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    Regolazione delle barriere di reazione per l'elettroriduzione dell'anidride carbonica a prodotti multicarbonio

    Un'interfaccia intima CuPd(100) è stata progettata per abbassare le barriere energetiche della reazione intermedia (idrogenazione CO2* e accoppiamento C-C) e migliorare l'efficienza dei prodotti C2. Il catalizzatore di interfaccia CuPd(100) ottimale ha mostrato un'efficienza C2 Faradaica del 50,3%, che era 2,1 volte superiore a quello del catalizzatore Cu (23,6%) a ?1,4 VRHE in 0,1 M KHCO3. Credito:giornale cinese di catalisi

    Utilizzo di energia elettrica intermittente per convertire la CO . in eccesso 2 in prodotti C2, come etilene ed etanolo, è una strategia efficace per mitigare l'effetto serra. Il rame (Cu) è l'unico catalizzatore metallico in grado di convertire elettrochimicamente la CO 2 in prodotti C2, seppur con selettività indesiderabile del prodotto C2. Perciò, migliorare l'efficienza di conversione dei catalizzatori a base di Cu per ridurre la CO 2 ai prodotti C2 ha attirato grande attenzione.

    Recentemente, un gruppo di ricerca guidato dal Prof. Min Liu della Central South University, Cina, ha progettato un elettrocatalizzatore bimetallico Cu-Pd con un'interfaccia CuPd(100) in grado di abbassare la barriera energetica della generazione di prodotti C2. L'elettrocatalizzatore è stato ottenuto tramite un metodo di crescita in situ basato sulla riduzione termica per fornire nanoparticelle di Pd come semi nucleati. I risultati sono stati pubblicati in Giornale cinese di catalisi .

    In genere, ci sono due fattori limitanti per ottenere l'elettroriduzione di CO 2 ai prodotti C2, ovvero la quantità di CO* intermedio (* indica che l'intermedio è adsorbito sulla superficie del catalizzatore) e la fase di accoppiamento C-C (generalmente due accoppiamenti CO*). Per i catalizzatori Cu, la barriera energetica della fase di accoppiamento C-C è relativamente bassa. Però, il CO 2 adsorbimento e CO 2 * le capacità di idrogenazione del Cu sono sfavorevoli, con conseguente quantità insufficiente di CO* coinvolta nella successiva fase di accoppiamento C-C. Il palladio (Pd) è un catalizzatore efficiente che ha mostrato una forte CO 2 cinetica di adsorbimento e reazione ultrarapida per la formazione di CO*. Però, L'avvelenamento da CO* sulla superficie del Pd lo rende inadatto alla generazione di prodotti C2. Per sfruttare appieno sia il Cu (barriera a bassa energia dell'accoppiamento C-C) che il Pd (cinetica ultraveloce per la formazione di CO*), l'assemblaggio di un catalizzatore bimetallico CuPd è stato previsto come potenziale metodo per ottimizzare l'efficienza della formazione del prodotto C2.

    Il calcolo della teoria del funzionale della densità (DFT) mostra che l'interfaccia CuPd (100) ha migliorato l'assorbimento di CO 2 e ridotto la barriera energetica della CO 2 * fase di idrogenazione; così, CO* sufficiente ha partecipato alla reazione di accoppiamento C-C. Inoltre, la barriera energetica della fase determinante la velocità per la generazione del prodotto C2 sull'interfaccia CuPd (100) è 0,61 eV, che è inferiore a quello sulla superficie del Cu(100) (0,72 eV).

    Quindi il catalizzatore di interfaccia CuPd (100) target è stato preparato con un semplice metodo chimico umido e dimostrato con diversi metodi di caratterizzazione. Il desorbimento programmato della temperatura e i risultati dell'esperimento con il sensore di gas hanno dimostrato l'aumento della CO 2 adsorbimento e CO 2 * capacità di idrogenazione su interfaccia CuPd(100), rispettivamente. Di conseguenza, il catalizzatore di interfaccia CuPd(100) ha mostrato un'efficienza C2 Faradaica del 50,3%, che era 2,1 volte superiore a quello del catalizzatore Cu (23,6%) a -1,4 V RHE in 0,1 M KHCO 3 . Questo lavoro fornisce un riferimento per la progettazione razionale di elettrocatalizzatori a base di Cu per CO 2 elettroriduzione regolando la barriera energetica di reazione intermedia.


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