I risultati dei ricercatori dell'ORNL potrebbero consentire una migliore rilevazione dell'idrato di tetrafluoruro di uranio, un sottoprodotto poco studiato del ciclo del combustibile nucleare, e una migliore comprensione di come le condizioni ambientali influenzano il comportamento chimico dei materiali del ciclo del combustibile. Credito:Kevin Pastore/Colorado School of Mines
I ricercatori dell'Oak Ridge National Laboratory hanno utilizzato il supercomputer più veloce della nazione per mappare le vibrazioni molecolari di un composto di uranio importante ma poco studiato prodotto durante il ciclo del combustibile nucleare per risultati che potrebbero portare a un mondo più pulito e sicuro.
Lo studio dei ricercatori dell'ORNL, del Savannah River National Laboratory e della Colorado School of Mines ha utilizzato simulazioni condotte sul supercomputer Summit dell'ORNL e esperimenti di spettroscopia di neutroni all'avanguardia condotti presso la Spallation Neutron Source per identificare le caratteristiche spettrali chiave dell'idrato di tetrafluoruro di uranio , o UFH, un sottoprodotto poco studiato del ciclo del combustibile nucleare. I risultati potrebbero consentire un migliore rilevamento di questo inquinante ambientale e una migliore comprensione di come le condizioni ambientali influenzano il comportamento chimico dei materiali del ciclo del carburante.
"In questo tipo di lavoro, non abbiamo il lusso di scegliere con quali tipi di materiali lavorare", ha affermato Andrew Miskowiec, fisico ORNL e autore principale dello studio, pubblicato su The Journal of Physical Chemistry C . "Spesso abbiamo a che fare con piccole quantità o anche solo particelle di sottoprodotti e materiale degradato che nessuno intendeva produrre con composti di cui non sappiamo molto. Dobbiamo sapere:se abbiamo trovato questo materiale sul campo, come lo riconosceremmo?"
L'UFH si forma quando il tetrafluoruro di uranio, un sale radioattivo normalmente utilizzato nella produzione di uranio metallico, inizia a decomporsi dopo l'immersione in acqua per 12 ore o più. Anche se gli scienziati hanno studiato l'uranio e il suo potere di dividere l'atomo per quasi un secolo, la maggior parte di questi studi si è concentrata su risultati intenzionali piuttosto che su sottoprodotti non intenzionali come l'UFH.
"Dalla seconda guerra mondiale alla guerra fredda, abbiamo decenni di studio, ma la preoccupazione principale era far funzionare le cose dal punto di vista della produzione, come costruire bombe e alimentare reattori", ha detto Miskowiec. "L'UFH non è stato considerato prezioso per questi scopi. Ciò significa che non è stato studiato così da vicino e non è stato compreso così bene. Abbiamo bisogno di sapere il più possibile su questi materiali per sapere cosa cercare quando li scopriamo in natura."
Ciascuna delle varie forme molecolari dell'uranio subisce un insieme unico di vibrazioni, create dal movimento dinamico dei suoi atomi, che possono fungere da segno se gli scienziati sanno cosa cercare. Il team di ricerca ha utilizzato VISION, lo spettrometro a diffusione di neutroni anelastico con la più alta risoluzione al mondo presso l'SNS, per bombardare campioni con neutroni, monitorare l'energia persa o acquisita e catturare l'intera gamma di vibrazioni dell'UFH.
"Per altre tecniche di caratterizzazione comuni, avremmo dovuto dissolvere o altrimenti distruggere il campione per studiarlo", ha affermato Ashley Shields, una chimica computazionale ORNL e coautrice dello studio. "Se non abbiamo un grande campione per cominciare, non vogliamo assolutamente distruggerlo prima di estrarre quante più informazioni possibili. La spettroscopia ci offre un modo per raccogliere dati e preservare il campione per ulteriori analisi".
I metodi di scattering convenzionali si basano su fotoni o elettroni, che interagiscono con il guscio esterno di un atomo e catturano solo una porzione limitata dell'ampia gamma di vibrazioni tra gli atomi in un composto di uranio. Questo non è un problema per i neutroni, che penetrano fino al nucleo di un atomo.
"I neutroni sono sensibili a tutti gli atomi nella struttura del composto, quindi otteniamo l'intero spettro vibrazionale", ha detto Miskowiec. "Questi straordinari strumenti in SNS ci hanno fornito un'enorme quantità di dati e ora avevamo bisogno di un modo per interpretarli."
Il team ha ricevuto un'assegnazione di tempo per Summit, il sistema di supercomputing IBM AC922 da 200 petaflop dell'Oak Ridge Leadership Computing Facility, tramite la Leadership Computing Challenge del Dipartimento dell'Energia degli Stati Uniti. Hanno usato la teoria del funzionale della densità, un approccio quantomeccanico per stimare la struttura dei materiali, per modellare le proprietà di UFH.
La combinazione di dettagli catturati da VISION e l'interpretazione di calcoli della teoria funzionale della densità su larga scala e altamente accurati resi possibili da Summit ha prodotto il primo quadro completo dell'intero spettro vibrazionale di UFH per nuove informazioni sulla struttura atomica del composto.
"Si tratta di strutture estremamente grandi e intricate con molti atomi che vibrano costantemente in tutte le direzioni con pochissima simmetria", ha detto Shields. "Ogni rottura nella simmetria richiede più calcoli, aumentando il tempo di calcolo necessario per determinare le proprietà vibrazionali. Questi calcoli ci consentono di visualizzare che tipo di vibrazioni si tratta, che aspetto ha il movimento, a quali atomi partecipano e causano ciascuna vibrazione, e con quale frequenza."
Il team ha utilizzato i dati per confrontare lo spettro vibrazionale calcolato con quello sperimentale misurato al SNS, consentendo l'identificazione a livello atomico delle caratteristiche spettrali nei dati sperimentali. Lo studio ha richiesto più di 115.000 ore nodo per il rendering dei risultati.
"Senza Summit, questi calcoli non sarebbero stati fatti", ha detto Shields. "C'è una diversità di movimento che si verifica nella struttura atomica che possiamo ricavare dal punto di vista computazionale che semplicemente non possiamo catturare in nessun altro modo."
Studi futuri si baseranno sui risultati per esplorare la stabilità di UFH.
"Ora abbiamo una migliore capacità di identificare questo materiale sul campo e i risultati saranno fondamentali per comprendere altri aspetti ambientali del ciclo del carburante", ha affermato Miskowiec. + Esplora ulteriormente
