Illustrazione della ricerca. Crediti:Gruppo del Prof. Guan
Essendo una delle 100 sostanze chimiche più importanti al mondo, il perossido di idrogeno (H2 O2 ) è prodotto principalmente con il metodo dell'ossidazione dell'antrachinone (AO) ad alta intensità di energia e di rifiuti. Sostituzione del metodo AO con una reazione elettrochimica di riduzione dell'ossigeno a due elettroni più rispettosa dell'ambiente (2e - ORR) dipende da catalizzatori economici ed efficienti.
Tuttavia, un catalizzatore a base di carbonio privo di metalli come candidato promettente si comporta in modo incoraggiante solo in condizioni neutre o alcaline, dove H2 O2 è instabile per la raccolta o sfavorevole per le applicazioni di collegamento, ovvero la reazione e-Fenton. Inoltre, resta difficile identificare i veri siti catalitici attivi e le 2e - sottostanti meccanismo ORR.
In uno studio pubblicato su Chem Catalysis , un gruppo di ricerca guidato dal Prof. Guan Lunhui del Fujian Institute of Research on the Structure of Matter dell'Accademia cinese delle scienze ha sviluppato un 2e acido privo di metalli e altamente efficiente - Catalizzatore ORR con velocità di produzione di perossido di idrogeno registrata basata sulla modulazione del sito attivo assistita da pirimidina e grafene a pochi strati S, N-codopato per l'ottimizzazione elettronica di valenza.
Il catalizzatore ha mostrato attività e selettività eccezionali per 2e - ORR in acido. L'H2 O2 la selettività raggiunge il 90%~100% su un intervallo di potenziale di 0,20~0,55 V e il massimo H2 O2 tasso di produzione (4,8 mol·g -1 ·h -1 ) supera tutti gli H2 riportati O2 prestazioni di produzione per catalizzatori a base di materiali di carbonio.
Esperimenti e simulazioni di teoria della densità funzionale (contributi del Prof. Chai Guoliang) hanno rivelato che l'effetto sinergico dello zolfo ossidato combinato e del motivo funzionale piridinico-N può abbassare il livello di Fermi degli stati elettronici di valenza dei siti di carbonio al bordo attivo, e quindi conduce ad un'adeguata forza legante di *OOH intermedio per alta selettività e prestazioni 2e - ORR per H2 O2 formazione.
In particolare, i ricercatori hanno osservato un evidente spostamento del picco ad alta energia dell'eccitazione di C 1s nella struttura fine di assorbimento di raggi X vicino al bordo con incorporazione di S, come solida prova dell'ottimizzazione elettronica di valenza della superficie del catalizzatore di carbonio.
Inoltre, insieme alla reazione di Fenton per un processo elettrone-Fenton, può degradare un inquinante organico modello (blu di metilene [MB], 50 ppm) in incolore in un breve tempo di 15 min.
Questo studio non solo crea un efficiente catalizzatore a base di carbonio per H2 O2 produzione in acido, ma fornisce anche un utile percorso di ottimizzazione delle proprietà elettroniche per la messa a punto futura di catalizzatori di materiali a base di carbonio. + Esplora ulteriormente
