Caratterizzazioni strutturali dei film di nanopiastrine di perovskite. (A) Un'immagine di microscopia elettronica a trasmissione a scansione trasversale in campo scuro anulare ad alto angolo (STEM-HAADF) che mostra lo strato di perovskite continuo e privo di fori. TPBi, 2,2′,2″-(1,3,5-benzinetriil)tris(1-fenil-1H-benzimidazolo); PVK, poli(9-vinilcarbazolo). (B) Un'immagine STEM-HAADF ingrandita che mostra la struttura fine di una nanopiastrina di perovskite. Riquadro:il corrispondente modello di trasformata di Fourier veloce (FFT). (C) Una tipica immagine di microscopia elettronica a trasmissione ad alta risoluzione (HRTEM) delle nanopiastrine di perovskite disperse su una griglia di rame. Riquadro:il modello FFT corrispondente. (D) Diagramma statistico della distribuzione dimensionale delle nanopiastrine misurate da HRTEM. La dimensione media è di 25,8 nm e la SD corrispondente è di 6,8 nm. Il raccordo gaussiano è fornito come guida per l'occhio. (E) Modello di dispersione dei raggi X grandangolare con incidenza di pascolo. I punti di diffrazione provengono dalle facce cristalline delle nanopiastrine. I due punti di diffrazione a qz =1,065 e qy =1,070 Å−1 corrispondono rispettivamente a {001} e {010} di β-CsPbBr3. Credito:Progressi scientifici , 10.1126/sciadv.abg8458
I diodi a emissione di luce (LED) planari di perovskite sono dispositivi di elettroluminescenza ad alte prestazioni ed economici, ideali per display e applicazioni di illuminazione di grandi dimensioni. Esplorando gli strati di emissione con rapporti elevati di momenti di dipolo di transizione orizzontale (TDM), i ricercatori possono aumentare l'accoppiamento fotonico dei LED planari. I LED basati sulla perovskite anisotropa sono inefficienti a causa delle sfide di regolazione degli orientamenti dei TDM e delle difficoltà di ottenere rese quantiche di fotoluminescenza elevate, comprese le sfide di realizzare l'equilibrio di carica nei film di nanostrutture assemblate. In questo lavoro, Jieyuan Cui e un gruppo di ricerca in chimica, scienza dei materiali e ottica in Cina, hanno mostrato un'elettroluminescenza efficiente proveniente da un film di perovskite in situ costituito da un monostrato di nanopiastrine. Il team ha ottenuto LED con un picco di efficienza quantistica esterna (EQE) del 23,6% per rappresentare LED planari di perovskite altamente efficienti.
Momenti di dipolo di transizione e perovskiti ad alogenuri metallici
Le caratteristiche di emissione dei fotoni nei semiconduttori si basano su momenti di dipolo di transizione. Le molecole in un materiale possono raggiungere uno stato eccitato o non eccitato attraverso l'assorbimento e l'emissione di luce, dove le regole del momento di dipolo di transizione e la meccanica quantistica possono aiutare a prevedere se è probabile la transizione a uno stato eccitato. Nanopiastrine e nanorod che comprendono momenti di dipolo di transizione ottica all'interno dei materiali sono altamente anisotropi e la loro relazione struttura-proprietà è interessante per i diodi a emissione di luce (LED) planari. Generalmente, i momenti di dipolo di transizione sono orientati orizzontalmente per l'accoppiamento della luce e quelli che sono orientati verticalmente contribuiscono alla perdita di energia. Le perovskiti agli alogenuri metallici sono un'altra classe emergente di semiconduttori elaborati in soluzione con proprietà interessanti tra cui rese quantiche di fotoluminescenza elevate e lunghezze d'onda di emissione regolabili. In questo rapporto, Cui et al. descritto LED efficienti basati su film di perovskite coltivati in situ per mostrare rapporti elevati di momenti di dipolo di transizione orizzontale e rese quantiche di fotoluminescenza elevate.
Proprietà ottiche dei film di nanopiastrine di perovskite. (A) Spettri di assorbimento e PL (eccitati da un laser a 405 nm). a.u., unità arbitrarie. (B) PLQY dipendente dall'intensità di eccitazione. Le barre di errore rappresentano le incertezze sperimentali nelle misurazioni PLQY a 0,4 mW/cm2 e gli errori nella determinazione delle intensità PL relative e della potenza di eccitazione. Credito:Progressi scientifici , 10.1126/sciadv.abg8458
Caratterizzazione strutturale delle nanopiastrine
Il dispositivo conteneva uno strato di perovskite analizzato mediante microscopia elettronica a trasmissione a scansione (STEM) corretta per l'aberrazione. Il team ha depositato il film di perovskite da una soluzione precursore contenente diversi composti tra cui bromuro di litio, bromuro di cesio e bromuro di piombo disciolti in dimetilsolfossido (DMSO). Successivamente, utilizzando immagini in campo scuro anulare ad alto angolo (HAADF), Cui et al hanno osservato una pellicola di perovskite liscia. Utilizzando studi di zoom-in, hanno notato colonne di atomi ben risolte con nanopiastrine di perovskite altamente cristalline. Successivamente, utilizzando la microscopia a forza atomica, hanno determinato la rugosità del materiale e hanno compreso le dimensioni dei cristalli di perovskite o delle nanopiastrine utilizzando la microscopia elettronica a trasmissione ad alta risoluzione.
Orientamenti dei TDM dei film di nanopiastrine di perovskite. (A) Misurazioni PL dipendenti dall'angolo del film di perovskite su un substrato di quarzo/TFB/PVK. I dati sperimentali (quadrati grigi) sono adattati dal classico modello di dipolo elettromagnetico (linea rossa), fornendo un rapporto TDM orizzontale dell'84 ± 4%. (B) Immagine del piano focale posteriore (BFP) di un film di perovskite. (C) taglio della linea p-polarizzata (linea grigia) lungo la linea tratteggiata nell'immagine BFP (B). Questa linea di taglio è dotata di un rapporto TDM orizzontale dell'87% (linea continua rossa). Credito:Progressi scientifici , 10.1126/sciadv.abg8458
Analisi ottiche del film di nanopiastrine
Il team ha influenzato le proprietà elettroniche e ottiche del film di perovskite utilizzando l'effetto di confinamento quantistico e quindi ha quantificato l'orientamento dei momenti di dipolo di transizione del film di perovskite. Successivamente, Cui et al. ha analizzato l'emissione di luce del film di perovskite utilizzando la spettroscopia sul piano focale nero (BFP). Per ottenere ciò, hanno sondato una piccola regione del film di nanopiastrine di perovskite con un laser per la fotoeccitazione. I dati hanno indicato un'eccellente uniformità spaziale dell'orientamento orizzontale dei momenti di dipolo di transizione nel film. Il team ha quindi utilizzato i dati BFP di quattro punti di diverse regioni per mostrare un'eccellente uniformità spaziale degli orientamenti dei momenti di dipolo di transizione orizzontale nei film. A causa della concentrazione dei voluminosi cationi organici di ammonio e della presenza di bromuro di litio nella soluzione del precursore, il film di nanopiastrine di perovskite si è orientato con un'elevata resa quantica di fotoluminescenza. Raddoppiando la concentrazione dei voluminosi cationi organici di ammonio, Cui et al. formato film di perovskite con forti picchi di assorbimento eccitonico e accreditato l'orientamento orizzontale delle nanopiastrine sui substrati piatti alle interazioni di Van der Waals.
Caratterizzazione dei LED di perovskite a temperatura ambiente
Sulla base di ulteriori esperimenti, il team ha mostrato come l'introduzione del bromuro di litio (LiBr) nella soluzione precursore ha migliorato le proprietà quantistiche di fotoluminescenza del film. Inoltre, lo spettro di elettroluminescenza del film di nanopiastrine di perovskite indicava emissioni verdi ultrapure e la morfologia priva di fori di spillo del film di nanopiastrine consentiva una dispersione di corrente trascurabile. Quando hanno eseguito simulazioni ottiche sui materiali utilizzando il classico modello di dipolo sviluppato per microcavità planari, i risultati hanno indicato un'efficienza di accoppiamento elevata del 31,1 percento per i dispositivi di perovskite in base all'orientamento del film di nanopiastrine. Mentre il lavoro precedente mirava a controllare gli orientamenti dei momenti di dipolo di transizione concentrandosi sull'assemblaggio di nanostrutture colloidali anisotropiche, l'elettroluminescenza ad alta efficienza richiedeva la sintesi di nanostrutture colloidali anisotropiche con un'elevata resa quantica. Il potenziale per soddisfare i requisiti del dispositivo era difficile a causa della progettazione dei materiali e dei requisiti di assemblaggio.
Caratterizzazioni dei dispositivi dei LED verdi basati sui film di nanopiastrine di perovskite. (A) Spettro EL. Riquadro:fotografia di un LED verde funzionante (area effettiva:3,24 mm2). (B) La distribuzione angolare dell'intensità EL segue il profilo lambertiano. (C) Caratteristiche di densità di corrente-luminanza-tensione di un dispositivo tipico. (D) Relazione EQE-tensione del dispositivo con un EQE campione del 23,6%. (E) Istogramma degli EQE di picco da 36 dispositivi. Gli attacchi gaussiani sono forniti come guida per l'occhio. (F) Grafico di contorno dei risultati della simulazione del dispositivo EQE in funzione di PLQY e Θ dello strato emissivo di perovskite. Per la simulazione viene utilizzata la struttura del dispositivo mostrata in (A). Gli indici di rifrazione dei multistrati sono ottenuti mediante ellissometro. Per il nostro film di nanopiastrine di perovskite con un PLQY di ~ 75% e un Θ di 84%, la simulazione ottica prevede un EQE massimo di ~ 23,3%. Credito:Progressi scientifici , 10.1126/sciadv.abg8458
Prospettiva
In questo modo, Jieyuan Cui e colleghi hanno mostrato come l'orientamento dei momenti di dipolo di transizione dei film di perovskite potrebbe essere regolato per superare i limiti dell'accoppiamento luminoso dei LED planari per formare LED verdi con un'efficienza quantistica esterna eccezionalmente elevata fino al 23,6%. La versatilità chimica dei materiali perovskite ha permesso a Cui et al. estendere l'approccio facile ai film di nanopiastrine coltivati in situ per sviluppare LED di colori diversi con un'elevata efficienza quantistica esterna. Il lavoro descrive un metodo semplice ed efficace per comprendere il ruolo delle proprietà ottiche anisotrope delle nanostrutture nella formazione di dispositivi optoelettronici. + Esplora ulteriormente
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