Albero decisionale per l'ingegneria atomica. pi→k sta per la probabilità di un processo dinamico da una configurazione iniziale i alla configurazione finale k. I fisici presumevano che gli angoli di incidenza dell'elettrone e e φe fossero fissi durante l'intera operazione. Lo stato evidenziato in rosso indica lo stato finale desiderato. I cerchi rossi indicano gli atomi bersaglio per l'irradiazione di elettroni. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav2252
L'ingegneria atomica può indurre selettivamente dinamiche specifiche su singoli atomi seguite da passaggi combinati per formare successivamente assemblaggi su larga scala. In un nuovo studio ora pubblicato in Progressi scientifici , Cong Su e un internazionale, team interdisciplinare di scienziati nei dipartimenti di Scienza dei Materiali, Elettronica, Fisica, Nanoscienze e tecnologie optoelettroniche; ha esaminato per la prima volta la dinamica a singolo passaggio dei droganti di grafene. Hanno quindi sviluppato una teoria per descrivere le probabilità di esiti configurazionali basati sul momento di un atomo a catena primaria post-collisione in una configurazione sperimentale. Su et al. hanno mostrato che il rapporto di ramificazione previsto della trasformazione configurazionale concordava bene con gli esperimenti con un singolo atomo. I risultati suggeriscono un modo per orientare la dinamica del singolo atomo a un risultato di interesse e apriranno la strada alla progettazione e all'ampliamento dell'ingegneria atomica utilizzando l'irradiazione di elettroni.
Il controllo dell'esatta struttura atomica dei materiali è un'ultima forma di ingegneria atomica. La manipolazione atomica e l'assemblaggio atomo per atomo possono creare strutture funzionali sinteticamente difficili da realizzare posizionando esattamente i droganti atomici per modificare le proprietà dei nanotubi di carbonio e del grafene. Per esempio, nell'informatica quantistica, i droganti di azoto (N) o fosforo (P) possono essere incorporati a causa del loro spin nucleare diverso da zero. Per condurre con successo l'ingegneria atomica sperimentale, gli scienziati devono (1) capire come si può indurre un cambiamento configurazionale locale desiderabile per aumentare la velocità e il tasso di successo del controllo, e (2) aumentare i processi di unità di base in assiemi strutturali fattibili contenenti da 1 a 1000 atomi per produrre la funzionalità desiderata.
I ricercatori avevano precedentemente utilizzato la microscopia a scansione di tunnel per dimostrare una buona, controllo graduale dei singoli atomi per ottenere approfondimenti fisico-chimici e progressi tecnici. Però, la scalabilità e il rendimento della tecnica sono stati fortemente limitati dai movimenti meccanici della sonda e pertanto i ricercatori hanno introdotto la microscopia elettronica a trasmissione a scansione (STEM) con correzione dell'aberrazione come strumento versatile per caratterizzare la precisa struttura atomica dei materiali. Sebbene ancora nelle prime fasi di sviluppo, la tecnica mostra una maggiore promessa di controllare i materiali a livello di atomi. Nel grafene bidimensionale (2-D), ad esempio, i droganti di silicio potrebbero essere controllati gradualmente per iterare i passaggi di base che hanno consentito il movimento a lungo raggio con un elevato rendimento. Risultati simili sono stati osservati anche in un cristallo di silicio 3-D.
Con l'ingegneria atomica basata su STEM, gli scienziati mirano a utilizzare il fascio di elettroni e ottenere il cambiamento di configurazione desiderato. Gli svantaggi del metodo includono una comprensione imprecisa delle collisioni relativistiche elettrone-nucleo, eccitazione e rilassamento elettronici, traiettorie ioniche dinamiche e incertezze aggiunte.
Illustrazione delle dinamiche sperimentali del drogante P in competizione nel grafene e nel suo controllo. I frame sono immagini anulari in campo scuro ad angolo medio, e l'identità chimica di ciascun drogante è stata confermata dalla spettroscopia a perdita di energia elettronica (EELS). (A) Tre fotogrammi che mostrano uno scambio diretto tra l'atomo di P più luminoso (a causa del suo maggiore contrasto di dispersione) e un vicino C, con l'iniziale (frame 1), transizione (fotogramma 2), e configurazioni finali (frame 3). Le linee tratteggiate bianche e nere indicano la riga del raggio di scansione quando avviene lo scambio. Velocità di scansione, 8,4 s per fotogramma. Non è stata eseguita alcuna elaborazione successiva. (B) Quattro frame che mostrano sia lo scambio diretto (frame 1 e 2) che la transizione SW (frame da 2 a 4). Barre della scala, 2 . Velocità di scansione, 0,07 s per fotogramma. Per chiarezza è stato applicato un filtro mediano con un kernel di 2 pixel × 2 pixel. La transizione SW è stata catturata durante l'acquisizione EELS in piccole finestre di scansione secondaria per migliorare il rapporto segnale-rumore degli spettri utilizzati per identificare i droganti e per ottenere frame di velocità di scansione più rapidi che possono catturare meglio la dinamica atomica. (C) Atomo C vicino eliminato dal fascio di elettroni, trasformando una P triplice coordinata in P quadrupla coordinata. Velocità di scansione, 8 secondi per fotogramma. Non è stata eseguita alcuna post-elaborazione. (D) Il drogante P viene sostituito da un atomo di C. Velocità di scansione, 4 secondi per fotogramma. Le diverse codifiche dei colori dell'immagine rappresentano diverse categorie:il grigio rappresenta il processo di conservazione dell'atomo e il magenta rappresenta il processo di non conservazione dell'atomo. I cerchi tratteggiati blu e rossi in (A) e (B) rappresentano i siti reticolari non equivalenti del grafene, ei cerchi verdi tratteggiati in (C) e (D) indicano la posizione dell'atomo che non è stato conservato. (E e F) controllo intenzionale sullo scambio diretto dell'atomo di P. Le croci gialle indicano la posizione in cui il fascio di elettroni è stato parcheggiato per 10 s per spostare intenzionalmente l'atomo di P di un sito reticolare. I cerchi tratteggiati verdi e blu indicano i due siti reticolari non equivalenti del grafene. Riquadri:la regione di interesse dopo l'applicazione di un filtro gaussiano, (G) un diagramma schematico del processo di controllo, dove il fascio di elettroni è rappresentato da un cono verde focalizzato sull'atomo C vicino. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav2252
Nel presente lavoro, Su et al. ha utilizzato STEM per guidare e identificare il movimento degli atomi nei singoli droganti di fosforo (P) all'interno del grafene. Seguito dalla costruzione di uno schema teorico per testare le probabilità relative dei droganti, rispetto all'energia degli elettroni e al rilevamento del momento. Hanno classificato le dinamiche in quattro gruppi:
Meccanismi della dinamica del drogante P nel grafene calcolati con abMD. (da A a C) Mappe di distribuzione angolare di diverse possibili trasformazioni reticolari ottenute quando a un vicino C dell'impurezza P viene assegnato un momento iniziale fuori dal piano. Le corrispondenti energie cinetiche iniziali sul carbonio, E, sono (A) 15,0, (B) 16,0, e (C) 17,0 eV. I segni in questi grafici polari indicano il risultato dinamico:C knockout come triangoli rossi, scambio diretto come quadrati blu, Transizioni SW come cerchi magenta, e reticolo immutato come croci nere. Come esempi, istantanee di (D) transizione SW (θ =20°, =75°, E =15,0 eV), (E) C knockout (θ =20°, =180°, E =17,0 eV), (F) scambio diretto (θ =0°, E =17,0 eV), e (G) struttura invariata (θ =25°, =285°, E =15,0 eV). Le frecce rosse indicano la direzione del momento C lungo le direzioni nel piano e normale al piano (lunghezze non in scala), con la definizione degli angoli di coordinate sferiche e mostrati in (G). (H) barriera cNEB per un meccanismo proposto di sostituzione del drogante P da parte di C. Insets:L'iniziale, punto di sella, e configurazioni finali. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav2252
Gli scienziati hanno utilizzato un raggio di energia di elettroni da 60 eV e hanno massimizzato i tassi di scambio diretto e di transizione SW durante la collisione elettrone-atomo. Su et al. ha utilizzato il carbonio come atomo knock-on primario (PKA) negli esperimenti e ha mantenuto un'energia di collisione post-elettrone del PKA dell'ordine di 10 eV. Negli esperimenti, non puntavano il fascio di elettroni direttamente sul drogante stesso, mirando invece al vicino di carbonio del drogante.
Su et al. ha quindi sviluppato uno schema teorico nello studio noto come "spazio di impatto primario" (PKS) per stimare le relative sezioni d'urto di scattering di diverse dinamiche indotte da elettroni. I risultati potrebbero essere variati a causa dell'inclinazione del campione o del fascio di elettroni per attivare selettivamente il risultato desiderato. Gli scienziati hanno fornito un'ulteriore verifica sperimentale dei calcoli, aprendo nuove strade per l'ingegneria atomica con l'irradiazione di elettroni focalizzata.
Confronto delle dinamiche di diversi elementi di impurezza. (A) Confronto degli intervalli di energia di scambio diretto tra Al, si, e P per collisione frontale (θ =0°). (B) Sperimentalmente, il knockout di un drogante di Al e di due atomi di carbonio vicini è stato osservato dopo 7 minuti di radiazione continua a 60 keV, corrispondente alla soglia di basso spostamento prevista in (A). I cerchi rossi indicano gli atomi spostati nel secondo fotogramma. (C) Le barriere energetiche (Ea) del cambiamento configurazionale dalle strutture 55-77 al reticolo originario sono illustrate per vari elementi (C, 4,6 eV; N, 3.6 eV; B, 2,4 eV; P, 1,6 eV; si, 0,8 eV; Al, 0,2 eV). Riquadro:La definizione di Ea nel profilo energetico della transizione SW, dove le curve originarie si trovano in fig. S4. (D) Una transizione SW osservata sperimentalmente di un drogante N a 60 keV. Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav2252
In pratica, gli scienziati mirano a controllare con precisione gli atomi e i loro stati elettronici o nucleari per applicazioni in orologi atomici e dispositivi di memoria atomica. La visione a lungo termine dell'ingegneria atomica è posizionare con precisione i singoli atomi negli stati interni desiderati per includere lo spin nucleare, quindi immagina e controlla gli assemblaggi atomici da 1 a 1000 atomi.
Su et al. realizzato diverse dinamiche atomiche nel presente lavoro, che hanno classificato come dinamiche di conservazione dell'atomo (desiderate) o dinamiche di non conservazione dell'atomo (non desiderate). Per le dinamiche di conservazione dell'atomo, includevano (A) lo scambio diretto tra fosforo (drogante) e carbonio. (B) Transizione SW con rotazione di 90 gradi di un legame PC, dove le dinamiche di conservazione dell'atomo includevano un knockout del carbonio. Allora per la dinamica non conservante dell'atomo, gli scienziati hanno incluso (C) l'eliminazione della PKA utilizzando un fascio di elettroni e (D) la sostituzione dell'atomo drogante.
Per spiegare i processi atomici, gli scienziati hanno eseguito ampie simulazioni ab-initio di dinamica molecolare (abMD) e calcoli della banda elastica spostata (cNEB) dell'immagine di arrampicata. Hanno visualizzato la distribuzione di una varietà di dinamiche del drogante P in corrispondenza delle energie cinetiche iniziali post-collisione della PKA nel grafene. Gli scienziati hanno indotto una serie di collisioni con elettroni focalizzati tramite simulazione, aspettandosi di arrivare sperimentalmente a una configurazione prestabilita controllando i fasci di elettroni per l'evoluzione configurazionale atomica, con relativa facilità.
PKS:uno schema per valutare sezioni trasversali di diversi processi dinamici. (A) Il sistema di coordinate sferiche utilizzato per descrivere il PKS (con θ e φ che definiscono la direzione della quantità di moto, e il raggio che definisce l'energia cinetica postcollisione, E, del vicino C). (B) Una sezione trasversale verticale del PKS che mostra la distribuzione della funzione f (denominata "ovoidale" in seguito) per il fascio di elettroni a 60 keV verso l'alto (θ˜e=0°) che interagisce con un PKA in movimento (E˜=0 a 1 eV). (C) L'ovoide di un PKA vibrazionale (usiamo E˜=0,5 eV qui per l'illustrazione amplificata) si interseca con diverse aree di risultato, dove in (D), le intersezioni sono proiettate su un grafico polare. Le aree magenta contrassegnate con a e c rappresentano le transizioni SW (in senso orario e antiorario, rispettivamente), e l'area blu contrassegnata con b rappresenta lo scambio diretto. (E) Un albero decisionale che mostra i possibili risultati dell'interazione atomo-elettrone, dove la probabilità di percorrere ciascun percorso è proporzionale alle sezioni trasversali. (F) Il PKS e l'ovoide di un fascio di elettroni inclinato (θ˜e=17.2°, e=15°) agente su un PKA vibrazionale (E˜=0,5 eV), con (G) che mostra una diversa intersezione proiettata sul grafico polare. Qui, sono attivate solo le transizioni SW in senso orario, contrassegnato con d nell'area magenta. (H) Una transizione SW in senso orario osservata sperimentalmente di un drogante Si attivato in un campione inclinato come in (F) e (G). Tre stadi corrispondenti sono posti accanto all'albero decisionale in (E), dove gli stati sperimentali sono contrassegnati da quadrati neri, e il percorso osservato è indicato dai rami più spessi. Campo visivo:1 nm × 1 nm. (I) Una vista prospettica laterale del fascio di elettroni inclinato rispetto al piano del grafene. Il campione è stato tenuto inclinato in questo modo in tutti i fotogrammi in (H). Credito:progressi scientifici, doi:10.1126/sciadv.aav2252
Nello studio, gli scienziati hanno iniziato con uno stato configurazionale iniziale I iniziale che è stato esattamente ripreso nella sua traiettoria desiderata di configurazioni intermedie per arrivare finalmente a I finale ; molto simile al cubo di Rubik ma con probabilità. Su et al. bilanciato il "rischio" e la "velocità" durante il gioco, poiché il sistema atomico potrebbe contenere stati trappola (I trappola ) per ritardare gravemente l'arrivo della configurazione atomica a I finale o rendere improbabile il suo raggiungimento. Gli scienziati hanno anche confrontato la natura probabilistica del processo con una partita di calcio; dove hanno usato la previsione computazionale e il tasso di transizione assoluto per progettare in modo ottimale il rischio/speed-off totale nell'esperimento.
Poiché il processo di previsione e confronto delle sezioni trasversali di dispersione dei processi dinamici è essenziale per l'ingegneria atomica, Su et al. sviluppato un formalismo PKS (primary knock-on-space). Basato su questo, gli scienziati hanno mostrato che la distribuzione del momento della PKA aveva un profilo ovoidale dopo una collisione di elettroni, dove la forma è cambiata rispetto all'energia e alla direzione di un elettrone in arrivo e a causa del momento pre-collisionale dell'atomo. Gli scienziati propongono l'uso dell'apprendimento automatico e dell'intelligenza artificiale, per comprendere l'unità e i processi di assemblaggio in futuro. Nel presente lavoro, gli scienziati hanno utilizzato un albero decisionale per prevedere i possibili percorsi di evoluzione durante l'ingegneria atomica, dove il nodo radice ha indicato la struttura iniziale e i nodi figlio hanno dedotto i prossimi possibili risultati.
In questo modo, Su et al. ha rivelato la fisica dell'ingegneria atomica e ha utilizzato un quadro computazionale/analitico come base per sviluppare ulteriori tecniche per controllare la dinamica di un singolo atomo nei materiali 3D. Gli scienziati mirano infine a scalare più atomi a partire dal singolo atomo per assemblare da 1 a 1000 atomi in una configurazione desiderata ad alta velocità ed efficacia.
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