La batteria agli ioni di litio (LIB) "Rock-chair" è stata scoperta alla fine degli anni '70 e commercializzata nel 1991 da Sony, che è diventato il modo principale di immagazzinare energia portatile oggi. Per onorare il contributo per "creare un mondo ricaricabile, "Il Premio Nobel 2019 per la chimica è stato assegnato a tre famosi scienziati, John B. Goodenough, il signor Stanley Whittingham, Akira Yoshino, che hanno dato i contributi più importanti alla scoperta dei LIB. Però, questa tecnologia si sta avvicinando ai suoi limiti di prestazioni pratiche e sono in corso grandi sforzi per sostituire i LIB con nuove soluzioni di stoccaggio elettrochimico, che sono al sicuro, stabile, a basso costo e con una maggiore densità di energia per alimentare veicoli elettrici a lungo raggio ed elettronica portatile di lunga durata.

Sostituendo i tradizionali anodi a base di grafite con Li metal, un anodo "santo" con un'elevata capacità teorica di 3860 mAh/g, mostra un approccio promettente. Attualmente, L'anodo in metallo di litio soffre di una scarsa efficienza del ciclo e di un cambiamento di volume infinito, sollevando problemi di sicurezza operativa. Sforzi efficaci, che includono additivi elettrolitici funzionali, interfacce artificiali solido-elettrolita, e utilizzando gli scaffold host per tamponare l'espansione del volume, sono state prese per affrontare i suoi svantaggi. Tra questi, il metodo di utilizzo delle impalcature continua a vedere un rapido sviluppo.

Grafite, un classico anodo Li, mostra una grande promessa come impalcatura ospite efficace, che possiede una bassa densità e un'elevata conduttività elettronica. Però, è generalmente accettato che il metallo di litio inumidisca male la grafite, causandone la diffusione e la difficoltà di infiltrazione. I metodi precedenti per trasformare la grafite dalla litiofobicità alla litiofilia includono il rivestimento superficiale con Si, Ag o ossido metallico (litiofobico indica un ampio angolo di contatto, mentre litiofilo indica un basso angolo di contatto tra litio fuso e superficie solida). Però, tale cambiamento nel comportamento di diffusione del liquido è dovuto alla sostituzione della grafite con un rivestimento reattivo. Di conseguenza, ci si potrebbe chiedere se la grafite sia intrinsecamente litiofoba o litiofila.

qui, il comportamento di bagnatura del Li fuso su diversi tipi di materiali di carbonio a base di grafite è stato studiato sistematicamente. in primo luogo, la grafite pirolitica altamente orientata (HOPG) è stata utilizzata come campione di prova. È stato osservato che il substrato HOPG consente immediatamente un angolo di contatto (CA) di 73° con il metallo Li. Per confrontare questo esperimento con la teoria, La simulazione ab initio della dinamica molecolare è stata eseguita con una goccia di Li fusa (54 atomi di Li)/grafite (432 atomi di C, grafene a due strati) per dimostrare che una superficie pulita (002) di grafite è intrinsecamente litiofila a 500K, ei risultati hanno anche confermato che litio e grafite hanno una buona affinità.

Però, la CA del metallo di litio su carta carbone porosa (PCP) raggiunge i 142°, che indica che il PCP è litiofobico. Questo risultato, che contraddiceva la precedente conclusione secondo cui la grafite è intrinsecamente litiofila, ha spinto i ricercatori a comprendere ulteriormente l'effetto della chimica di superficie sulle prestazioni di bagnatura del metallo di litio e della grafite. Rispetto a HOPG, è stato scoperto che la superficie del PCP ha un gran numero di gruppi funzionali contenenti ossigeno. Queste impurità superficiali svolgeranno un ruolo chiave nel fissare la linea di contatto tra il metallo di litio e il PCP, determinando un angolo di contatto apparente maggiore.

Per dimostrare questa ipotesi, il PCP è stato prima litiato diminuendo il suo potenziale elettrochimico con metallo di litio fuso. Durante questo processo, vengono eliminate anche le impurità superficiali del PCP. L'esperimento mostra che il PCP litiato mostra un piccolo CA di ~52°, che indicava una transizione riuscita dalla litiofobicità alla litiofilicità. A causa della struttura porosa del PCP litiato, il metallo Li si diffuse rapidamente. La simulazione DFT ha rivelato che la grafite litiata e la grafite possedevano prestazioni di bagnatura simili, dimostrare l'eliminazione delle impurità superficiali sarebbe la ragione chiave di questa transizione delle prestazioni di bagnatura dal PCP al PCP litiato. La polvere di grafite è stata ulteriormente utilizzata per testare la sua bagnabilità con il metallo di litio. Dopo aver continuato a mescolare, la polvere di grafite potrebbe essere uniformemente dispersa nella matrice metallica di litio, confermando ulteriormente una proprietà litiofila della grafite. Approfittando di questa scoperta, è stato proposto un nuovo metodo di compositing Li metallo-grafite e anodi compositi Li-grafite con una vasta area possono essere prodotti su larga scala.

Questo lavoro non solo studia sistematicamente la bagnabilità di metalli di litio e materiali di carbonio a base di grafite, ma fornisce anche una nuova idea per la costruzione di materiali anodici compositi al Li-carbonio, che è utile per lo sviluppo di batterie al metallo di litio ad alta energia.