Monoliti di cristalli singoli mesoporosi su scala centimetrica con siti di acido di Lewis ad alta densità sulla superficie attorcigliata e siti chiaramente attivi forniscono una deidrogenazione del propano migliorata a temperatura ridotta. Credito:gruppo del Prof. XIE
La struttura della superficie/interfaccia e il meccanismo catalitico sono di grande importanza in molte reazioni catalitiche pratiche.
I singoli cristalli porosi che combinano una struttura reticolare ordinata e pori interconnessi disordinati forniscono un'alternativa per creare superfici contorte con siti attivi chiari e ad alta densità in microstrutture porose. Presentano i vantaggi di una struttura reticolare chiara, composizione chimica precisa e superficie di terminazione chiara, che dimostra un enorme potenziale per costruire una struttura superficiale attiva continuamente attorcigliata e ad alta densità.
In uno studio pubblicato su Angewandte Chemie Edizione Internazionale , il gruppo di ricerca guidato dal prof. Xie Kui del Fujian Institute of Research on the Structure of Matter of the Chinese Academy of Sciences è cresciuto di Mo monocristallino poroso 2 Monoliti N e MoN su scala di 2 cm per migliorare la deidrogenazione del propano non ossidativo a propilene.
La creazione di siti acidi di Lewis ad alta densità sulla superficie deficiente di elettroni migliora efficacemente l'attività catalitica a temperature ridotte attraverso il controllo delle strutture di coordinazione insature Mo-N1/6 e Mo-N1/3.
I ricercatori hanno prima coltivato i singoli cristalli genitori di MoO 3 , quindi rimosso lo strato atomico bersaglio periodico O in atmosfera di ammoniaca a 650-700 gradi C, e contemporaneamente nitrificato e ricostruito la struttura strutturale del singolo cristallo metastabile Mo-O nel mesoporoso Mo 2 N monocristallo.
Nello stesso modo, sono cresciuti monocristalli di MoN porosi controllando la temperatura, portata e pressione del gas ammoniacale.
Inoltre, i ricercatori hanno visualizzato la struttura fine delle superfici attorcigliate e la struttura attiva di coordinazione insatura dell'azoto metallico del singolo cristallo poroso.
Hanno scoperto che lo ione Mo dello strato superiore con strutture di coordinazione Mo-N1/6 e Mo-N1/3 insature creano siti acidi di Lewis ad alta densità in superficie, portando a un'efficace attivazione del legame C-H senza rottura eccessiva del legame C-C durante la deidrogenazione del propano non ossidativo.
~11% della conversione del propano e ~95% della selettività del propilene sono stati dimostrati con Mo . monocristallino poroso 2 Monoliti N e MoN a 500 gradi C senza che si osservi degradazione anche dopo 20 ore di funzionamento.
Questo studio fornisce un importante riferimento per la ricerca sulla struttura superficiale e sul meccanismo catalitico nelle reali reazioni catalitiche.
