Caratterizzazioni strutturali di roll-up SnS2/WSe2 e superreticoli vdW di alto ordine. AC, Immagini al microscopio ottico di un monostrato WSe2 (a), un'eterostruttura vdW eterobilayer SnS2/WSe2 (b) e un roll-up SnS2/WSe2 (c). Barre della scala, 10 micron. D, Immagine SEM di un roll-up SnS2/WSe2 rappresentativo. Barra della scala, 200 nm. e, Immagine STEM in sezione trasversale di un roll-up SnS2/WSe2 rappresentativo. Barra della scala, 20 nm. F, Immagine STEM in sezione trasversale ad alta risoluzione del superreticolo SnS2/WSe2 vdW. Le regioni chiare e scure corrispondono ai monostrati WSe2 e SnS2, rispettivamente. Barra della scala, 2 nm. G, h, Immagini di mappatura EDS corrispondenti per W (g) e Sn (h). Barre della scala, 2 nm. io, Profili di intensità EDS per W (blu) e Sn (rosso). J, K, Distribuzione statistica della spaziatura tra gli strati tra gli atomi di W (j) e gli atomi di Sn (k). Credito:Natura, doi:10.1038/s41586-021-03338-0.
I materiali bidimensionali (2D) e le eterostrutture di van der Waals (vdW) sono materiali flessibili con strati atomici distinti oltre le unità tradizionali di requisiti di abbinamento reticolare. Tuttavia, le strutture 2D di van der Waals che i ricercatori hanno finora esplorato sono limitate a eterostrutture relativamente semplici con un piccolo numero di blocchi. È esponenzialmente più difficile preparare superreticoli vdW di ordine elevato con una miriade di unità alternate a causa della loro resa limitata e del danno materiale associato al rimontaggio o alla sintesi.
Utilizzando il processo di arrotolamento guidato dalla forza capillare, Zhao et al. solfuro di stagno sintetico delaminato (SnS 2 )/diseleniuro di tungsteno (WSe 2 ) eterostrutture di van der Waals dal substrato di crescita per produrre roll-up con monostrati alternati dei materiali per creare SnS di ordine superiore 2 / WSe 2 superreticoli vdW. I superreticoli hanno modulato la struttura e la dimensionalità della banda elettronica per consentire il passaggio delle caratteristiche di trasporto da semiconduttore a metallico, e da 2D a unidimensionale (1D) con una magnetoresistenza lineare dipendente dall'angolo. Il team ha esteso questa strategia per creare diversi superreticoli 2D/2D vdW che sono più complessi e vanno oltre il semplice 2D, inclusi materiali a film sottile 3D e nanofili 1D per generare una miscela di superreticoli vdW a dimensioni miste. Il lavoro ha indicato un approccio generale per produrre superreticoli vdW di alto livello con una gamma di composizioni di materiali, dimensioni, chiralità e topologia per sviluppare una ricca piattaforma di materiali per studi fondamentali e applicazioni tecniche. I risultati sono ora pubblicati su Natura .
Creazione di eterostrutture di van der Waals.
Atomicamente sottile, I materiali a strati 2D hanno aperto nuove strade per esplorare la fisica a bassa dimensionalità al limite di uno o pochi strati atomici, per creare dispositivi funzionali con prestazioni senza precedenti o funzionalità uniche. Gli scienziati dei materiali possono combinare e abbinare diversi materiali 2D tra cui grafene, nitruro di boro esagonale e dicalcogenuri di metalli di transizione per creare eterostrutture vdW 2D e superreticoli vdW oltre i limiti dell'adattamento reticolare. Queste architetture di materiali hanno introdotto un paradigma per progettare materiali artificiali con proprietà strutturali ed elettroniche per funzioni al di fuori della portata dei materiali esistenti. Finora i ricercatori avevano ottenuto eterostrutture e superreticoli vdW tramite una serie di metodi tra cui la deposizione chimica da fase vapore (CVD), esfoliazione meccanica e ricomposizione strato per strato per creare eterostrutture diverse. In questo lavoro, Zhao et al. ha riportato un approccio semplice per creare superreticoli vdW di ordine elevato arrotolando eterostrutture vdW 2D. Gli scienziati hanno esposto le eterostrutture vdW 2D/2D coltivate in CVD a una soluzione di etanolo-acqua-ammoniaca per consentire alla forza capillare di guidare processi spontanei di delaminazione e roll-up per formare roll-up di eterostrutture vdW. Questi materiali contenevano superreticoli vdW di alto livello senza più processi di trasferimento e rimontaggio. Il team ha quindi utilizzato la microscopia elettronica a trasmissione a scansione (STEM) e la spettroscopia a raggi X a dispersione di energia (EDS) studi di mappatura elementare per determinare la composizione atomica dei superreticoli.
Sviluppo di eterostrutture vdW roll-up
Gli scienziati hanno poi condotto studi sul trasporto elettrico per mostrare l'evoluzione delle caratteristiche di trasporto da 2D a 1D con una conduttanza notevolmente migliorata e una magnetoresistenza dipendente dall'angolo nei superreticoli vdW. Hanno esteso la strategia di roll-up per creare diversi superreticoli 2D/2D vdW e complessi superreticoli 2D/2D/2D vdW a tre componenti utilizzando materiali in solfuro di stagno/disolfuro di molibdeno/disolfuro di tungsteno. La tecnica ha permesso anche la produzione di materiali oltre il 2D, inclusi materiali 3D o 1D per generare una gamma di superreticoli vdW multidimensionali.
Processo di fabbricazione
Durante il processo di fabbricazione dei superreticoli vdW avvolgibili, Zhao et al. prima è cresciuto un cristallo atomico 2D su un substrato di silicio biossido di silicio utilizzando un processo di deposizione chimica da vapore modificato. Il team ha utilizzato i cristalli 2D risultanti come modelli per la crescita epitassiale vdW per ottenere eterostrutture vdW. Hanno quindi avviato processi di arrotolamento guidati dalla forza capillare utilizzando una soluzione di etanolo-acqua-ammoniaca. La soluzione si è intercalata all'interfaccia tra le eterostrutture vdW di solfuro di stagno/disolfuro di tungsteno e il substrato di diossido di silicio/silicio sottostante per delaminare i costrutti di solfuro di stagno/diseleniuro di tungsteno e indurre processi spontanei di arrotolamento con l'aiuto della tensione superficiale. Il lavoro ha permesso di realizzare rollup di eterostrutture vdW 2D contenenti superreticoli vdW 2D di alto livello. I ricercatori hanno quindi utilizzato la fresatura a fascio di ioni focalizzato per produrre una sezione trasversale dei roll-up, e li ha analizzati utilizzando studi di mappatura elementare STEM ed EDS ad alta risoluzione.
Proprietà di trasporto elettrico e magnetotrasporto dei superreticoli roll-up vdW SnS2/WSe2. un, Struttura atomica e densità di carica differenziale calcolate per il superreticolo SnS2/WSe2 vdW. Le isosuperfici amaranto e blu rappresentano differenze di densità di carica negative e positive, rispettivamente, tra il superreticolo vdW e gli strati separati. Il valore dell'isosuperficie è scelto come 0,0005e au−3 (e, carica elementare; au, unità atomica). B, Struttura a bande calcolata dell'eterobistrato SnS2/WSe2 (EF, livello di Fermi). C, Struttura a bande calcolata del superreticolo SnS2/WSe2 vdW (vdWSL). D, Caratteristiche di uscita del FET roll-up SnS2/WSe2 e del FET eterobilayer SnS2/WSe2 a Vgs =0 V. e, Caratteristiche di trasferimento del FET roll-up SnS2/WSe2 e del FET eterobilayer SnS2/WSe2 a Vds =1 V. f, Distribuzione statistica della corrente di uscita a Vds =1 V e Vgs =0 V, evidenziando che i FET roll-up SnS2/WSe2 mostrano una conduttanza notevolmente superiore rispetto agli eterobilayer. G, Magnetoresistenza (ΔMR) di superreticoli vdW avvolgibili con diversi angoli di rotazione θ a T =3 K. Riquadro, disegno schematico dei superreticoli vdW avvolgibili, e definizione di e φ. h, Magnetoresistenza dipendente dall'angolo del superreticolo vdW roll-up SnS2/WSe2 a 9 T. i, Confronto della magnetoresistenza del superreticolo roll-up vdW SnS2/WSe2 e dell'eterobilayer SnS2/WSe2 a T =3 K, mostrando una dipendenza lineare dal campo magnetico per il roll-up e una dipendenza quadratica per l'eterobilayer. Credito:Natura, doi:10.1038/s41586-021-03338-0. 
Il processo di arrotolamento apre un percorso diretto per i superreticoli di alto livello e fornisce agli scienziati dei materiali un metodo per personalizzare l'accoppiamento intercalare, dimensionalità e topologia della struttura del superreticolo risultante. Per esempio, trasformando le eterostrutture vdW a doppio strato di solfuro di stagno/diseleniuro di tungsteno in un superreticolo vdW di ordine elevato, Zhao et al. potrebbe modificare la sua struttura a bande e quindi le sue proprietà elettroniche. I ricercatori hanno esplorato gli effetti conducendo calcoli dei primi principi basati sulla teoria della perturbazione a molti corpi e hanno sondato la struttura a bande elettroniche dei superreticoli vdW risultanti. I risultati hanno mostrato che l'eterobilayer mostra un allineamento della banda di tipo II con il massimo della banda di valenza (VBM) proveniente dal materiale di seleniuro di tungsteno e il minimo della banda di conduzione proveniente dal solfuro di stagno per un apparente bandgap indiretto di 0,33 eV. Ulteriori alterazioni strutturali dei superreticoli potrebbero cambiare il profilo dalle caratteristiche prevalentemente superconduttive negli eterobistrati al comportamento metallico.
Avvolgibili multidimensionali vdW superlattices.a, B, Viste schematiche in sezione trasversale (in alto) e immagini SEM (in basso) del superreticolo vdW 2D/2D (NbSe2/ MoSe2) (a) e del superreticolo vdW 2D/2D/2D (SnS2/MoS2/WS2) (b). Barre della scala, 1 micron. c-f, Viste schematiche in sezione trasversale (in alto) e immagini SEM (in basso) di superreticoli vdW roll-up oltre 2D/2D:superreticolo vdW 3D/2D (Al2O3/WSe2) (c); 3D/2D/2D (Al2O3/SnS2/WSe2) vdW superreticolo (d); 1D/2D (Ag/WSe2) vdW superreticolo (e); 1D/3D/2D (Ag/Al2O3/WSe2) vdW superreticolo (f). Barre della scala, 1 micron. G, Immagine STEM del superreticolo SnS2/MoS2/WS2 vdW. Barra della scala, 2 nm. h, Immagine di mappatura EDS di W (blu), Mo (verde) e Sn (rosso). Barra della scala, 2 nm. io, Profilo di intensità EDS integrato per W, Mo e Sn. J, Distribuzione statistica della spaziatura tra gli strati tra gli atomi di W in g. K, Immagine STEM trasversale del superreticolo Al2O3/WSe2 vdW. Barra della scala, 2 nm. io, Immagine di mappatura EDS di W (blu). Barra della scala, 2 nm. m, Profilo di intensità EDS integrato per W. n, Distribuzione statistica della periodicità del superreticolo tra gli atomi di W in k. Credito:Natura, doi:10.1038/s41586-021-03338-0.
Transistori ad effetto di campo
Per comprendere le proprietà elettriche dei superreticoli vdW, i ricercatori hanno poi sviluppato transistor ad effetto di campo (FET) utilizzando gli eterobilayer e i superreticoli vdW roll-up su un substrato di biossido di silicio/silicio, con sottili pellicole metalliche come elettrodi di source e drain, un substrato di silicio come back gate e biossido di silicio come dielettrico di gate della configurazione durante gli studi di trasporto elettrico. Il dispositivo eterobilayer ha mostrato poca conduzione, mentre i superreticoli vdW roll-up hanno mostrato un'elevata conduttanza con una corrente di 100 µA a 1 V di polarizzazione. I risultati hanno evidenziato il trasporto di carica notevolmente migliorato nei superreticoli vdW roll-up a causa del bandgap sostanzialmente ridotto. In base alle caratteristiche di trasferimento, Zhao et al. hanno determinato la mobilità e la densità dei portatori nell'eterobistrato vdW e nei superreticoli roll-up. Il lavoro ha indicato un'evoluzione della struttura a bande. In particolare, il team ha mostrato come la dimensionalità è cambiata da 2D a 1D al momento del roll-up. Hanno confermato la natura del trasporto 1D dei roll-up utilizzando studi di magnetoresistenza dipendenti dall'angolo.
Superreticoli di alto livello .
Zhao et al. successivamente ha esteso la strategia di roll-up per produrre roll-up di superreticolo 2D/2D con composizioni chimiche e proprietà fisiche distinte come una ricca piattaforma per studiare la ferroelettricità, ferromagnetismo, superconduttività e piezoelettricità sotto diverse geometrie e dimensionalità. Hanno anche sviluppato strutture di superreticolo di ordine elevato contenenti unità ripetitive di monostrati e doppi strati per formare una struttura di superreticolo altamente uniforme per i tre materiali 2D costituenti. Hanno esteso l'approccio per creare superreticoli vdW a dimensioni miste basati sulla deposizione di strati atomici (ALD). I ricercatori hanno anche sviluppato superreticoli più complessi arrotolando l'eterobistrato con diverse composizioni di materiali e chiralità per presentare una direzione entusiasmante da esplorare negli studi futuri.
Illustrazione schematica e caratterizzazioni elettriche di FET roll-up SnS2/WSe2 a, FET eterobistrato SnS2/WSe2. B, FET avvolgibile SnS2/WSe2. Il colore rosa rappresenta WSe2, il giallo indica SnS2 e l'oro rappresenta le piazzole di contatto Cr/Au. C, D, Distribuzione statistica della mobilità (c) e della concentrazione dei portatori (d) di FET eterobilayer SnS2/WSe2 e FET roll-up SnS2/WSe2. e, Magnetoresistenza normalizzata dei superreticoli vdW roll-up con diversi angoli di rotazione a T =3 K. Sia le forme che le ampiezze si sovrappongono quando il campo è normalizzato a Bsinθ. Credito:Natura, doi:10.1038/s41586-021-03338-0. 
In questo modo, Bei Zhao e colleghi hanno sviluppato un approccio semplice e generale per formare superreticoli vdW multidimensionali di alto ordine contenenti strati alternati di materiali 2D distinti, insieme a materiali 3D e 1D. I materiali hanno mantenuto composizioni e dimensioni ampiamente variabili per creare costrutti artificiali altamente ingegnerizzati oltre i tradizionali sistemi di materiali. Il lavoro offre una notevole libertà per adattare le strutture superreticolo risultanti per l'accoppiamento intercalare, chiralità e topologia. Tali materiali possono essere sintonizzati per produrre complesse strutture a superreticolo simili a quelle tipicamente utilizzate nei transistor multistrato, dispositivi di tunneling quantistico, diodi emettitori di luce avanzati, o laser quantistici a cascata. Questa configurazione sperimentale con componenti 1D e 3D offre geometrie uniche utili per esplorare la fisica quantistica e realizzare funzioni specifiche del dispositivo. Il lavoro fornisce anche una ricca piattaforma di materiali per studi fondamentali e applicazioni tecniche.
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