Schemi di idrogeli con legami incrociati fisici e chimici. (a) legami incrociati covalenti ed entanglement per lo stoccaggio e la dissipazione di energia, rispettivamente. (b) Strutture reticolate chimicamente e fisicamente di idrogel fragili e tenaci. (c) Comportamento alla frattura di idrogel fragili e resistenti con pochi e molti entanglement, rispettivamente. Credito:NPG Asia Materials, doi:10.1038/s41427-021-00302-2
In un nuovo rapporto in Materiali NPG Asia , Chisa Norioka e un team di scienziati in chimica e ingegneria dei materiali in Giappone, dettagliato un metodo universale per preparare facilmente idrogel resistenti ed estensibili senza strutture o complicazioni speciali. Hanno messo a punto le condizioni di polimerizzazione per formare reti con molti intrecci di catene polimeriche, per ottenere la dissipazione di energia attraverso i materiali risultanti. Il team ha preparato gli idrogel resistenti ed elastici tramite polimerizzazione a radicali liberi utilizzando un'elevata concentrazione di monomero e un basso contenuto di reticolanti per ottimizzare l'equilibrio tra legami fisici e chimici tramite entanglement e legami covalenti. Il team di ricerca ha utilizzato gli intrecci di catene polimeriche per la dissipazione dell'energia per superare i limiti delle basse prestazioni meccaniche per l'uso in un'ampia gamma di idrogel.
idrogel
Gli idrogel sono costituiti da reti polimeriche reticolate fisicamente e chimicamente e da un alto contenuto di acqua con un basso modulo elastico per un comportamento sensibile allo stimolo, proprio come i tessuti biologici. Di conseguenza, gli idrogel hanno potenziali applicazioni come biomateriali per i sistemi di somministrazione dei farmaci, biosensori e colture cellulari. Mentre gli idrogel sono morbidi e flessibili, sono anche deboli e fragili, dove gli idrogel standard possono essere rotti a causa della grande deformazione. Per superare le basse proprietà meccaniche degli idrogel, i ricercatori avevano progettato strutture di rete. Gli idrogel mostrano un comportamento viscoelastico sia per le caratteristiche viscose che elastiche, per progettare idrogel resistenti quindi Norioka et al. focalizzato sulle caratteristiche viscose. La viscosità ha permesso di rilassare lo stress applicato attraverso la dissipazione di energia. I ricercatori hanno prodotto reti di idrogel con un'elevata densità di catene polimeriche, con un grande peso molecolare tra i reticolanti per un'efficace dissipazione dell'energia in tutto il materiale. Durante gli esperimenti hanno aggiunto alte concentrazioni di monomeri e un basso contenuto di reticolanti per formare reti di idrogel con molti entanglement per produrre i legami incrociati fisici. Per dimostrare la strategia, Norioka et al. utilizzato poliacrilammide (PAAm) e poli(2-metacriloilossietilfosforilcolina) (PMPC) come le catene principali degli idrogel.
Il team ha testato le proprietà meccaniche degli idrogel PAAm preparati utilizzando test di compressione e trazione. Hanno notato gli idrogel PAAm disomogenei formati in condizioni di polimerizzazione, contenenti un'elevata concentrazione di monomeri e un basso contenuto di reticolanti per essere più tenaci di quelli con una struttura reticolare omogenea. Allo stesso modo, idrogel PAAm rigonfio con un'elevata concentrazione di monomero e un basso contenuto di reticolanti hanno anche dimostrato un'elevata tenacità meccanica e un'elevata allungabilità. Utilizzando curve sforzo-deformazione durante le prove di trazione, Norioka et al. hanno studiato i meccanismi attraverso i quali gli idrogel possono diventare resistenti ed elastici. Il team ha notato che gli idrogel PAAm preparati con un contenuto di reticolante superiore allo 0,1% in moli hanno una tenacità molto inferiore rispetto a quelli preparati con un contenuto di reticolante inferiore allo 0,1% in moli. Hanno determinato la densità di reticolazione sperimentale degli idrogel dal loro modulo elastico, i risultati hanno mostrato come l'entanglement delle catene polimeriche abbia contribuito all'elevata tenacità dell'idrogel PAAm con una concentrazione di monomero di 5,0 moli per litro e un contenuto di reticolante di 0,005 moli percento.
Proprietà meccaniche degli idrogel PAAm preparati in varie condizioni. (a-c) Curve sforzo-deformazione degli idrogel PAAm preparati durante i test di compressione. Sono stati preparati idrogel con vari contenuti di reticolanti utilizzando concentrazioni di AAm di 1,0, b2.5, e (c) 5,0 µmol/L. d Fotografie di idrogel PAAm preparati con contenuto di reticolante di (i) 0,005 e (ii) 1,0 µmol% durante i test di compressione. Gli idrogel sono stati preparati ad una concentrazione di AAm di 5,0 µmol/L. (e-g) Curve sforzo-deformazione degli idrogel PAAm preparati durante le prove di trazione. Gli idrogel sono stati preparati utilizzando concentrazioni di AAm di e 1.0, f 2,5, e g 5,0 µmol/L. (h) Fotografie di un idrogel PAAm rigonfio durante le prove di compressione e taglio. L'idrogel PAAm è stato rigonfiato fino all'equilibrio in acqua dopo essere stato preparato con una concentrazione di AAm di 5,0 μmol/L e un contenuto di reticolante di 0,005 μmol%. (i) Fotografie dell'idrogel PAAm così preparato durante le prove di trazione. L'idrogel è stato preparato con una concentrazione di AAm di 2,5 mol/L e un contenuto di reticolante di 0,005 mol%. Credito:NPG Asia Materials, doi:10.1038/s41427-021-00302-2
Tenacità di idrogel PAAm con varie strutture reticolate. (a) Relazione tra il contenuto di reticolante e la tenacità dei gel PAAm preparati preparati in varie condizioni di preparazione. I gel sono stati preparati a concentrazioni di AAm di 1,0 (○), 2,5 (◐), e 5,0 µmol/L (●). (b) Effetto del contenuto di reticolante sul rapporto di reticolazione tra le densità di reticolazione sperimentali e teoriche (νexp/νtheo) dei gel PAAm preparati in varie condizioni. (c) Relazione tra νexp/νtheo e tenacità dei gel PAAm preparati in varie condizioni. Credito:NPG Asia Materials, doi:10.1038/s41427-021-00302-2
La strategia sperimentale versatile
Norioka et al. utilizzato le caratteristiche viscose del materiale per rilassare lo stress applicato tramite dissipazione di energia. Il ridotto contenuto di reticolante ha migliorato il contributo della viscosità alle proprietà meccaniche degli idrogel. Il team ha messo a punto le condizioni per la preparazione della rete in presenza di molti entanglement, per sviluppare idrogel resistenti ed elastici. Hanno quindi eseguito ulteriori lavori sull'analisi meccanica dinamica e sull'omogeneità per esaminare il meccanismo in dettaglio. Per dimostrare la versatilità della strategia, Norioka et al. usato 2-(Metacriloilossi)etilfosforilcolina (MPC), un polimero zwitterionico biocompatibile utilizzato in biomedicina per preparare idrogel. Sebbene il materiale abbia molte potenziali applicazioni nella formazione di lenti a contatto, articolazioni artificiali e altri biomateriali, sono svantaggiati a causa della bassa resistenza meccanica. Gli scienziati hanno copolimerizzato l'MPC e le acrilammidi, per preparare la poli(2-metacriloilossietilfosforilcolina) (PMPC), basato su una gamma di concentrazioni di monomeri e contenuti di reticolanti. Gli idrogel PMPC con un contenuto di reticolante inferiore a 0,1 moli percento non si sono rotti fino al 95 percento di deformazione e sollecitazione di 6-MPa; la squadra non ha potuto tagliare i materiali con un coltello. In aggiunta a ciò, gli idrogel PMPC con molti entanglement hanno mostrato il più alto ceppo di frattura a causa di grandi allungamenti. Le preparazioni con un'elevata concentrazione di monomeri e un basso contenuto di reticolanti erano quindi un metodo universale per preparare idrogel resistenti ed elastici. Il costrutto materiale risultante conteneva molti collegamenti fisici basati su intrecci di catene polimeriche per la dissipazione dell'energia. Il team ha quindi potuto preparare facilmente idrogel resistenti ed elastici ottimizzando le condizioni di preparazione per formare molti grovigli di catene polimeriche senza utilizzare metodi complessi.
Proprietà meccaniche degli idrogel PMPC preparati in varie condizioni. (a) Curve sforzo-deformazione di idrogel PMPC preparati con vari contenuti di reticolanti durante i test di compressione. Gli idrogel sono stati preparati utilizzando una concentrazione di MPC di 5,0 µmol/L. (b) Curve sforzo-deformazione di idrogel PMPC preparati con concentrazioni di MPC di 2,5, 5, e 10µmol/L durante le prove di trazione. Gli idrogel sono stati preparati utilizzando un contenuto di reticolante di 0,1 mol%. (c) Fotografie di idrogel PMPC preparati con contenuto di reticolante di (i) 0,1 e (ii) 1,0 µmol% durante i test di compressione. Gli idrogel sono stati preparati ad una concentrazione di MPC di 2,5 µmol/L. (d) Fotografie di idrogel PMPC preparati con contenuto di reticolante di (i) 0,1 e (ii) 1,0 µmol% durante le prove di taglio. Gli idrogel sono stati preparati ad una concentrazione di MPC di 2,5 µmol/L. (e) Fotografie dell'idrogel PMPC così preparato durante le prove di trazione. L'idrogel è stato preparato con una concentrazione di MPC di 5,0 mol/L e un contenuto di reticolante di 0,1 mol%. Credito:NPG Asia Materials, doi:10.1038/s41427-021-00302-2
Veduta
In questo modo, Chisa Norioka e colleghi hanno introdotto un metodo per regolare le condizioni di polimerizzazione senza introdurre una struttura speciale né con metodi complicati. Il team ha ottimizzato il materiale risultante utilizzando un'elevata concentrazione di monomero e un basso contenuto di reticolanti. La strategia è applicabile per preparare idrogel resistenti ed estensibili utilizzando una varietà di polimeri. Il lavoro porterà a molte applicazioni pratiche in biomedicina e bioingegneria.
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