Uno studio sull'accoppiamento fotocatalitico non ossidativo del metano con l'etilene su catalizzatori ZnO/Au drogati con carbonio è stato pubblicato dal Prof. Wei Xiao (College of Chemistry and Molecular Sciences, Wuhan University) e dal Dr. Yuhao Peng (College of Chemistry and Molecular Sciences, Università di Wuhan).
Una conversione fotocatalitica del metano in composti multi-carbonio rimane una sfida enorme a causa della sua elevata energia di dissociazione dei legami C−H e della lenta dinamica dei portatori di carica. Il fotocatalizzatore ZnO (C-ZnO/Au) drogato con carbonio modificato con Au è costruito mediante un approccio di autoassemblaggio assistito dalla modifica interfacciale per la conversione fotocatalitica del metano.
Traendo vantaggio dalla presenza di interfacce C-ZnO/Au, il catalizzatore non solo riduce l'energia di legame eccitonico per migliorare la separazione dei portatori di carica fotogenerata, ma migliora anche la stabilità dell'ossigeno reticolare per sopprimere C2 H4 sovraossidazione.
Inoltre, questo catalizzatore ibrido accelera anche la generazione di Zn + –O – coppie per attivare i legami C−H, stabilizza l'intermedio di reazione (*OCH3 ) per ottenere l'accoppiamento C−C e promuove la generazione di Zn a bassa valenza per accelerare la deidrogenazione dell'*OC2 H5 in C2 H4 .
Pertanto, è possibile ottenere prestazioni di conversione fotocatalitica del metano stabili su C-ZnO/Au con una generazione stechiometrica di etilene e idrogeno.
"A causa dell'elevata energia di dissociazione del metano e della complessa struttura superficiale dei catalizzatori, è di grande importanza correlare la struttura del centro attivo con le sue reattività. La struttura del C-ZnO/Au viene risolta mediante il calcolo della teoria del funzionale della densità , e il meccanismo di conversione altamente selettiva del metano in etilene viene rivelato dalla caratterizzazione in situ," afferma Xiao.
Emergono quindi alcune implicazioni per la progettazione di fotocatalizzatori per la conversione del metano:1) miglioramento dell'efficienza di separazione dei portatori di carica fotogenerata del catalizzatore per promuovere la conversione del metano; 2) promuovere il trasferimento di elettroni agli orbitali antilegame del legame C−H per accelerare l'attivazione del metano; 3) stabilizzare l'intermedio di reazione per migliorare l'accoppiamento C−C.
Lo studio è pubblicato sulla rivista Science China Chemistry .
Ulteriori informazioni: Jing Wang et al, Accoppiamento fotocatalitico non ossidativo del metano con l'etilene su catalizzatori ZnO/Au drogati con carbonio, Science China Chemistry (2023). DOI:10.1007/s11426-023-1766-8
Fornito da Science China Press
