Schema del setup autocostruito per la caratterizzazione laser, misurazione della durata, e spettroscopia di fotoluminescenza (PL) del k-spazio dipendente dalla polarizzazione. Credito:Atti della National Academy of Sciences (PNAS), doi:https://doi.org/10.1073/pnas.1909948116
Nella fisica quantistica, Gli eccitoni di Rydberg con un alto valore principale possono mostrare forti interazioni dipolo-dipolo. Però, polaritoni (quasiparticelle) con un costituente eccitonico in uno stato eccitato, noti come polaritoni degli eccitoni di Rydberg (REP) restano da osservare sperimentalmente. In un recente studio ora pubblicato sul Atti della National Academy of Sciences degli Stati Uniti d'America (PNAS) . Wei Bao e un gruppo di ricerca interdisciplinare nei dipartimenti di fisica, elettronica e il National Science Foundation (NSF) Nanoscale Science and Engineering Center negli Stati Uniti, osservato la formazione di REP in un singolo cristallo CsPbBr 3 (bromuro di piombo di cesio) cavità perovskite; senza alcun campo esterno. I ricercatori hanno notato che i polaritoni mostrano un forte comportamento non lineare, che portano a un condensato di polaritoni coerente con un evidente spostamento verso il blu. I rappresentanti in CsPbBr 3 cavità erano altamente anisotrope (mostrando proprietà diverse in direzioni diverse) con un ampio rapporto di estinzione dovuto alla struttura cristallina ortorombica della perovskite.
La coerenza quantistica è possibile solo in presenza di forti interazioni tra polaritoni eccitonici a causa dei loro costituenti eccitonici. Le osservazioni di Bao et al. gettare luce sull'importanza della fisica a molti corpi nei sistemi polaritoni coerenti che coinvolgono stati eccitati di ordine superiore e apre la strada all'esplorazione di ulteriori interazioni coerenti. Ulteriori indagini andranno a beneficio delle tecnologie di elaborazione delle informazioni quantistiche a stato solido.
L'elettrodinamica quantistica delle cavità a stato solido (CQED) può fornire un controllo straordinario delle interazioni della materia leggera all'interno di una varietà di strutture fotoniche. Oltre a modificare semplicemente la densità fotonica degli stati nel regime di accoppiamento debole, CQED può anche facilitare la formazione di nuovi, quasiparticelle ibride di materia leggera note come polaritoni di cavità. I polaritoni delle cavità sono creati nelle microcavità dei semiconduttori (MC) a causa del forte accoppiamento tra eccitoni e fotoni, dove la velocità di accoppiamento può essere più veloce delle velocità di dissipazione dei componenti. Le quasiparticelle bosoniche possedevano una piccola massa efficace dalla loro componente fotonica per ereditare forti interazioni dalla loro componente eccitonica. Questa combinazione ha permesso ricchi fenomeni ottici quantistici come la condensazione di polaritoni, superfluidità e vortici quantistici, simili a quelli osservati nei condensati di Bose-Einstein dell'atomo freddo (BEC), anche se a temperature più elevate.
Le emergenti perovskiti ad alogenuri di piombo con serie di eccitoni di Rydberg sono candidati eccellenti per studiare gli stati eccitone-polaritone e la condensazione del polaritone per i futuri circuiti fotonici quantistici. I fisici avevano recentemente dimostrato in modo promettente il laser al polaritone basato sullo stato dell'eccitone fondamentale in un CsPbCl 3 microcavità. Nel presente lavoro, Bao et al. ha mostrato la formazione di polaritoni eccitoni ibridi in una perovskite a cristallo singolo CsPbCl 3, compresi i REP emergenti senza campi esterni. È importante sottolineare che hanno raggiunto la condensazione di Bose-Einstein (un fenomeno quantistico esotico osservato nei gas atomici diluiti) di polaritoni con un evidente spostamento verso il blu. I polaritoni erano anisotropi e l'osservato, il controllo preciso della polarizzazione era un prerequisito necessario nell'elaborazione dell'informazione ottica quantistica. Il lavoro costituisce un importante passo avanti nei sistemi fotonici quantistici allo stato solido e offre una piattaforma unica per nuovi impulsi a molti corpi coerenti quantistici. In parallelo, la ricerca apre anche una nuova porta alle applicazioni fotoniche quantistiche a stato solido nella comunicazione e nel calcolo dell'internet quantistica.
Schemi di dispositivi in microcavità CsPbBr3 e caratterizzazione dei materiali. (A) La microcavità CsPbBr3 è composta da un riflettore Bragg distribuito in basso a 16 coppie SiO2/Ta2O5 (DBR), Micropiastre CsPbBr3 coltivate in CVD con uno spessore di 416 nm, e uno specchio superiore in Ag da 55 nm di spessore. Sono indicati anche gli assi di cristallo. (B) Immagine di microscopia a forza atomica della perovskite a cristallo singolo di forma quadrata CsPbBr3 uniforme utilizzata in combinazione con lo specchio DBR inferiore negli esperimenti riassunti in Fig. 2. Anche gli assi dei cristalli sono etichettati. (Barra della scala:10 µm.) (C) Il DFT ha calcolato la struttura cristallina stabile di CsPbBr3 ortorombica, con etichettato a, B, e c assi cristallini. Questa struttura si traduce in indici di rifrazione quasi identici lungo gli assi a e c, e un indice di rifrazione nettamente diverso lungo l'asse b. (D) Lo spettro di assorbimento non selettivo di polarizzazione del film CsPbBr3 a cristallo singolo su mica a 100 K. Un picco di assorbimento dell'eccitone E1 prominente allo stato fondamentale è chiaramente mostrato insieme allo stato eccitato n =2 dell'eccitone Rydberg E2. (E) Strutture di banda PBE e G0W0 calcolate per CsPbBr3 ortorombica. Con l'inclusione dell'accoppiamento spin-orbita, il band gap calcolato PBE viene corretto a 2,5 eV da G0W0, d'accordo con gli esperimenti. È importante sottolineare che a differenza di GaAs, CsPbBr3 non ha stati di banda degeneri o vicini ai bordi della banda di conduzione o di valance (punto ). Credito:PNAS, doi:10.1073/pnas.1909948116
Il team di ricerca ha selezionato la perovskite ad alogenuri metallici (CsPbCl 3 ) come ospite eccitone grazie alla sua stabilità chimica ed efficienza di emissione superiori rispetto alle perovskiti di alogenuro organico-inorganico. Per studiare le forti interazioni luce-materia in questi stati eccitonici hanno incorporato il CsPbCl 3 micropiastra in una cavità planare di Fabry-Perot (blocco fondamentale degli interferometri laser). Questa elevata qualità della cavità ha aiutato la formazione di un REP a causa dell'interfaccia nitida tra la perovskite e lo specchio metallico nella configurazione, insieme a ridotte perdite di assorbimento del metallo a temperature criogeniche.
Bao et al. hanno osservato l'accoppiamento coerente di questi stati e fotoni di cavità utilizzando la spettroscopia del k-spazio dopo aver raffreddato i campioni a 90 K. Hanno condotto la caratterizzazione del k-spazio utilizzando la polarizzazione lineare selettiva per le misurazioni di fotoluminescenza (PL) e riflettività. Hanno misurato il PL con un laser a pompa non risonante di 460 nm e hanno completato le misurazioni della riflettività utilizzando una sorgente di luce bianca alogena al tungsteno non polarizzata. Il team ha ottenuto due modalità di dispersione da entrambe le misurazioni PL e riflettività, che hanno identificato come stati polaritoni di nuova formazione. L'osservazione implicava un forte accoppiamento coerente tra la luce e uno stato eccitato degli eccitoni, senza un campo esterno per formare il REP atteso (Rydberg exciton polariton). I polaritoni hanno mostrato un'anisotropia di polarizzazione estremamente forte originata dagli indici di rifrazione della perovskite.
Il PL risolto dall'angolo del k-spazio e la riflettività della luce bianca a 90 K. La mappa PL pompata in modo non risonante (laser a 460 nm) ottenuta mediante spettroscopia del k-spazio con polarizzazione dei fotoni di rilevamento (A) lungo l'asse del cristallo a, (B) lungo l'asse del cristallo b, e (C) 45° tra gli assi aeb. L'intensità del polaritone del ramo medio PL è ingrandita di 2×, 10×, e 2× in A–C, rispettivamente, a causa della sua debole emissione. L'asse orizzontale rappresenta la funzione seno degli angoli di inclinazione della luce di emissione θ rispetto all'asse z, e l'asse verticale è l'energia del fotone. Il polaritone del ramo medio MPa e MPb (meglio visto in C) sono formati senza ambiguità a causa dello stato n =2 dell'eccitone. La dispersione del polaritone è adattata utilizzando un modello di oscillatore accoppiato. L'energia degli eccitoni e la modalità della cavità fotonica (Cava e Cavb) prima dell'accoppiamento forte (linea tratteggiata) e la dispersione del polaritone adattato (linea continua) sono sovrapposte alla mappa PL. Questi fini stati eccitonici e le loro strutture polaritoni possono essere osservati solo a basse temperature (<150 K). A temperature più elevate, i campioni di cavità transitano da un solo ramo di polaritone inferiore ad un ampio picco PL (simile all'emissione di eccitoni nudi). Le corrispondenti mappe di riflettività selettiva della luce bianca di polarizzazione dello stesso campione (D) lungo l'asse del cristallo a e (E) lungo l'asse del cristallo b. La dispersione delle mappe di riflettività del k-spazio corrisponde molto bene alla dispersione PL. (F) La dipendenza dalla polarizzazione dell'emissione di polaritoni ad angolo normale (θ =0°). Il rapporto di estinzione di queste 2 modalità di emissione del ramo inferiore ortogonale è superiore a 50. Credito:PNAS, doi:10.1073/pnas.1909948116
I ricercatori hanno definito un condensato di polaritoni (accoppiamento accuratamente progettato tra luce e materia) come un insieme coerente di una densità finita di particelle nello stato di polaritone più basso disponibile. Hanno descritto lo stato utilizzando un modello di condensazione dissipativa di Bose-Einstein. Un condensato era possibile a temperature superiori a quelle criogeniche a causa della loro piccola massa efficace (circa 10 4 massa dell'elettrone) delle particelle ibride luce-materia e le interazioni forti tra di esse. A densità di portatori più elevate le interazioni sono diventate significative per generare un regime non lineare stimolato per formare uno stato di condensazione quantistica macroscopicamente coerente.
Gli scienziati hanno eseguito ulteriori analisi per confermare la condensazione del polaritone. Hanno osservato tre regioni corrispondenti; dove (1) le interazioni del polaritone erano insignificanti, (2) hanno formato interazioni stimolate tra REP, e (3) ha formato il regime condensato. I risultati hanno giustificato l'interpretazione Bao et al. formata allo stato stazionario di non equilibrio come condensato eccitone-polaritone. In contrasto con la condensazione polaritone convenzionale, il team di ricerca ha osservato il coinvolgimento di più modalità polaritoni a causa di forti interazioni eccitone-eccitone nello studio.
La forte interazione dei REP nella regione non lineare era evidente anche negli spostamenti verso il blu di queste energie polaritoni; lo spostamento non si è verificato a causa di un effetto di riscaldamento a potenze della pompa laser più elevate. Quando i ricercatori hanno estratto le posizioni dei picchi di fotoluminescenza in funzione della potenza della pompa, hanno osservato le modalità del polaritone al di sotto della soglia per mostrare evidenti cambiamenti nel blu dovuti all'effetto di un piccolo disturbo. Sopra la soglia, le interazioni repulsive polaritone-polaritone divennero più importanti, facendo sì che le modalità REP mostrino forti spostamenti verso il blu. Lo studio ha dimostrato interazioni polaritoni molto forti con la partecipazione di stati eccitonici di Rydberg.
Comportamento anomalo del condensato eccitone-polaritone a 55 K. (A) La mappa PL risolta dell'angolo dipendente dalla potenza del k-spazio presa a 0,05 Pth, 0.4Pth, Pth, e 1.4Pth (da sinistra a destra). L'eccitazione è una luce polarizzata di 460 nm lungo la diagonale a–b. Il campione è leggermente più sottile e depotenziato in modo più positivo rispetto alla Fig. 2. I 2 set di modi ortogonali eccitone-polaritone di Rydberg sono identificati in modo univoco e le dispersioni di polaritoni sono adattate utilizzando lo stesso modello di oscillatore accoppiato di prima. L'energia disaccoppiata degli eccitoni e la dispersione della modalità della cavità fotonica (linea tratteggiata) e l'adattamento della dispersione del polaritone (linea continua) sono sovrapposti alla mappa PL. Il colore magenta rappresenta la modalità di polarizzazione lungo un asse, mentre il colore bianco rappresenta la modalità di polarizzazione ortogonale lungo l'asse b (Fig. 1 A e C). Il pannello 1.4Pth mostra lo stesso adattamento di Pth per enfatizzare lo spostamento del blu sopra la soglia. La piccola deviazione nell'adattamento ad alto angolo (sinθ) del ramo del polaritone LPa e LPb a Pth e 1.4Pth è dovuta alla rinormalizzazione della modalità cavità alla soglia. Il condensato di polaritone sperimenta un processo di condensazione anomalo in cui l'LPb mostra un aumento più rapido rispetto allo stato di LPa a bassa energia tra il secondo e il terzo pannello. Ciò è dovuto a una forte interazione degli eccitoni lungo l'asse b. Quando la densità della pompa si avvicina alla densità di condensazione, l'LPa infine sperimenta un aumento superlineare con diffusione stimolata allo stato LPa più basso, mentre LPb non mostra ulteriori aumenti. (B) Grafico log-log dell'intensità PL integrata della modalità LPa a θ =0° e larghezza completa a metà massimo (FWHM) della modalità LPa a θ =0° rispetto alla potenza della pompa. La non linearità e il restringimento della larghezza di riga della modalità del polaritone si osservano quando l'intensità di eccitazione supera la soglia di condensazione. Le barre di errore di adattamento dall'elaborazione dei dati sono mostrate in B–D. (C) Grafico log-log sia della modalità LPa (punto rosso) che della modalità LPb (punto blu) a =0°. Intensità PL e rapporto delle 2 modalità rispetto alla potenza della pompa. (D) Posizione di picco PL sia della modalità LPa (punto rosso) che della modalità LPb (punto blu) a θ =0° rispetto alla potenza della pompa. Si osserva un forte spostamento verso il blu delle modalità del polaritone al di sotto della soglia a causa delle forti interazioni degli eccitoni e del potenziale disturbo del sistema (39). Dopo la soglia di condensazione, un importante spostamento verso il blu sia in modalità LPa che LPb risulta dall'interazione polaritone-polaritone e dall'interazione polaritone-serbatoio. La teoria che prevedeva lo spostamento del blu contribuito dall'interazione del polaritone risultante dall'eccitone 1s è tracciata in una linea punto-punto-trattino rossa e blu come guida. Il valore osservato sperimentale è maggiore della stima dell'interazione 1s-eccitone puro. Credito:PNAS, doi:10.1073/pnas.1909948116
È oltre lo scopo del presente lavoro stabilire una teoria più dettagliata per calibrare accuratamente la densità del polaritone, insieme all'analisi quantitativa delle interazioni dipolo-dipolo e delle interazioni inter-eccitone per ottenere una migliore stima della forza dell'interazione. Tuttavia, le attuali osservazioni sperimentali di REP con interazioni potenziate promettono un'ulteriore esplorazione delle interazioni di Rydberg nei sistemi a stato solido in futuro.
In questo modo, Wei Bao e colleghi hanno sorprendentemente scoperto REP in una cavità di perovskite a cristallo singolo, fornendo loro un controllo coerente degli stati quantistici fini osservati. L'interazione forte eccitone intrinseca e la birifrangenza ottica nella perovskite portano all'osservazione della dinamica polaritone-condensazione. Questo risultato prometteva uno stato macroscopicamente coerente robusto per le applicazioni quantistiche. La scoperta presenta una piattaforma unica per studiare la fisica a molti corpi coerente quantistica per consentire la manipolazione senza precedenti di questi stati di Rydberg all'interno delle applicazioni quantistiche. Bao et al. mirano a esplorare i nuovi stati attraverso l'ingegneria della composizione chimica, controllo di fase strutturale e campi di gauge esterni. Gli scienziati hanno dimostrato che il controllo del REP e dei suoi condensati ha aggiunto nuovi aromi per studiare il polariton laser, superfluidità e vortici. È importante sottolineare che il lavoro ha un grande potenziale per le applicazioni nella comunicazione quantistica e nella stimolazione quantistica.
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