Schema di sintesi. Credito:DING Tao et al.
I catalizzatori del sito dinucleare (DSC) hanno attirato sempre più l'attenzione dei ricercatori grazie alla loro eccellente capacità catalitica attraverso l'incorporazione di due atomi metallici adiacenti come centro catalitico, che aiuta l'utilizzo della potenziale interazione sinergica.
Però, è difficile sintetizzare con precisione i siti biatomici, in modo da ottenere catalizzatori con struttura dinucleare accurata. Il Prof. Yao Tao con il suo gruppo, dalla University of Science and Technology of China (USTC) dell'Accademia cinese delle scienze (CAS), proposto un metodo per sintetizzare Ni . uniforme atomicamente preciso 2 siti, collaborando con il Prof. Zhu Manzhou dell'Università di Anhui e il Prof. Li Yafei dell'Università Normale di Nanchino. I risultati calcolati hanno anche identificato l'evoluzione strutturale del sito attivo dinucleare durante la CO . elettrocatalitica 2 condizioni di riduzione per la prima volta. Questo lavoro è stato pubblicato su Journal of American Chemistry Society .
Per ottenere le strutture dinamiche dei siti biatomici cataliticamente attivi, gli scienziati hanno scelto Ni 2 (dppm) 2 Cl 3 (dppm riferito al bis(difenilfosfino)metano, Ph 2 PCH 2 PPh 2 ), un cluster biatomico protetto da ligando, come precursore del metallo per introdurre gli atomi di metallo. Quindi il precursore è stato riscaldato insieme a carbonio drogato con azoto per ottenere Ni . dinucleare supportato 2 sito (Ni 2 /NC). Questo nuovo catalizzatore ha mostrato prestazioni di catalizzazione superiori nonché stabilità.
Per capire il vero meccanismo, ricercatori applicati operando Tecnica della struttura fine di assorbimento dei raggi X (XAFS) per misurare la transizione di carica di atomi specifici e trarre conclusioni a livello atomico. Hanno confermato inequivocabilmente i cambiamenti strutturali atomici ed elettronici dei siti dinucleari e hanno scoperto l'assorbimento dinamico dell'ossigeno a ponte per formare O-Ni intermedio attivo 2 -N 6 .
Inoltre, i ricercatori hanno anche condotto i calcoli della teoria della funzione di densità (DFT) per fornire spiegazioni teoriche. I risultati hanno suggerito che l'O-Ni . osservato 2 -N 6 struttura ha agito come intermedio di reazione dominante per formare CO, portando a selettività e resa soddisfacenti.
Questo lavoro è istruttivo per progettare nuovi catalizzatori di siti dinucleari, e fornire nuove intuizioni per comprendere l'effetto catalizzatore. Questi risultati sono anche promettenti per risolvere problemi energetici in futuro.
