Le zeoliti sono importanti in molte sintesi chimiche e processi petrolchimici. I requisiti economici e ambientali motivano la continua esplorazione della relazione struttura-prestazioni della zeolite e la progettazione razionale dei catalizzatori.

Recentemente, un gruppo di ricerca guidato dal Prof. Liu Zhongmin del Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) dell'Accademia cinese delle scienze (CAS) ha rivelato l'evoluzione dinamica degli ambienti di coordinazione dell'alluminio nella zeolite mordenite (MOR).

Lo studio è stato pubblicato su Angewandte Chemie International Edition il 1 agosto.

I ricercatori hanno scoperto che un trattamento facile con la piridina potrebbe costringere l'Al di coordinazione ottaedrica a tornare in un ambiente tetraedrico, il che potrebbe aumentare il numero di siti attivi disponibili e aumentare la diffusione del dimetiletere, migliorando così (di quattro volte) la reattività del dimetile reazione di carbonilazione dell'etere e prolungamento della vita dei catalizzatori.

Quindi, hanno studiato l'evoluzione dinamica degli ambienti di coordinazione dell'alluminio nella zeolite mordenite insieme alle condizioni di trattamento.

Hanno scoperto che tutte le specie di Al adottavano il coordinamento della struttura tetraedrica nell'NH₄ -campione MOR. NH₄ -MOR trasformato in forma protonica dopo la calcinazione, portando alla formazione di siti acidi di Brønsted (BAS). Nel frattempo, parte dell'Al tetraedrico della struttura è stata modificata nella geometria nella coordinazione ottaedrica, che è stata dimostrata come Al associata alla struttura, producendo siti dell'acido di Lewis (LAS).

Dopo l'adsorbimento della piridina, diverse specie di Al in distinti spazi topologici ad anello a 8 membri (MR) e 12-MR si sono verificate interazioni complesse con la piridina. Nel canale 12-MR, la molecola di piridina si è legata ai BAS, formando BAS-piridina, avvelenando così i siti acidi. Inoltre, la piridina ha agito sulle specie Al di coordinazione ottaedrica, causando le specie LASs-piridina, che hanno convertito le specie Al non-quadro in tetracoordinazione.

Hanno osservato i comportamenti di adsorbimento e desorbimento della piridina sui BAS all'interno del canale 8-MR e hanno scoperto che non vi era alcun effetto sui BAS all'interno dei canali 8-MR da parte della piridina in questa condizione di adsorbimento della piridina. Al contrario, la piridina adsorbita ha costretto le specie Al di coordinazione ottaedrica nell'8-MR nella struttura della zeolite, producendo così più BAS nel canale 8-MR.

Pertanto, l'adsorbimento della piridina è stato utile per ottenere un catalizzatore MOR con più atomi di Al quadro nel canale 8-MR e i siti acidi nel canale 12-MR sono stati disattivati, migliorando così la conversione dell'etere dimetilico e prolungando la vita del MOR protonico zeolite. + Esplora ulteriormente

Trasformazione diretta di CH3Cl in acido acetico attraverso una reazione di carbonilazione