In uno studio pubblicato sulla rivista Science China Chemistry , gli autori progettano e studiano sistematicamente l'effetto sito-distanza dei catalizzatori atomici Fe-Rh (Fe-Rhx @NC) supportato da grafene drogato con N per ORR mediante un approccio teorico e sperimentale integrato.
Utilizzando il potenziale elettrostatico (ESP) e l'analisi della carica di Bader, i calcoli teorici prevedono che l'effetto della distanza del sito modifica la struttura elettronica catalitica delle diverse distanze del sito atomico Fe-Rh (dFe-Rh ), ottimizzando la forza di adsorbimento del catalizzatore.
Di conseguenza, motivati da questi calcoli teorici, gli autori hanno progettato il Fe-Rhx @NC catalizzatori attraverso una strategia di confinamento spaziale e sintetizzato il Fe-Rhx Catalizzatori @NC con diversi dFe-Rh .
Le immagini TEM (HAADF-STEM) con scansione toroidale in campo scuro ad alto angolo dimostrano ulteriormente la riuscita sintesi di catalizzatori a diverse distanze atomiche Fe-Rh. La spettroscopia fotoelettronica a raggi X (XPS) e la spettroscopia di assorbimento a raggi X (XAS) hanno dimostrato l'effetto della distanza del sito sulla forza dell'interazione tra Fe e Rh.
Il Fe-Rh2 @NC ha la distanza atomica ottimale per fornire il potenziale di inizio più positivo (Eonset ) e un potenziale di semionda (E1/2 ) di 1,01 e 0,91 V rispetto a RHE rispetto a Fe-Rh1 @NC (0,96 e 0,88 V) e Fe@NC (0,96 e 0,87 V), addirittura superiori al Pt/C commerciale (0,98 e 0,86 V).
I calcoli della teoria del funzionale della densità (DFT) rivelano che Fe-Rh2 @NC può interagire con O2 moderatamente, con un'adeguata energia di adsorbimento, favorevole a promuovere il processo cinetico dell'ORR. Rispetto a Fe@NC, il Fe-Rh2 Il catalizzatore @NC ha una densità di stato prevista più elevata vicino al livello di Fermi, indicando che il Fe-Rh2 Il catalizzatore bimetallico @NC ha una maggiore capacità di trasferimento di elettroni e prestazioni catalitiche più elevate.
Il ricercatore associato Ding Tao e il professor Yao Tao, Università di Scienza e Tecnologia della Cina, hanno condotto questo studio. Gli esperimenti sono stati eseguiti mediante calcolo della teoria del funzionale della densità e tecniche di caratterizzazione della radiazione di sincrotrone.
Ulteriori informazioni: Tong Liu et al, Regolazione della distanza dei siti atomici Fe-Rh per un'efficiente reazione di riduzione dell'ossigeno, Science China Chemistry (2024). DOI:10.1007/s11426-023-1889-6
Fornito da Science China Press
