Attraverso una stretta collaborazione tra sperimentalisti dell'Università della California Berkeley e teorici del gruppo T-1 della Divisione Teorica di Los Alamos, il Centro per gli studi non lineari (CNLS), e Centro per le nanotecnologie integrate (CINT), i ricercatori hanno eseguito simulazioni di assorbimento transitorio a femtosecondi e teoria del funzionale della densità per sondare la dinamica dello stato eccitato della perovskite ibrida MAPbI ₃ e hanno trovato prove per dinamiche di vibrazione scheletriche coerenti che portano alla formazione di uno stato di polaroni che sottolinea la separazione di carica. I modi del pacchetto d'onda a bassa frequenza sono osservati principalmente per le vibrazioni di piegatura e stiramento del Pb-I risultanti dalla diversa geometria dello stato del polarone rispetto allo stato neutro. L'alta efficienza di MAPbI ₃ Le celle solari in perovskite potrebbero essere un altro esempio dell'importanza della coerenza vibrazionale in una dinamica fotochimica efficiente.

Chiarire l'accoppiamento elettrone-fonone nelle perovskiti organiche-inorganiche ibride aiuterà a comprendere l'elevata efficienza fotovoltaica. Il team ha osservato i modi Raman a bassa frequenza e i relativi spostamenti nucleari del framework Pb-I, indicando come questi moti vibrazionali portino alla formazione di polaroni come portatori di carica nelle perovskiti ibride.

Le perovskiti organiche-inorganiche ibride sono materiali con interessanti proprietà optoelettroniche, tra cui eccezionali prestazioni delle celle solari. Le sue proprietà migliorate sono state attribuite agli effetti polaronici che comportano la stabilizzazione del carattere di carica localizzata mediante deformazioni strutturali e polarizzazioni. qui, esaminiamo la dinamica strutturale del Pb-I che porta alla formazione di polaroni nella perovskite di ioduro di piombo metilammonio per assorbimento transitorio, spettroscopia Raman nel dominio del tempo, e teoria del funzionale della densità. Metilammonio piombo ioduro MAPbI ₃ la perovskite mostra pacchetti di onde nucleari coerenti allo stato eccitato che oscillano a ~ 20, ~43, e ~75 cm ^-1 che comportano flessione scheletrica, flessione nel piano, e stiramento dell'asse c dei legami I-Pb-I, rispettivamente. Le ampiezze di questi movimenti dei pacchetti d'onda riportano l'entità dei cambiamenti strutturali dello stato eccitato, in particolare, la formazione di un ottaedro piegato e allungato PbI ₆ ^4- geometria. Inoltre, abbiamo determinato la geometria teorica dello stato eccitato e i cambiamenti strutturali tra gli stati neutro e polarone utilizzando un metodo di proiezione in modalità normale, che supporta e razionalizza i risultati sperimentali. Così, questo studio rivela la formazione di polaroni attraverso la dinamica nucleare nella perovskite che può essere importante per un'efficiente separazione e raccolta di cariche.