La struttura cristallina del CrBr 3 molecola conteneva atomi di Cr disposti in un reticolo a nido d'ape, circondato da un ottaedro di sei atomi di Br. Hanno determinato che lo spessore del monostrato era di 6,5 Angstrom (Å) utilizzando la microscopia a forza atomica (AFM). Sia la topografia su larga scala (geometria della superficie) che le immagini STM risolte atomicamente hanno mostrato una crescita di alta qualità del CrBr 3 pellicole monostrato. Il team ha misurato le proprietà magnetiche del film sottile utilizzando misurazioni STM spin-polarizzate e ha inoltre confermato l'esistenza del ferromagnetismo. Per questo, Chen et al. misurato una serie di spettri tunnel (dI/dV) spazzando il campo magnetico avanti e indietro. L'osservazione ha suggerito che CrBr . epitassiale 3 i monostrati cresciuti su HOPG (grafite pirolitica altamente orientata) hanno mantenuto le proprietà ferromagnetiche del semiconduttore. Dopo aver confermato la struttura atomica e il ferromagnetismo del monostrato CrBr 3, Chen et al. incentrato sul CrBr 3 doppio strato.

    Accoppiamento ferromagnetico interstrato in un doppio strato impilato di tipo H CrBr3. (A) Immagine STM di un film CrBr3 con una regione monostrato (1L) e un'isola a doppio strato (2L). (B e C) Ingrandita, immagini risolte atomicamente di (B) la regione a doppio strato e (C) il suo monostrato inferiore esteso a Vb =1,9 V, indicando che gli strati superiore e inferiore nel doppio strato sono anti-allineati, o ruotato di 180° (impilamento tipo H). (D) Struttura atomica del doppio strato CrBr3, come determinato dalle immagini STM risolte atomicamente. Le celle unitarie degli strati superiore e inferiore sono rappresentate dai triangoli solidi magenta e verdi, rispettivamente, corrispondente alla superficie superiore degli atomi di Br in ciascun foglio monostrato. Questi triangoli solidi magenta e verdi sono anche sovrapposti al monostrato e al doppio strato in (A). La cella unitaria dello strato superiore (magenta) è una traslazione di 0,55a + 0,20b dello strato inferiore (verde). Per confronto con le strutture in tabella S2, la struttura di impilamento è anche mostrata con la superficie inferiore degli atomi di Br di ciascun foglio monostrato come triangoli punteggiati e gli atomi di Cr come esagoni solidi. (E) Tunneling spin-polarizzato sul doppio strato CrBr3 in funzione del campo magnetico con una punta di Cr a Vb =1,5 V. Il campo magnetico fuori piano è stato spostato verso l'alto (dati neri) e verso il basso (dati rossi). Come quello del monostrato CrBr3, è stato osservato un ciclo di isteresi ferromagnetico rettangolare con un campo coercitivo di ~ 45 mT. Gli inserti raffigurano due configurazioni dell'allineamento della magnetizzazione tra la punta e il campione. Credito:Scienza, doi:10.1126/science.aav1937

    Nei doppi strati coltivati ​​da MBE, gli scienziati hanno osservato strutture di impilamento di tipo H e R, dove il tipo R manteneva entrambi gli strati allineati nello stesso orientamento mentre il tipo H consentiva una rotazione di 180 gradi tra i doppi strati. Gli allineamenti strutturali hanno dato origine a un accoppiamento magnetico interstrato distinto. Ad esempio, in doppio strato impilato tipo H CrBr 3 , l'accoppiamento tra gli strati era ferromagnetico. Considerando che il doppio strato impilato di tipo R ha mostrato un comportamento accoppiato antiferromagneticamente nei suoi stati fondamentali, dando origine a due ulteriori configurazioni di magnetizzazione. Ad un ulteriore esame dell'accoppiamento intercalare, gli scienziati hanno osservato il comportamento dei due plateau per dimostrare la transizione guidata dal campo magnetico dal carattere antiferromagnetico a quello ferromagnetico.

    In questo modo, gli scienziati hanno dimostrato un distinto magnetismo interstrato del doppio strato CrBr . coltivato con MBE 3 dall'accoppiamento antiferromagnetico nell'impilamento di tipo R all'accoppiamento ferromagnetico nell'impilamento di tipo H per indicare l'ampia sintonizzabilità del magnetismo attraverso gli ordini di impilamento di materiali 2-D. Chen et al. accreditato l'accoppiamento intercalare in doppio strato CrBr 3 all'interazione di superscambio controllata dall'ibridazione direzionale tra orbitali p del bromo (Br) e orbitali d del cromo (Cr). Poiché gli angoli di legame e la distanza di legame del percorso di scambio Cr-Br-Br-Cr dipendono fortemente dall'ordine di impilamento, si aspettano che il magnetismo interstrato dipenda dalla distanza tra gli strati e dalla posizione del sito atomico rispetto alla struttura di impilamento specifica.

    Accoppiamento antiferromagnetico interstrato in un doppio strato impilato di tipo R CrBr3. (A) Immagine STM di un film CrBr3 con una regione monostrato (1L) e un'isola a doppio strato (2L). (B e C) Immagini risolte atomicamente di (B) il monostrato e (C) il doppio strato. Vb =1,9 V. La configurazione di impilamento nel doppio strato è identificata come tipo R, cioè., gli strati superiore e inferiore hanno lo stesso orientamento. (D) Struttura atomica del doppio strato CrBr3, come determinato dalle immagini STM risolte atomicamente. La cella unitaria dello strato superiore (magenta) è traslata di 0,48a + 0,48b dallo strato inferiore (verde). (E) Tunneling spin-polarizzato su un doppio strato impilato di tipo R CrBr3 con una punta di Cr a Vb =1,5 V. Gli inserti mostrano quattro configurazioni di magnetizzazione, compreso la punta Cr e il doppio strato CrBr3, corrispondenti a diversi plateau dI/dV dipendenti dal campo magnetico. Il campo magnetico fuori piano è stato spostato verso l'alto (dati neri) e verso il basso (dati rossi). (F) Tunneling dipendente dallo spin sul doppio strato CrBr3 in (C) con una punta W non magnetica a Vb =1,5 V. È stata osservata una brusca diminuzione del segnale dI/dV a campi magnetici di ~±0,5 T, suggerendo un accoppiamento antiferromagnetico interstrato entro ± 0,5 T. Credito:Science, doi:10.1126/science.aav1937.

    Mentre gli esatti meccanismi di crescita restano da indagare, Chen et al. ha illustrato l'importanza del politipismo (polimorfismo o varietà) nei materiali vDW e il suo ruolo nel magnetismo 2-D. Il nuovo lavoro richiede di esaminare da vicino le strutture di impilamento in CrX . esfoliato meccanicamente 3 campioni per comprendere le proprietà distintamente osservate dell'accoppiamento magnetico interstrato. I ricercatori si aspettano che il principio di lavoro manipoli il magnetismo 2-D progettando trame di spin uniche spazialmente dipendenti per una varietà di applicazioni con materiali vDW.

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