Gli alogenuri metallici a bassa dimensione correlati alla perovskite sono emersi come una nuova classe di materiali che emettono luce con emissione a banda larga sintonizzabile da eccitoni auto-intrappolati (STE). Sebbene siano stati sviluppati vari tipi di strutture a bassa dimensionalità, la comprensione fondamentale delle relazioni struttura-proprietà per questa classe di materiali è ancora molto limitata, e l'ulteriore miglioramento delle loro proprietà ottiche rimane molto importante.

Un team internazionale guidato dal Dr. Xujie Lü e dal Dr. Wenge Yang del Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research (HPSTAR) e dal Prof. Biwu Ma della Florida State University ha scoperto che la pressione può sopprimere a sufficienza la perdita non radiativa in ioduri metallici 1D C ₄ n ₂ h ₁₄ PbB ₄ , e portare alla resa quantica fotoluminescente (PLQY) che aumenta dal 20% iniziale a oltre il 90% a 2,8 GPa. La caratterizzazione ottica in situ e l'analisi teorica hanno rivelato che la perdita non radiativa soppressa è direttamente correlata all'energia di legame STE regolata dalla pressione e al movimento confinato dei cationi organici. È importante sottolineare che per la prima volta, I PLQY sono stati determinati quantitativamente sotto pressioni gigapascal. I risultati sono stati recentemente pubblicati in Giornale della Società Chimica Americana .

La pressione è stata utilizzata come stimolo efficace e pulito per regolare la struttura e le proprietà optoelettroniche di vari tipi di materiali. I reticoli morbidi degli alogenuri metallici li rendono sensibili alla pressione e portano a modifiche efficaci in un intervallo di pressione mite. Nonostante gli entusiasmanti risultati delle emissioni indotte/aumentate dalla pressione riportati negli alogenuri metallici ibridi, le origini microscopiche non sono ancora del tutto comprese. È ben noto che l'efficienza del PL è fortemente dipendente dalla competizione tra i tassi di ricombinazione radiativa e non radiativa. Però, le influenze dell'evoluzione strutturale sui tassi radiativi e non radiativi, soprattutto tasso non radiativo, non sono stati ben chiariti.

In questo lavoro, il team ha studiato sistematicamente le proprietà dipendenti dalla pressione dell'alogenuro metallico ibrido 1-D C ₄ n ₂ h ₁₄ PbB ₄ . Precedenti studi hanno scoperto che C ₄ n ₂ h ₁₄ PbB ₄ possiede un forte accoppiamento elettrone-fonone e presenta un'emissione a banda larga con un PLQY di circa il 20%. Durante la compressione, è stato riscontrato che il PLQY delle emissioni di STE aumenta notevolmente dal 20% al 90%. Le misurazioni ottiche risolte nel tempo hanno rivelato che la pressione induceva una perdita non radiativa notevolmente soppressa di 33 volte e un tasso di ricombinazione radiativa promosso del 18%, che insieme contribuiscono al miglioramento del PL. Sia i risultati sperimentali che quelli computazionali suggeriscono che la pressione modula l'energia di legame STE e il confinamento molecolare, con conseguente eccitoni altamente localizzati con ridotta dispersione da difetti e fononi.

Questo lavoro non solo scopre un approccio efficace per migliorare il PLQY dell'emissione a banda larga negli alogenuri metallici 1-D, ma fornisce anche approfondimenti sui meccanismi microscopici che potrebbero guidare la progettazione di materiali futuri per alogenuri metallici a bassa densità altamente efficienti per applicazioni a emissione di luce .