Confronto tra la funzione spettrale teorica (linea rossa) dello strato superficiale e le recenti misurazioni da "Mottness versus raddoppio di celle unitarie come driver dello stato isolante in 1T -TaS2 " e "Distinging a Mott Insulator from a Trivial Insulator with Atomic Adsorbates" (linee nere) per la terminazione A (a) e L (b). Credit:Francesco Petocchi
Un team guidato da Philipp Werner, professore di fisica all'Università di Friburgo e leader del progetto di fase 3 di NCCR MARVEL Supporto continuo, metodi avanzati di simulazione, ha applicato il loro metodo avanzato di simulazione quantistica all'indagine del materiale complesso 1T -TaS 2 . La ricerca, recentemente pubblicata su Physical Review Letters , ha contribuito a risolvere un conflitto tra i precedenti risultati sperimentali e teorici, dimostrando che la regione superficiale di 1T -TaS2 mostra un'interazione non banale tra il comportamento isolante della fascia e quello isolante Mott quando il materiale viene raffreddato a meno di 180 k.
1T -TaS2 è un dicalcogenuro di metallo di transizione stratificato che è stato studiato intensamente per decenni a causa di intriganti collegamenti tra distorsioni dipendenti dalla temperatura nel reticolo e fenomeni legati alle correlazioni elettroniche.
Dopo il raffreddamento, il materiale subisce una serie di riarrangiamenti del reticolo con una simultanea ridistribuzione della densità elettronica, un fenomeno noto come ordine delle onde di densità di carica (CDW). Nella fase raggiunta quando il materiale viene raffreddato al di sotto di 180 k, una distorsione periodica del reticolo nel piano porta alla formazione di ammassi di stelle di David (SOD) costituiti da 13 atomi di tantalio. Contemporaneamente si osserva un forte aumento della resistività. Altre interessanti proprietà della fase a bassa temperatura includono una transizione a uno stato superconduttore sotto pressione, nonché la possibilità di commutare questa fase in fasi metastabili metalliche di lunga durata applicando brevi impulsi di laser o tensione, rendendo il materiale potenzialmente interessante per l'uso in futuri dispositivi di memoria.
Per molti anni, 1T -TaS2 era considerato un isolante Mott, e in effetti uno dei prototipi di un sistema Mott a banda singola. Dieci anni fa, indagini teoriche sulla struttura elettronica di 1T -TaS2 ha proposto uno scenario in cui uno stato isolante Mott guidato dalla correlazione si è formato all'interno dei piani ma, a causa del forte salto tra gli strati, era presente una fascia metallica nella direzione di impilamento. In questo scenario, una possibile spiegazione della natura isolante del materiale è il disordine di impilamento, un effetto noto per esistere nel materiale.
Le successive indagini teoriche sul ruolo dell'impilamento degli strati e sui suoi effetti sullo stato fondamentale elettronico hanno mostrato che la struttura a più bassa energia mostra uno specifico impilamento "AL" di doppi strati, dove A si riferisce al centro della stella di David e L a l'angolo in alto a destra. Questi risultati, ancora una volta non strettamente basati sulla fisica di Mott, indicano che lo stato isolante potrebbe essere dovuto a lacune legame-antilegame. Sebbene questa immagine possa essere appropriata per la maggior parte, la negligenza degli effetti di interazione implicherebbe uno stato metallico bloccato sulla superficie dei campioni che termina con un doppio strato rotto, una caratteristica che è stata chiaramente esclusa da diversi recenti esperimenti di spettroscopia di tunneling a scansione (STS) which systematically reported gapped spectra for both terminations.
This contradiction between theory and experiment prompted researchers at the University of Fribourg to undertake a systematic study of the correlated electronic structure in the stacked bilayer system, using an advanced computational machinery developed within MARVEL.
The electronic behavior in strongly correlated quantum materials such as 1T -TaS2 cannot be properly described in terms of band structure calculations—theoretical models meant to model such materials accurately must include the effects of strong electronic correlation. The GW + EDMFT ab initio approach for correlated materials modeling, is currently one of the most sophisticated methods available for correlated electron calculations. It has been shown to enable parameter-free simulations of correlated materials. In the present approach, however, the parameters of a multi-layer model were determined by comparison to the known STS spectra for mono-layers. Applying this technique then allowed to simulate semi-infinite systems of 1T -TaS2 layers in the AL stacking arrangement, identified as the structural ground state in earlier research, for the two different surface terminations.
The calculations performed by postdoc Francesco Petocchi reproduced the spectral features reported in the literature and provided a natural interpretation for the distribution of multiplets observed in photoemission experiments performed by the group of Prof. Claude Monney at the University of Fribourg. Based on their model, they were able to conclude that the insulating behavior of 1T -TaS2 stems from the complex interplay between bonding-antibonding splittings and electronic correlation.
These results, which provide a solid basis for the previous interpretations of recent measurements, indicate that while the bulk region of 1T -TaS2 is essentially a band insulator in the low-temperature phase, the surface region exhibits a nontrivial interplay between band insulating and Mott insulating behavior. + Esplora ulteriormente
