Nonostante i progressi nell'efficienza dei dispositivi perovskite, questi sistemi non sono completamente compresi, in particolare la dipendenza dalla frequenza e dalla potenza della loro risposta alla luce. Yu-Hwa Lo e colleghi dell'Università della California a San Diego (UCSD) riferiscono ora di indagini sistematiche su come questi dispositivi rispondono alla luce per frequenze che variano su otto ordini di grandezza e potenze che vanno da milioni a singoli fotoni.

I risultati rivelano diversi regimi di risposta, inclusa la prima osservazione di una risposta a un singolo fotone ripristinabile quasi persistente che non può essere spiegata dai modelli fisici esistenti per il materiale. I risultati potrebbero trovare impiego in diverse nuove applicazioni delle perovskiti, come la memoria analogica per il calcolo neuromorfo.

Ipotesi errate

"C'è un equivoco nel fotorilevamento per le perovskiti, " Lo dice a phys.org, come spiega una tendenza tra la comunità di ricerca durante questo tipo di studio. Spesso, i ricercatori effettuano misurazioni a bassa frequenza, (quasi) condizioni DC per la risposta dipendente dalla potenza, questo è, la quantità di potenza elettrica per ingresso ottico. Però, quindi presumono che la stessa reattività DC si applichi durante i test ad alte frequenze per la reattività, questo è, quanto tempo impiega un sistema per rispondere a un impulso.

Per il loro studio, i ricercatori della UCSD hanno utilizzato la perovskite MAPbI ₃ , dove M è metile CH ₃ e A è ammonio NH _3, , come è ben compreso e relativamente facile da elaborare. Ha anche convenientemente un bandgap di ~ 1,58 eV in modo che sia sensibile alla luce visibile.

A differenza degli studi precedenti, Lo e colleghi hanno misurato la risposta come differenza di corrente prima e dopo un impulso, e la reattività dividendo la fotocorrente per la potenza ottica assorbita a frequenze fino a 0,1 Hz. Il loro studio ha rivelato che la risposta è stata, infatti, molto lento a basse frequenze quasi-DC, impiegando circa 10 secondi per l'aumento della corrente. Dovevano arrivare grandi sorprese.

Cambio di regime

I ricercatori hanno scoperto che la fotorisposta era essenzialmente indipendente dalla frequenza, ma con un apparente cambio di regime. Hanno individuato una relazione inversamente proporzionale tra la responsività e la potenza elevata alla potenza di un fattore β, che è rimasto invariato su una gamma di frequenze da 5 Hz a 800 MHz. Però, sotto i 5 Hz, il valore di è passato da -0,4 a -0,9. Questo dà una risposta interna massima di 1,7 × 10 ⁷ A/W a 10 aW, che decresce rapidamente all'aumentare della potenza.

La loro spiegazione per il cambiamento di esponente è che a frequenze più alte, si formano elettroni e lacune, mentre a frequenze più basse, ioni e ioni vacanti vengono mobilitati. Hanno anche osservato che la fotorisposta persisteva, questo è, non è tornato alla corrente di livello scuro fino a quando non è stato ripristinato con la tensione di polarizzazione. I ricercatori spiegano il cambiamento quasi persistente nella conduttività del materiale in termini di ridistribuzione di ioni e vacanze cariche, che modificano efficacemente le proprietà del materiale. Misure di riflettività, che ha rivelato i picchi di spostamento in questo regime, sostenuto questa spiegazione.

La vera sorpresa è arrivata quando hanno abbassato la potenza sotto i 10 aW, dove solo 10 fotoni alla volta sono incidenti sul dispositivo. A questo punto, il pendio spianato, una condizione in cui il valore di è zero, la fotocorrente in uscita dipende linearmente dal numero di fotoni assorbiti, e la risposta è indipendente dal valore di potenza fino al livello del singolo fotone. Queste osservazioni suggeriscono che un singolo fotone era in grado di mobilitare fino a 10 ⁸ coppie ione-vacanza. I risultati precedentemente riportati avevano ipotizzato che solo una coppia fosse mobilitata per fotone.

Fisica inspiegabile

"Quando abbiamo ridotto il numero di fotoni assorbiti (a circa 10 fotoni), la fotorisposta quasi persistente è rimasta quasi la stessa, " dice Lo. "Siamo rimasti sorpresi da questa osservazione, specialmente quando è entrato nell'intervallo di fotoni a una cifra, poiché non c'era un modello fisico disponibile per spiegarlo. La migrazione ionica non è una novità nella perovskite, ma il meccanismo di amplificazione del segnale interno lo è."

I ricercatori suggeriscono che potrebbe esserci qualche effetto valanga dietro il fenomeno, tale che sotto un pregiudizio, uno ione ioduro mobilitato da un fotone incidente potrebbe colpire un altro ioduro e così via. Oltre 10 fotoni incidenti, tutte le coppie ione-vacanza che possono muoversi sono state mobilitate, e la fotorisposta netta diventa quasi indipendente dal numero di fotoni incidenti, o in altre parole, la responsività per fotone incidente diventa inversamente proporzionale alla potenza incidente. Hanno anche una spiegazione per la marcata diminuzione dell'effetto senza un bias sufficiente, poiché gli ioni dovrebbero quindi percorrere una distanza maggiore prima di avere energia sufficiente per attivare un'altra coppia ione-vacanza, quindi è meno probabile che ciò accada prima che lo ione entri in una trappola di carica.

Oltre alle memorie analogiche per il calcolo neuromorfico, Lo e colleghi suggeriscono che l'effetto potrebbe presentare ulteriori opportunità per sfruttare le perovskiti nella raccolta di energia, memoria ad alta capacità e switch ottici. Sono interessati a progettare un dispositivo in grado di iniettare un piccolo numero di elettroni che otterrebbe un effetto simile alla risposta quasi persistente del singolo fotone. Però, rimangono anche curiosi di capire meglio il meccanismo fisico dietro il fenomeno, forse in collaborazione con un gruppo di teoria in fisica della materia condensata computazionale.

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