I ricercatori del PNNL stanno rimuovendo un velo di mistero che circonda il comportamento di alcune particelle metalliche nel combustibile nucleare. Le scoperte del team potrebbero migliorare i futuri progetti di combustibili per una produzione più efficiente e sicura di energia nucleare.

In un recente esperimento, i ricercatori hanno collegato le particelle contenenti tellurio nel combustibile di biossido di uranio alla successiva formazione e rottura di bolle di gas ad alta pressione. Le rotture possono danneggiare il carburante e il suo strato protettivo esterno noto come rivestimento. I risultati sono dettagliati in un documento di ricerca presente sulla copertina dell'edizione del 21 marzo di Physical Chemistry Chemical Physics.

L'esperimento del team è stato sponsorizzato dalla Nuclear Process Science Initiative (NPSI) del PNNL. La ricerca è l'ultima di una serie di indagini finanziate dall'NPSI che hanno prodotto approfondimenti sul comportamento delle particelle di fase dei metalli nobili (NMP) nel combustibile nucleare durante le operazioni del reattore.

Una nobile inchiesta

Storicamente, si pensava che le minuscole particelle di NMP presenti nel combustibile nucleare usato fossero costituite da cinque metalli:rutenio, molibdeno, palladio, tecnezio, e rodio. Alcuni anni fa, I ricercatori NPSI hanno rivelato un sesto metallo, tellurio.

Un successivo studio ha anche riportato, per la prima volta, il ritrovamento di queste particelle all'interno del rivestimento in zirconio del combustibile vicino all'interfaccia con il combustibile. Da questa scoperta, i ricercatori hanno ipotizzato che la rottura delle bolle di gas fosse responsabile della spinta delle particelle nel rivestimento.

"Il lavoro di NPSI sta aggiungendo drammaticamente al corpo di informazioni sulle particelle di fase dei metalli nobili, " sostiene Jon Schwantes, un chimico del PNNL. Schwantes guida il focus di ricerca sulla sicurezza nucleare dell'NPSI ed è l'autore principale del recente articolo su rivista, "Un nuovo percorso di produzione di bolle di gas non diffusivo nel combustibile nucleare usato:implicazioni per il rilascio di gas di fissione, corrosione del rivestimento, e il design del carburante di nuova generazione."

Dalla particella alla bolla di gas

Per condurre l'ultimo esperimento, il team ha utilizzato un campione di combustibile esaurito irradiato in un reattore commerciale durante il periodo dal 1979 al 1992. Hanno impiegato vari strumenti nel laboratorio di elaborazione radiochimica del PNNL per caratterizzare il campione, compresi microscopi elettronici a scansione e trasmissione, entrambi dotati di spettroscopia a raggi X a dispersione di energia.

Il team ha anche utilizzato il programma per computer Oak Ridge Isotope Generation e Depletion Code per simulare l'attivazione e il decadimento degli isotopi del tellurio all'interno delle particelle NMP nel tempo. I ricercatori hanno quindi confrontato questi risultati con misurazioni sperimentali che avevano precedentemente pubblicato.

Per verificare l'ipotesi di rottura delle bolle, il team ha utilizzato un semplice modello di continuum fisico preso in prestito dalla comunità balistica. L'approccio ha fornito un'indicazione dell'energia e della penetrazione di una particella quando viene espulsa dal carburante e nel rivestimento dopo la rottura della bolla.

Il lavoro di squadra, potenziato dai precedenti studi NPSI, ha portato a diverse conclusioni chiave:

• Nel carburante usato, tellurio e palladio sono probabilmente i primi componenti a combinarsi e precipitare, promuovere la formazione e la crescita delle altre particelle di NMP.
• A poche ore dalla formazione, gli atomi di tellurio decadono in xenon stabile, eventualmente formando bolle di gas vicino alle particelle di NMP.
• Le bolle di gas xeno possono raggiungere pressioni estremamente elevate. All'interno della maggior parte del carburante, il biossido di uranio è abbastanza forte da contenerli.
• Però, quando le bolle si formano entro 5-10 micron dalla superficie del carburante, pressione all'interno della bolla, combinato con effetti locali da danni da radiazioni (rinculo di fissione), può sopraffare catastroficamente lo strato di ossido di uranio. La rottura della bolla risultante spinge le particelle di NMP vicine fuori dal carburante e nella superficie di rivestimento adiacente.

"Questi risultati hanno implicazioni di vasta portata sull'attuale comprensione del comportamento degli atomi di gas di fissione all'interno del combustibile nucleare irradiato, " dice Schwantes. "Il nostro lavoro ha gettato più luce sui problemi di integrità del carburante, rilascio di gas di fissione, e corrosione del rivestimento, informando la scienza che guida i progetti di combustibili ad alto consumo di prossima generazione".

Un altro pezzo del puzzle

Il recente esperimento si aggiunge alle conoscenze acquisite dalle molteplici indagini sulle particelle NMP finanziate dall'NPSI dal 2015. Oltre a scoprire il tellurio come sesto metallo e a trovare particelle nel rivestimento, i primi studi del team hanno rivelato:

• La distribuzione del tellurio nel carburante è correlata al palladio.
• Una fase di tellururo ricco di palladio è probabilmente il primo componente dell'NMP a formarsi durante l'irradiazione.
• Le particelle di NMP sono strettamente associate a una serie di altri importanti prodotti di fissione, compreso lo iodio, cesio, bario, e xeno. Tutti questi elementi sono stati scoperti all'interno del rivestimento vicino a NMP.

Queste scoperte continuano a migliorare la comprensione scientifica delle particelle di NMP e della loro formazione, destino, e importanza all'interno del ciclo del combustibile nucleare.